逆微乳液研制六鋁酸鹽催化劑對甲烷催化燃燒性能研究

【摘要】： 本文采用可控共沉淀法以NH_4HCO_3和NH_4OH組成的緩沖溶液作為沉淀劑及逆微乳液為媒介合成六鋁酸鹽及其金屬取代系列甲烷燃燒催化劑。首先研制了由表面活性劑，助劑，油相和水相四組分逆微乳液擬三元體系相圖，分別選擇陽離子型表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)和陰離子型表面活性劑十二烷基磺酸鈉(SDS)為活性劑，脂肪醇為助劑，正辛烷為油相和水相[或Al(NO_3)_3溶液]。研究了助劑脂肪醇鏈長、表面活性劑與助劑相對量和鹽濃度對微乳液體系形成和穩(wěn)定性影響，并以電導率隨水含量變化的規(guī)律很好地印證了微乳液體系的相行為。選取相圖中穩(wěn)定微乳區(qū)合成了具有高溫穩(wěn)定性的甲烷催化燃燒催化劑六鋁酸鑭。用BET、TG-DTA和XRD表征了催化劑的物性和結構，并在微型固定床反應器中考察了對甲烷燃燒的催化活性。結果表明，采用NH_4HCO_3和NH_4OH緩沖溶液作為沉淀劑及利用逆微乳液作為反應介質均能使催化劑前驅體分散更充分，沉淀更均勻，可合成化學均一的六鋁酸鹽，有效地降低六鋁酸鹽晶相形成的溫度。逆微乳液法更具有優(yōu)勢，其成晶溫度僅為950℃。Fe取代的六鋁酸鹽具有較好高溫催化活性和熱穩(wěn)定性，而Mn取代的同晶體則具有較好的低溫催化活性，F(xiàn)e和Mn離子同時對Al~(3+)進行取代時，由于兩者之間存在的協(xié)同效應明顯提高了催化劑的催化活性和比表面，T_(10)僅為475℃，T_(90)為660℃。 【關鍵詞】：甲烷催化燃燒 六鋁酸鹽催化劑 稀土 逆微乳液 相圖
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2007
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 引言10-23
• 1.1 背景意義10
• 1.2 催化燃燒方法概況10-11
• 1.3 甲烷催化燃燒反應機理11
• 1.4 甲烷催化燃燒催化劑研究進展11-17
• 1.4.1 負載型貴金屬催化劑12
• 1.4.2 鈣鈦礦金屬氧化物催化劑12-13
• 1.4.3 六鋁酸鹽及其同晶取代物催化劑13-16
• 1.4.4 六鋁酸鹽的合成研究16-17
• 1.5 微乳液簡介17-22
• 1.5.1 反相微乳液的組成、結構及其特征參數(shù)17-18
• 1.5.2 反相微乳液法制備納米微粒的類型和機理18-19
• 1.5.3 反相微乳液中制備納米粒子的反應過程19-20
• 1.5.4 影響反相微乳液制備納米粒子的因素20-22
• 1.6 論文工作設計22-23
• 第二章 可控共沉淀法研制六鋁酸鹽甲烷燃燒催化劑23-34
• 2.1 催化劑的制備23-24
• 2.2 催化劑表征方法24-25
• 2.2.1 粉末X射線衍射(XRD)24
• 2.2.2 比表面積的測試24
• 2.2.3 程序升溫還原(H_2-TPR)24
• 2.2.4 差熱-熱重分析法(TG-TDA)24
• 2.2.5 激光粒度散射24
• 2.2.6 電導率的測定24
• 2.2.7 掃瞄電子顯微鏡(SEM)觀察24-25
• 2.2.8 透射電鏡(TEM)25
• 2.2.9 X射線光電子能譜分析(XPS)25
• 2.2.10 催化劑甲烷催化燃燒活性的評價25
• 2.3 結果與討論25-33
• 2.3.1 催化劑前驅體的熱重-差熱分析25-26
• 2.3.2 焙燒溫度對催化劑結構的影響26-27
• 2.3.3 金屬離子取代對六鋁酸鑭催化劑結構影響27-28
• 2.3.4 焙燒溫度及金屬取代對催化劑燃燒活性影響28-31
• 2.3.5 六鋁酸鑭的程序升溫還原31-33
• 2.4 小結33-34
• 第三章 CTAB逆微乳液體系研制六鋁酸鹽甲烷燃燒催化劑34-59
• 3.1 擬三元體系相圖的繪制34
• 3.2 微乳液體系形成和穩(wěn)定性的影響因素34-38
• 3.2.1 表面活性助劑脂肪醇碳鏈長的影響34-35
• 3.2.2 表面活性助劑含量的影響35-36
• 3.2.3 溫度的影響36-37
• 3.2.4 鹽濃度的影響37-38
• 3.3 擬三元逆微乳液體系的電導和相行為研究38-39
• 3.4 逆微乳液法研制六鋁酸鑭催化劑39-55
• 3.4.1 催化劑制備39
• 3.4.2 微乳液體系中水含量對催化劑性能的影響39-40
• 3.4.3 熱重-差熱分析40-41
• 3.4.4 焙燒溫度對催化劑結構性能的影響41-44
• 3.4.5 取代離子對催化劑結構性能的影響44-50
• 3.4.6 催化劑的表面分析50-53
• 3.4.7 六鋁酸鑭形貌分析53-54
• 3.4.8 六鋁酸鑭透射電鏡分析54-55
• 3.5 逆微乳液法研制六鋁酸鋇催化劑55-57
• 3.5.1 Fe、Mn離子取代對催化劑結構的影響55-56
• 3.5.2 Fe、Mn離子取代對催化劑甲烷燃燒活性的影響56-57
• 3.5.3 六鋁酸鋇形貌分析57
• 3.6 小結57-59
• 第四章 SDS逆微乳液體系研制六鋁酸鹽甲烷燃燒催化劑59-67
• 4.1 擬三元體系相圖的繪制59
• 4.2 微乳液體系形成和穩(wěn)定性的影響因素59-62
• 4.2.1 不同油相對微乳體系的影響59-60
• 4.2.2 表面活性助劑脂肪醇碳鏈長的影響60-61
• 4.2.3 表面活性助劑含量的影響61
• 4.2.4 鹽濃度的影響61-62
• 4.3 擬三元逆微乳液體系的電導和相行為研究62-63
• 4.4 催化劑制備63-64
• 4.5 逆微乳液法研制六鋁酸鑭催化劑64-66
• 4.6 小結66-67
• 第五章 結論67-69
• 參考文獻69-73
• 研究成果及發(fā)表的學術論文73-74
• 致謝74-75
• 碩士研究生學位論文答辯委員會決議書75-76

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