大氣壓下火花放電等離子體高效轉(zhuǎn)化甲烷制氫和乙炔的研究

【摘要】： 近年來(lái)利用低溫等離子體技術(shù)對(duì)甲烷的活化與轉(zhuǎn)化研究引起了人們?cè)絹?lái)越多的關(guān)注。本論文利用穩(wěn)定的大氣壓kHz火花放電等離子體,開(kāi)展了甲烷直接轉(zhuǎn)化制氫及乙炔的研究。與其它放電形式相比,在抗積碳和提高能量效率方面取得了明顯進(jìn)展。實(shí)現(xiàn)了甲烷在低能耗條件下高效轉(zhuǎn)化制氫和乙炔,另外得到了具有較高利用價(jià)值的副產(chǎn)物碳黑;并對(duì)該火花放電等離子體作用下的CH_4轉(zhuǎn)化反應(yīng)進(jìn)行了發(fā)射光譜診斷研究。在此基礎(chǔ)上,利用此反應(yīng)器對(duì)CO_2重整CH_4的反應(yīng)進(jìn)行了初步考察。本論文的主要研究結(jié)果如下: 1)通過(guò)考察220分鐘放電時(shí)間內(nèi),純甲烷放電轉(zhuǎn)化產(chǎn)物中各組分濃度的變化情況,以此考證了放電的穩(wěn)定性?？疾炝穗姌O間距、比輸入能量、進(jìn)氣方式、電極管徑與加氫對(duì)純甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)的影響。 利用此kHz火花放電等離子體,當(dāng)甲烷的轉(zhuǎn)化率為81.5%時(shí),產(chǎn)物氣流中氫氣的濃度達(dá)到72.1%,生成每個(gè)氫分子的能耗為6.7eV;當(dāng)甲烷的轉(zhuǎn)化率為70.3%時(shí),產(chǎn)物氣流中乙炔的濃度達(dá)到18.4%,生成每個(gè)乙炔分子的能耗為21.2eV。該實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,利用這種穩(wěn)定的kHz火花放電,可在低能耗條件下實(shí)現(xiàn)了甲烷高效轉(zhuǎn)化制取氫氣和乙炔。kHz火花放電發(fā)射光譜的研究表明乙炔的高選擇性與C_2自由基有關(guān)。 2)本論文利用此反應(yīng)器對(duì)CO_2重整CH_4的反應(yīng)進(jìn)行了初步考察,主要包括原料氣的組成對(duì)甲烷和二氧化碳的轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物選擇性及能耗的影響。結(jié)果表明:隨著混合氣中CO_2/CH_4的摩爾比從O增加至3.5,CH_4的轉(zhuǎn)化率逐漸增加;CO_2的轉(zhuǎn)化率呈峰形變化,并在原料氣中CO_2濃度為60%左右時(shí)達(dá)到最大值(66.4%)。與純甲烷轉(zhuǎn)化相比,加入CO_2后甲烷轉(zhuǎn)化的比能耗有所增加,但對(duì)反應(yīng)物中總碳的轉(zhuǎn)化而言能量利用率顯著提高。當(dāng)原料氣中CO_2/CH4的摩爾比在1.5～2范圍內(nèi),單位能量的反應(yīng)物總碳轉(zhuǎn)化量最高(1.54μmol/J)。 【關(guān)鍵詞】：火花放電 等離子體 甲烷轉(zhuǎn)化 氫 乙炔 二氧化碳
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號(hào)】：O621.3
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 引言10-11
• 1 天然氣的應(yīng)用11-14
• 1.1 天然氣的間接轉(zhuǎn)化11-12
• 1.2 天然氣的直接轉(zhuǎn)化12-14
• 1.2.1 甲烷氧化偶聯(lián)制乙烯12
• 1.2.2 甲烷部分氧化制甲醇、甲醛12
• 1.2.3 天然氣制乙炔12-14
• 2 甲烷轉(zhuǎn)化制氫的工藝概述14-17
• 2.1 甲烷轉(zhuǎn)化制氫的意義14
• 2.2 甲烷轉(zhuǎn)化制氫的途徑14-17
• 2.2.1 天然氣水蒸氣重整制氫14-15
• 2.2.2 天然氣部分氧化重整制氫15
• 2.2.3 天然氣催化熱裂解制氫氣15-16
• 2.2.4 等離子體法16-17
• 3 低溫等離子體轉(zhuǎn)化甲烷的工藝評(píng)述17-23
• 3.1 等離子體技術(shù)簡(jiǎn)介17-18
• 3.1.1 等離子體的概念17
• 3.1.2 等離子體的分類17-18
• 3.2 低溫等離子體轉(zhuǎn)化甲烷的研究概況18-23
• 3.2.1 輝光放電等離子體18-19
• 3.2.2 電暈放電等離子體19-20
• 3.2.3 微波放電等離子體20
• 3.2.4 介質(zhì)阻擋放電(DBD)等離子體20-21
• 3.2.5 流光放電等離子體21
• 3.2.6 電弧法21
• 3.2.7 等離子體射流法21-23
• 4 大氣壓等離子體轉(zhuǎn)化甲烷放電反應(yīng)器的類型與特點(diǎn)23-28
• 4.1 大氣壓下脈沖電暈放電等離子體反應(yīng)器23
• 4.2 大氣壓下介質(zhì)阻擋放電等離子體反應(yīng)器23-24
• 4.3 針板電極大氣壓放電等離子體反應(yīng)器24-25
• 4.3.1 針板電極大氣壓直流輝光放電24-25
• 4.3.2 針板電極大氣壓火花放電25
• 4.4 常壓旋轉(zhuǎn)電極放電等離子體反應(yīng)器25-26
• 4.5 本論文的研究目的及內(nèi)容26-28
• 5 實(shí)驗(yàn)部分28-58
• 5.1 實(shí)驗(yàn)裝置及流程28
• 5.2 反應(yīng)器結(jié)構(gòu)28-29
• 5.3 定量方法29-33
• 5.3.1 甲烷的轉(zhuǎn)化率及產(chǎn)物的收率29-31
• 5.3.2 放電功率的測(cè)量及能耗計(jì)算31-33
• 5.4 影響甲烷轉(zhuǎn)化的工藝因素33-53
• 5.4.1 電動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速的影響33-34
• 5.4.2 對(duì)碳平衡及裝置放電穩(wěn)定性的考察34-35
• 5.4.3 電極間距的影響35-38
• 5.4.4 甲烷進(jìn)氣流量的影響38-43
• 5.4.5 電極管徑的影響43-47
• 5.4.6 甲烷進(jìn)氣方式的影響47-50
• 5.4.7 添加氫氣對(duì)甲烷轉(zhuǎn)化的影響50-53
• 5.5 甲烷等離子體發(fā)射光譜及機(jī)理探討53-56
• 5.5.1 光譜的測(cè)量53-54
• 5.5.2 甲烷等離子體發(fā)射光譜診斷54-55
• 5.5.3 等離子體作用下甲烷偶聯(lián)機(jī)理探討55-56
• 5.6 本章小結(jié)56-58
• 6 等離子體作用下CO_2重整甲烷的初步考察58-66
• 6.1 CH_4-CO_2轉(zhuǎn)化反應(yīng)的意義58
• 6.2 等離子體作用下CO_2重整甲烷的研究進(jìn)展58-59
• 6.3 計(jì)算公式59-60
• 6.4 CO_2/CH_4摩爾比對(duì)反應(yīng)的影響60-65
• 6.5 本章小結(jié)65-66
• 結(jié)論66-68
• 參考文獻(xiàn)68-73
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況73-74
• 致謝74-75

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