甲烷液相催化氧化制甲醇的工藝研究

【摘要】： 本文論述了甲烷液相選擇性部分催化氧化制甲醇的國內(nèi)外研究現(xiàn)狀，文獻(xiàn)表明：影響該工藝的關(guān)鍵因素是催化劑，前期制備的催化劑大多存在反應(yīng)轉(zhuǎn)化率低、催化劑污染、成本較高、穩(wěn)定性較差的問題。以碘為催化劑雖可克服了以上缺點(diǎn)，且反應(yīng)具有較高的轉(zhuǎn)化率和收率。但直至目前，對以碘為催化劑的工藝中各因素對反應(yīng)的影響的研究尚不充分，且其工藝路線也不完整。 因此，本文以碘為催化劑，首先考察了以發(fā)煙硫酸為溶劑時(shí)，反應(yīng)壓力、發(fā)煙硫酸濃度、溫度和攪拌速率對反應(yīng)的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：甲烷的轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)壓力、溫度的增加而增加，但選擇性卻與之相反；甲烷轉(zhuǎn)化率隨發(fā)煙硫酸濃度的增大先增大后減小，選擇性則隨之逐漸減?。浑S著攪拌速率的增大，甲烷轉(zhuǎn)化率隨之增大，但當(dāng)攪拌速率增至某一值時(shí)，轉(zhuǎn)化率保持不變。最后，在氧化催化反應(yīng)機(jī)理的討論中，根據(jù)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象的分析及文獻(xiàn)報(bào)道，推測了該反應(yīng)的反應(yīng)機(jī)理，提出該反應(yīng)是一個(gè)親電取代反應(yīng)，在反應(yīng)過程中有中間產(chǎn)物碘甲烷生成。 【關(guān)鍵詞】：甲烷 液相 催化氧化 發(fā)煙硫酸 甲醇
【學(xué)位授予單位】：西北大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號】：TQ223.121
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-7
• 第一章 緒論7-19
• 1.1 甲烷部分氧化反應(yīng)研究的意義7-10
• 1.2 甲烷部分氧化工藝的國內(nèi)外研究進(jìn)展10-17
• 1.2.1 均相氣相氧化11
• 1.2.2 氣固多相催化氧化11-13
• 1.2.3 液相催化氧化13-16
• 1.2.4 其它氧化法16-17
• 1.3 本研究的主要工作17-18
• 1.4 本工作的創(chuàng)新之處18-19
• 第二章 試驗(yàn)裝置與測試方法19-25
• 2.1 甲烷液相催化氧化反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)藥品及反應(yīng)裝置19-21
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品19
• 2.1.2 甲烷液相催化氧化反應(yīng)裝置19-20
• 2.1.3 甲烷液相催化氧化反應(yīng)實(shí)驗(yàn)方法20-21
• 2.2 產(chǎn)物分析21-25
• 2.2.1 氣相產(chǎn)物分析21-25
• 第三章 以發(fā)煙硫酸為溶劑的甲烷液相氧化工藝條件的探索25-43
• 3.1 基礎(chǔ)理論25-26
• 3.2 各工藝條件對反應(yīng)的影響26-41
• 3.2.1 反應(yīng)壓力的影響26-30
• 3.2.2 發(fā)煙硫酸濃度(或酸強(qiáng)度)對反應(yīng)的影響30-36
• 3.2.3 反應(yīng)溫度的影響36-39
• 3.2.4 攪拌速率對反應(yīng)的影響39-41
• 3.3 小結(jié)41-43
• 第四章 甲烷液相選擇性催化氧化制甲醇反應(yīng)機(jī)理的探索43-52
• 4.1 反應(yīng)機(jī)理總論43-44
• 4.2 碘催化機(jī)理44-51
• 4.3 小結(jié)51-52
• 第五章 結(jié)論與展望52-54
• 5.1 本論文的主要結(jié)論52
• 5.2 今后工作的展望與建議52-54
• 參考文獻(xiàn)54-58
• 附錄58-59
• 致謝59

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