甲烷燃燒催化劑的微波輔助合成及其性能的研究

【摘要】： 儲量豐富的甲烷是一種有前景的清潔能源近年來受到了人們的關注,但傳統(tǒng)燃燒方式存在效率低和污染物排放水平高等問題,而催化燃燒是解決這些問題的有效途徑,研究有效的催化劑成了催化工作者的不懈的追求。近年來,微波加熱方法在材料合成領域引起研究者極大興趣。 本論文通過微波輔助合成法合成了Mn基鈣鈦礦型復合氧化物催化劑,加熱處理只用幾分鐘的時間,和傳統(tǒng)的溶膠-凝膠法對比,微波法具有反應速率快、節(jié)能、環(huán)境友好等等優(yōu)點。首先采用微波法合成了LaMnO_(3.15),并考察了堿土金屬(Ca、K、Ba、Sr)以及貴金屬(Ag、Pd)摻雜對其催化活性的影響,發(fā)現(xiàn)堿土金屬(除了K)對La的取代可以提高Mn基鈣鈦礦型復合氧化物對甲烷燃燒的催化活性,在堿土金屬中以Ba的取代效果最好,得到了一系列催化活性較高的催化劑;La_(0.85)Ba_(0.15)MnO_(3.15)在550℃時可以使甲烷的轉化率達到100%。Sr的摻雜也具有較好的催化活性。以La_(0.9)Sr_(0.1)MnO_(3.15)的催化效果最為突出。在貴金屬的摻雜過程中,Ag的摻入比Pd的催化效果要好。利用XRD,Raman和SEM等方法表征了催化劑的物相結構和形貌;通過H_2-TPR、O_2-TPD和XPS等方法研究了催化劑的可還原能力、物種分布,表明微波法制備的催化劑具有相對較大的比表面積、較多的Mn~(4+)和氧空位含量,并且增強了晶格氧的活動性,這在催化甲烷燃燒中起重要的作用。 另外,本文還考察了用微波法和傳統(tǒng)加熱法制備負載型貴金屬催化劑對催化甲烷燃燒活性的影響,發(fā)現(xiàn)前者制備的催化劑具有較好的催化活性,經(jīng)過XRD測試表明,載體的結構并沒有因為負載Pd的過程而遭到破壞,其中MIP-90s催化甲烷燃燒具有最好的活性,經(jīng)過XPS的測試發(fā)現(xiàn),其表面Pd的負載量和氧空位的含量均最高,這是影響其活性的重要因素。 【關鍵詞】：鈣鈦礦 CH4燃燒 微波加熱
【學位授予單位】：黑龍江大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2009
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 中文摘要3-4
• Abstract4-9
• 第1章 緒論9-25
• 1.1 引言9
• 1.2 甲烷催化燃燒的意義9-12
• 1.3 甲烷催化燃燒的催化劑12-21
• 1.3.1 六鋁酸鹽型催化劑12-14
• 1.3.2 復合氧化物型催化劑14-18
• 1.3.3 貴金屬催化劑18-21
• 1.4 微波技術21-23
• 1.5 課題的選擇23-25
• 第2章 實驗部分25-29
• 2.1 化學試劑及儀器設備25-26
• 2.1.1 化學試劑(分析純)及氣體25
• 2.1.2 儀器設備25-26
• 2.2 鈣鈦礦型復合氧化物粉體的制備26
• 2.3 負載型催化劑的制備26
• 2.3.1 載體的合成26
• 2.3.2 Pd/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2 催化劑的制備26
• 2.4 催化活性評價26-27
• 2.5 催化劑表征27-29
• 第3章 微波輔助合成鈣鈦礦型氧化物及催化甲烷燃燒29-58
• 3.1 不同堿土金屬取代的La_(1-x)M_xMnO_(3.15)催化劑29-38
• 3.1.1 LaMnO_(3.15) 催化劑的 XRD 表征29-30
• 3.1.2 LaMnO_(3.15) 催化劑的 SEM 表征30-31
• 3.1.3 LaMnO_(3.15) 催化劑催化甲烷燃燒的活性31-32
• 3.1.4 H_2-TPR 的研究32-35
• 3.1.5 XPS 的研究35-36
• 3.1.6 O_2-TPD 的研究36-38
• 3.2 La_(1-x)Sr_xMnO_(3.15)（x≤0.3）催化劑38-46
• 3.2.1 La_(1-x)Sr_xMnO_(3.15) 催化劑的XRD 表征38-39
• 3.2.2 La_(1-x)Sr_xMnO_(3.15) 催化甲烷燃燒的活性39-42
• 3.2.3 H_2-TPR 的研究42-43
• 3.2.4 Mn_2P_(1/2) 和O_(1s)-XPS 的研究43-46
• 3.3 La_(1-x)Ba_xMnO_(3.15) 催化劑46-50
• 3.3.1 La_(1-x)Ba_xMnO_(3.15)的XRD表征46-47
• 3.3.2 La_(1-x)Ba_xMnO_(3.15) 催化甲烷燃燒的活性47-48
• 3.3.3 H_2-TPR 的研究48-49
• 3.3.4 Mn_2P_(1/2) 和O_(1s)-XPS 的研究49-50
• 3.4 不同貴金屬取代的 La_(1-x)M_xMnO_(3.15) 催化劑50-57
• 3.4.1 La_(1-x)Pd_xMnO_(3.15) 催化劑51-54
• 3.4.2 La_(1-x)Ag_xMnO_(3.15) 催化劑54-57
• 3.5 小結57-58
• 第4章 負載型貴金屬型的催化性能58-71
• 4.1 催化劑制備條件的選擇58-61
• 4.1.1 制備催化劑時反應介質的選擇58-59
• 4.1.2 制備催化劑時反應介質用量的選擇59-60
• 4.1.3 制備催化劑時處理條件的選擇60-61
• 4.2 Pd/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2 系列催化劑的性能61-70
• 4.2.1 XRD 表征61-62
• 4.2.2 催化劑活性的測試62-64
• 4.2.3 Raman 譜圖分析64-66
• 4.2.4 SEM 表征66-67
• 4.2.5 XPS 的研究67-70
• 4.3 小結70-71
• 結論71-72
• 參考文獻72-82
• 致謝82-83
• 攻讀學位期間發(fā)表的論文83

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