整體式鈷基稀薄甲烷燃燒催化劑性能研究

【摘要】：本文以堇青石為第一載體,儲(chǔ)氧材料(OSM)及改性Al2O3為第二載體, 以Co為活性組分,Mn為助劑,制備了一系列整體式甲烷燃燒催化劑。利用連 續(xù)流動(dòng)微型反應(yīng)裝置研究了催化劑的稀薄甲烷催化燃燒反應(yīng)性能,抗高溫老化 性能,并用XRD,BET,H2-TPR等手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。 XRD測(cè)試結(jié)果表明,Co在各個(gè)催化劑樣品的表面都具有良好的分散性?；? 性測(cè)試結(jié)果表明,對(duì)于以Co為活性組分的催化劑體系,在鐿和鋯改性氧化鋁 (YSZ-Al2O3),OSM,YSZ-Al2O3+OSM三種載體中,YSZ-Al2O3+OSM作為 載體有著最佳性能。Co在YSZ-Al2O3和YSZ-Al2O3+OSM這兩種載體上的最佳負(fù) 載量都是為10%(重量百分比,以金屬單質(zhì)重量計(jì))。比較了兩種載體混合后 再浸漬Co制備的Co/YSZ-Al2O3+OSM催化劑,以及兩種載體分別浸漬Co以后再 混合制備的Co/YSZ-Al2O3+Co/OSM催化劑的活性,結(jié)果表明后者的甲烷催化 燃燒活性明顯高于前者。 對(duì)于分浸法制備的Co/YSZ-Al2O3+Co/OSM催化劑體系,當(dāng)Co/OSM含量 為50%時(shí),催化劑活性最佳,可在550℃將1%的稀薄甲烷完全轉(zhuǎn)化。同時(shí),H2-TPR 測(cè)試結(jié)果表明,催化劑中的Co/OSM比例越高,催化劑的還原性能越好。但對(duì) 于1000℃老化以后的催化劑,活性順序則發(fā)生了改變, Co/OSM含量為75%時(shí) 性能最好。 實(shí)驗(yàn)結(jié)果還表明,對(duì)于Co/OSM催化劑體系,三組分(Ce-Zr-Mn)儲(chǔ)氧材 料中的Mn含量對(duì)OSM本身性能影響相對(duì)較小,但是對(duì)于催化劑活性有著顯著 影響。而當(dāng)Mn作為助劑添加到催化劑中,較少的添加量即可以改善含錳催化劑 Co/OSM的性能,對(duì)于不含錳的Co/YSZ-Al2O3催化劑則需要相對(duì)較大的添加量 才能改善催化劑性能。 3 WP=5 四川大學(xué)碩士學(xué)位論文 實(shí)驗(yàn)結(jié)果也表明,稀薄甲烷在催化劑上的燃燒情況比常規(guī)濃甲烷的燃燒 情況更加接近于實(shí)際情況。 【關(guān)鍵詞】：儲(chǔ)氧材料(OSM) 整體式催化劑 甲烷催化燃燒 氧化鋯
【學(xué)位授予單位】：四川大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2004
【分類(lèi)號(hào)】：O643.3
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-8
• 1 前言8-18
• 1.1 催化燃燒的目的和意義8-9
• 1.2 文獻(xiàn)綜述及發(fā)展現(xiàn)狀9-17
• 1.2.1 催化劑載體10-12
• 1.2.2 貴金屬催化劑12-13
• 1.2.3 非貴金屬催化劑13-17
• 1.2.3.1 復(fù)雜化合物類(lèi)催化劑13-14
• 1.2.3.2 金屬氧化物類(lèi)催化劑14-17
• 1.3 本論文研究?jī)?nèi)容17-18
• 2 實(shí)驗(yàn)部分18-21
• 2.1 主要試劑18
• 2.2 催化劑的制備18-19
• 2.2.1 儲(chǔ)氧材料(OSM)的制備18
• 2.2.2 催化劑的制備18-19
• 2.3 催化劑的性能測(cè)試與表征19-21
• 2.3.1 催化劑活性測(cè)試19
• 2.3.2 催化劑老化試驗(yàn)19
• 2.3.3 程序升溫還原(H2-TPR)表征19-20
• 2.3.4 BET 法表面性質(zhì)測(cè)試20
• 2.3.5 儲(chǔ)氧量(OSC)的測(cè)定20
• 2.3.6 X 射線衍射測(cè)試(XRD)20-21
• 3 結(jié)果與討論21-40
• 3.1 不同載體對(duì)催化劑性能的影響21-25
• 3.1.1 不同載體催化劑的活性比較21-22
• 3.1.2 不同載體催化劑的表面結(jié)構(gòu)物性22-23
• 3.1.3 不同載體催化劑的 XRD 分析23-24
• 3.1.4 不同載體催化劑的 H2-TPR 測(cè)試結(jié)果24-25
• 3.2 改變 Co 含量對(duì)催化劑活性的影響25-28
• 3.2.1 YSZ-Al2O3為載體的催化劑反應(yīng)性能25-26
• 3.2.2 OSM+YSZ-Al2O3為載體的催化劑反應(yīng)性能26-28
• 3.3 分別浸漬法和混合浸漬法所制備催化劑的活性比較28-29
• 3.4 系列分別浸漬法所制備催化劑的性能測(cè)試29-34
• 3.4.1 不同配比催化劑的對(duì)稀薄甲烷催化燃燒的活性比較29-30
• 3.4.2 不同配比催化劑的 XRD 分析30-32
• 3.4.3 不同催化劑的 H2-TPR 測(cè)試結(jié)果32-33
• 3.4.4 1000℃老化后催化劑的稀薄甲烷燃燒性能33-34
• 3.5 兩種儲(chǔ)氧材料性能的比較34-36
• 3.5.1 兩種 OSM 的儲(chǔ)氧量和表面性能比較34-35
• 3.5.2 兩種 OSM 為載體的催化劑的活性比較35-36
• 3.6 助劑 Mn 對(duì)催化劑稀薄甲烷燃燒活性的影響36-38
• 3.6.1 添加 Mn 對(duì) OSM 為載體的催化劑反應(yīng)性能的影響36-37
• 3.6.2 添加 Mn 對(duì) YSZ-Al2O3為載體的催化劑反應(yīng)性能的影響37-38
• 3.7 不同濃度甲烷燃燒情況的比較38-40
• 4 結(jié)論40-41
• 參 考 文 獻(xiàn)41-45
• 在讀期間科研成果45-46
• 聲 明46-47
• 致 謝47

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