交聯(lián)粘土催化甲烷燃燒和乙苯脫氫反應(yīng)的研究

【摘要】：蒙脫土是一種天然層狀粘土,在我國(guó)儲(chǔ)量豐富,價(jià)格低廉,是作為催化劑或 催化劑載體的較好選擇,有廣闊的應(yīng)用前景。但天然蒙脫土層間距小、熱穩(wěn)定性 差,難以直接應(yīng)用。 本論文用各種羥基聚合物為交聯(lián)劑,取代天然蒙脫土層間可交換的陽(yáng)離子而 制得交聯(lián)蒙脫土(PILC),期望增大層間距和提高熱穩(wěn)定性,并把交聯(lián)蒙脫土負(fù) 載型催化劑用于甲烷燃燒、乙苯脫氫等反應(yīng)。 (1) 在蒙脫土原粉中引入Al-、AlZr-、AlCe-、AlLa-、AlY-交聯(lián)劑,制得Al-、 AlZr-、AlCe-、AlLa-、AlY-PILC,底面間距明顯增大,熱穩(wěn)定性顯著提高;與 Al-PILC相比,AlZr-、AlCe-PILC的底面間距更大,熱穩(wěn)定性更高。 以這幾種交聯(lián)蒙脫土為載體,制得負(fù)載型Cu、Mn催化劑,考察了它們對(duì)甲 烷燃燒的催化活性,結(jié)果表明AlZr-、AlCe-、AlLa-、AlY-PILC負(fù)載型Cu、Mn 催化劑活性均高于Al-PILC催化劑;550℃下反應(yīng)時(shí),甲烷在Cu/AlZr-PILC、 Cu/AlCe-PILC催化劑上的轉(zhuǎn)化率近90%。 (2) 以Al-、AlCe-、AlY-PILC為載體,離子交換法制得Fe/Al-PILC、 Fe/AlCe-PILC、Fe/AlY-PILC催化劑,它們對(duì)乙苯脫氫制苯乙烯具有較高的催化 活性和產(chǎn)物選擇性。 (3) 用TiCl4水解合成Ti-交聯(lián)劑,通過(guò)改變Ti/土,制備Ti-PILC。以其為載 體,用等體積浸漬法制得Cu/Ti-PILC系列催化劑。與原土相比,Ti-PILC的表面 -OH含量增多;Ti/土對(duì)甲烷在Cu/Ti-PILC上的燃燒活性有一定影響,Ti/土為 10mmol/g的20%Cu/Ti-PILC活性最高。 (4) 用Ti(OC4H9) 4水解合成Ti-交聯(lián)劑,通過(guò)改變Ti/土,制備Ti-PILC。以其 為載體,用等體積浸漬法制得Cu/Ti-PILC催化劑。與原土相比,Ti-PILC的比表 面積有較大提高;Ti/土不同的Ti-PILC,比表面積亦不同,其中Ti/土為5、 10mmol/g 的Ti-PILC的比表面積較高,增大Ti/土,Ti-PILC的比表面積反而下降。在蒙脫 土層間引入Ti-交聯(lián)柱,增加了表面-OH含量。Ti-PILC的TG、DTA曲線在100℃、 150℃、200-600℃處,分別出現(xiàn)了一個(gè)弱吸熱峰、弱放熱峰和強(qiáng)放熱峰,伴隨 著不同程度的失重,這分別歸因于粘土表面吸附水的脫除、吸附在粘土表面的 Ti-交聯(lián)劑和粘土孔內(nèi)Ti-交聯(lián)柱的燃燒所致。Cu/Ti-PILC對(duì)CH4燃燒反應(yīng)有較高 山東大學(xué)碩士學(xué)位論文 的催化活性,Ti/土=10~。Fg的Ti一PILC的活性最高。 (5)以Ti(OC4Hg);和51(oCZHS);為前驅(qū)體,合成Ti一51一交聯(lián)劑。通過(guò)改變51/Ti, 制備Ti一Si一PILC。以其為載體,用等體積浸漬法制得20%C記Ti一Si一PILC、 10%M可Ti一si一PILC催化劑。與原土相比,Ti一Si一PILC的表面一OH含量增多; Ti一51一PILC的TG、DTA曲線形狀與Ti一PILC相似,分別在1 00、 1 50、200一600oC 處分別出現(xiàn)了一個(gè)弱吸熱峰、弱放熱峰和強(qiáng)放熱峰,伴隨著不同程度的失重,這 分別歸因于粘土表面吸附水的脫除、吸附在粘土表面的Ti一si一交聯(lián)劑和粘土孔內(nèi) Ti一51一交聯(lián)柱的燃燒。20%C口Ti一51一PILC的催化活性均比20%C記Ti一PILC高,其 中51/Ti二40、50%的Cu/Ti一51一P幾C和M可Ti一51一PILC的活性較高。 關(guān)鍵詞:交聯(lián)蒙脫土;交聯(lián)蒙脫土負(fù)載型催化劑;甲烷燃燒;乙苯脫氫 【關(guān)鍵詞】：交聯(lián)蒙脫土 交聯(lián)蒙脫土負(fù)載型催化劑 甲烷燃燒 乙苯脫氫
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2005
【分類(lèi)號(hào)】：O621.251
【目錄】：

• 摘要8-10
• ABSTRACT10-12
• 第一章文獻(xiàn)綜述與論文選題12-21
• 1交聯(lián)粘土的研究12-17
• 1.1Al-交聯(lián)蒙脫土12-15
• 1.2Ti-交聯(lián)蒙脫土15-16
• 1.3Fe-交聯(lián)蒙脫土16
• 1.4Zr-交聯(lián)蒙脫土16-17
• 1.5結(jié)語(yǔ)17
• 2甲烷及低碳有機(jī)物催化燃燒的研究17-19
• 2.1負(fù)載型過(guò)渡金屬氧化物17-18
• 2.2負(fù)載型貴金屬催化劑18-19
• 3乙苯-CO_2氧化脫氫反應(yīng)的研究19-20
• 4論文選題20-21
• 第二章論文研究方法21-23
• 1化學(xué)試劑21
• 2交聯(lián)蒙脫土及其負(fù)載型催化劑的制備21-22
• 2.1蒙脫土的提純與陽(yáng)離子轉(zhuǎn)型21
• 2.2合成交聯(lián)劑21
• 2.3交聯(lián)劑與蒙脫土反應(yīng)制備交聯(lián)蒙脫土21-22
• 2.4交聯(lián)蒙脫土負(fù)載型催化劑的制備方法22
• 3結(jié)構(gòu)表征22
• 3.1原子吸收光譜(AAS)22
• 3.2比表面積(BET)22
• 3.3X-射線衍射(XRD)22
• 3.4紅外光譜(IR)22
• 3.5熱分析(TG／DTA)22
• 4催化活性評(píng)價(jià)22-23
• 4.1甲烷燃燒反應(yīng)22-23
• 4.2乙苯脫氫反應(yīng)23
• 第三章Al基-交聯(lián)蒙脫土催化甲烷燃燒和乙苯脫氫反應(yīng)23-45
• 第一節(jié)Al基-交聯(lián)蒙脫土負(fù)載型Cu、Mn催化劑催化甲烷燃燒反應(yīng)24-38
• 1實(shí)驗(yàn)24-27
• 1.1交聯(lián)蒙脫土(PILC)的制備24-25
• 1.2交聯(lián)蒙脫土負(fù)載型催化劑的制備25-26
• 1.2.1A1-、AlZr-、AlCe-、AlLa-PILC負(fù)載型Cu、Mn催化劑(沉積-沉淀法)25-26
• 1.2.2Al-、AlY-交聯(lián)蒙脫土負(fù)載型Cu、Mn催化劑(離子交換法)26
• 1.3結(jié)構(gòu)表征26
• 1.4催化活性評(píng)價(jià)26-27
• 2結(jié)果與討論27-37
• 2.1比表面積27
• 2.2X射線衍射27-30
• 2.3紅外光譜30-31
• 2.4交聯(lián)蒙脫土負(fù)載型Cu催化劑對(duì)CH_4燃燒的活性31-37
• 3結(jié)論37-38
• 第二節(jié) Al基-PILC負(fù)載型Fe催化劑用于乙苯脫氫反應(yīng)38-45
• 1實(shí)驗(yàn)38-39
• 1.1Al、AlM-(M=Ce、Y)交聯(lián)劑的合成及交聯(lián)蒙脫土的制備38
• 1.2Al-、AlM-交聯(lián)蒙脫土負(fù)載型Fe催化劑的制備(離子交換法)38-39
• 1.3物化性質(zhì)測(cè)試39
• 1.4催化活性評(píng)價(jià)39
• 2結(jié)果與討論39-44
• 2.1Fe／AlM-PILC中的Fe含量分析39
• 2.2交聯(lián)蒙脫土的比表面積39-40
• 2.3紅外光譜40-41
• 2.4催化活性41-44
• 3結(jié)論44-45
• 第四章Ti基-交聯(lián)蒙脫土負(fù)載型Cu、Mn催化劑催化甲烷燃燒反應(yīng)45-60
• 第一節(jié)無(wú)機(jī)Ti-交聯(lián)蒙脫土(Ti-PILC)45-49
• 1實(shí)驗(yàn)45-46
• 1.1Ti-PILC的制備45
• 1.2Ti-PILC負(fù)載型Cu催化劑的制備45-46
• 1.3物化性質(zhì)測(cè)試46
• (1) 比表面積46
• (2) 紅外光譜46
• (3) 催化劑的活性評(píng)價(jià)-甲烷燃燒反應(yīng)46
• 2結(jié)果與討論46-48
• 2.1Ti-PILC的比表面積46
• 2.2Ti-PILC的紅外光譜46-47
• 2.320％Cu／Ti-PILC的催化活性47-48
• 3結(jié)論48-49
• 第二節(jié)有機(jī)Ti-交聯(lián)蒙脫土(Ti-PILC)49-54
• 1實(shí)驗(yàn)49-50
• 1.1Ti-PILC的制備49
• 1.2物化性質(zhì)測(cè)試49
• 1.3催化活性評(píng)價(jià)49-50
• 2結(jié)果和討論50-53
• 2.1比表面積50
• 2.2紅外光譜50-51
• 2.3熱分析51-53
• 2.4催化活性53
• 3結(jié)論53-54
• 第三節(jié)有機(jī)Ti-Si-交聯(lián)蒙脫土(Ti-Si-PILC)54-60
• 1實(shí)驗(yàn)54-55
• 1.1Ti-Si-PILC的制備54
• 1.220％Cu／Ti-Si-PILC，10％Mn/Ti-Si-PILC催化劑的制備54
• 1.3物化性質(zhì)測(cè)試54-55
• 1.4催化劑的活性評(píng)價(jià)-甲烷燃燒反應(yīng)55
• 2結(jié)果與討論55-59
• 2.1Ti-Si-PILC的比表面積55
• 2.2Ti-Si-PILC的紅外光譜55-57
• 2.3Ti-Si-PILC的熱分析57-58
• 2.420％Cu／Ti-Si-PILC、10％Mn／Ti-Si-PILC的催化活性58-59
• 3結(jié)論59-60
• 第五章結(jié)論60-62
• 參考文獻(xiàn)62-68
• 致謝68
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄68

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