綠色友好條件下甲烷二氧化碳等離子體合成研究

【摘要】：隨著世界石油資源的日益短缺,天然氣這一高效、清潔、儲量可觀的能源越 來越受到人們的重視。甲烷是天然氣的主要成分,資源豐富。二氧化碳是含碳化 合物的最終氧化產(chǎn)物,主要來源于化石燃料的燃燒和排放。二者同為溫室氣體, 又是豐富的碳資源。因此CH_4和CO_2化學合成的研究不僅關(guān)系到未來資源的配置, 對環(huán)境保護也同樣有重要意義。本文結(jié)合國家自然科學基金重點資助項目“高氣 壓下強電場電離氣體的方法及其應用研究”關(guān)于等離子體合成新物質(zhì)的研究,在 友好的常溫常壓、無催化劑的條件下,采用強電離放電對原料氣體CH_4和CO_2等 離子體合成進行研究。 利用強電離放電加速電子及激勵氣體分子的極端物理方法,在放電間隙內(nèi)形成 折合電場強度大于400Td,電子平均能量大于12eV,電子密度大于10~(15)/cm~3的強電 場氣體放電,高能電子通過與CH_4和CO_2發(fā)生非彈性碰撞,將氣體激發(fā)、電離和離 解成CH_3、CH_2、CH、H、CO、O、OH等活性粒子,這些活性粒子、自由基在等 離子體反應單元內(nèi)組合重排,生成合成氣、氣態(tài)烴、及含氧有機物(醇、酸等) 新的物質(zhì)。通過改變單位面積放電功率、放電頻率、放電間隙等物理參數(shù)和氣體 的總流量、體積比、溫度等工藝參數(shù),考察其對甲烷二氧化碳等離子體合成反應 的影響規(guī)律。實驗采用氣相色譜儀檢測合成產(chǎn)物。甲烷的轉(zhuǎn)化率達60%以上,二 氧化碳和氮氣的加入使甲烷的轉(zhuǎn)化率有明顯提高,甲烷與二氧化碳最佳進料比為 3/1。甲烷體積為75%時,可得到H_2/CO摩爾比為3的高質(zhì)量的合成氣,收集到的液 體產(chǎn)物主要有醇、酸和水等。 實驗采用自然界存在豐富的CH_4和CO_2作為原料氣,在友好的常溫常壓反應條 件下,不用任何催化劑,吸收劑將甲烷二氧化碳合成為氣態(tài)烴、合成氣和含氧有 機物等有價值化工原料,這對開辟新的化工原料來源,減少溫室氣體排放,實現(xiàn) 可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略具有重要的意義。 【關(guān)鍵詞】：等離子體 甲烷 強電場電離放電 二氧化碳
【學位授予單位】：大連海事大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2005
【分類號】：TQ413
【目錄】：

• 第1章 緒論10-18
• 1.1 甲烷二氧化碳等離子體合成的意義10-12
• 1.2 甲烷二氧化碳等離子體化學合成研究進展12-16
• 1.3 本文的主要研究內(nèi)容16-18
• 第2章 氣體電離放電方法18-30
• 2.1 引言18
• 2.2 輝光放電18-19
• 2.3 電暈放電19-20
• 2.4 介質(zhì)阻擋放電20-22
• 2.5 高氣壓強電離放電22-27
• 2.5.1 強電場電離放電的機理22-23
• 2.5.2 電介質(zhì)材料的性能23-25
• 2.5.3 強電場氣體電離放電形貌25-26
• 2.5.4 放電氣體的電參數(shù)26-27
• 2.6 幾種常壓放電形式的比較27-29
• 2.7 本章小結(jié)29-30
• 第3章 CH_4和CO_2的等離子體化學反應過程30-40
• 3.1 引言30
• 3.2 非平衡等離子體化學的主要基元反應30-32
• 3.3 CH_4的等離子體狀態(tài)32-34
• 3.4 CO_2的等離子體狀態(tài)34-35
• 3.5 CH_4、CO_2等離子體反應產(chǎn)物35-39
• 3.5.1 碳氫化合物的形成36-37
• 3.5.2 含氧炭氫化合物的形成37-38
• 3.5.3 氫氣和一氧化碳的形成38-39
• 3.6 本章小結(jié)39-40
• 第4章 強電離放電等離子體甲烷二氧化碳合成實驗40-60
• 4.1 引言40
• 4.2 實驗流程與實驗設備40-41
• 4.2.1 實驗流程與設備40-41
• 4.4 色譜分析41-45
• 4.4.1 校正因子的確定41-42
• 4.4.2 色譜分析方法42-44
• 4.4.3 實驗計算方法44-45
• 4.5 實驗結(jié)果與討論45-58
• 4.5.1 單位面積放電功率對CH_4、CO_2轉(zhuǎn)化的影響45-46
• 4.5.2 放電頻率對CH_4轉(zhuǎn)化的影響46-47
• 4.5.3 放電間隙對CH_4轉(zhuǎn)化的影響47-49
• 4.5.4 氣體總流量對CH_4、CO_2轉(zhuǎn)化的影響49-50
• 4.5.5 CH_4／CO_2體積比對CH_4轉(zhuǎn)化及合成氣的影響50-53
• 4.5.6 反應器溫度對甲烷轉(zhuǎn)化的影響53-54
• 4.5.7 不同氣氛對甲烷轉(zhuǎn)化的影響54-55
• 4.5.8 對等離子體合成的氣態(tài)產(chǎn)物進行定量、定性分析55-56
• 4.5.9 液相產(chǎn)物分析56-58
• 4.6 本章小結(jié)58-60
• 第5章 結(jié)論與展望60-62
• 攻讀學位期間公開發(fā)表的論文62-63
• 致謝63-64
• 參考文獻64-69
• 研究生履歷69

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