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甲烷催化重整制合成氣反應(yīng)的Ni基復(fù)合催化劑的研究

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甲烷催化重整制合成氣反應(yīng)的Ni基復(fù)合催化劑的研究【摘要】:研究和開(kāi)發(fā)一種具有高活性和穩(wěn)定的催化劑,并且價(jià)格低適合于大規(guī)模的工業(yè)生產(chǎn)應(yīng)用,一直是甲烷催化重整反應(yīng)研究的關(guān)鍵課題,本文設(shè)

【摘要】: 研究和開(kāi)發(fā)一種具有高活性和穩(wěn)定的催化劑,并且價(jià)格低適合于大規(guī)模的工業(yè)生產(chǎn)應(yīng)用,一直是甲烷催化重整反應(yīng)研究的關(guān)鍵課題,本文設(shè)計(jì)和制備了一系列以鋁鎂的復(fù)合氧化物為載體的鎳基雙金屬?gòu)?fù)合催化劑,并對(duì)其反應(yīng)的性能進(jìn)行測(cè)試。研究表明鎳鈷復(fù)合雙金屬催化劑在甲烷的催化重整反應(yīng)中表現(xiàn)出了超強(qiáng)的活性、穩(wěn)定性和抗積碳能力,遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出其它復(fù)合金屬催化劑。Ni-Co雙金屬?gòu)?fù)合催化劑在反應(yīng)溫度為750℃,反應(yīng)壓力1 atm,空速110 L/gcat-h的條件下,連續(xù)反應(yīng)200小時(shí),欣喜地發(fā)現(xiàn)幾乎無(wú)積碳生成,反應(yīng)活性高、選擇性高、催化劑穩(wěn)定。在研究金屬含量對(duì)催化劑的影響過(guò)程中,發(fā)現(xiàn)較低金屬含量的催化劑(0.02-0.04 mol% Ni和0.03-0.05 mol% Co)在反應(yīng)中表現(xiàn)性能更為突出,催化劑合成的實(shí)驗(yàn)表明溶液的酸堿度和焙燒溫度對(duì)催化劑的性能影響很大,制備催化劑過(guò)程中反應(yīng)系統(tǒng)的pH值控制在8.5-9.0,有利于催化劑的滴定合成。焙燒溫度900℃為最佳制備催化劑的溫度。 【關(guān)鍵詞】:重整 Ni-Co復(fù)合金屬催化劑 甲烷 合成氣
【學(xué)位授予單位】:東北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2009
【分類(lèi)號(hào)】:TE665.3
【目錄】:
  • 中文摘要4-5
  • 英文摘要5-8
  • 引言8-9
  • 第一章 前言9-18
  • 1.1 甲烷催化重整的方法9-10
  • 1.1.1 甲烷水蒸氣重整(methane steam reforming or MSR)9
  • 1.1.2 甲烷的二氧化碳重整(methane dry reforming or MDR)9
  • 1.1.3 甲烷的部分氧化重整(methane partial oxidation or MPO)9
  • 1.1.4 甲烷的聯(lián)合重整(Methane Tri-reforming or TRM)9-10
  • 1.2 甲烷催化重整催化劑的發(fā)展現(xiàn)狀10-14
  • 1.2.1 催化劑的活性組分10
  • 1.2.2 載體對(duì)催化劑性能的影響10-12
  • 1.2.3 催化劑的積碳12-14
  • 1.3 催化劑的制備方法14-15
  • 1.3.1 沉淀法14-15
  • 1.3.2 浸漬法15
  • 1.3.3 溶膠凝膠法15
  • 1.4 反應(yīng)機(jī)理15-18
  • 1.4.1 甲烷的二氧化碳重整反應(yīng)機(jī)理15-16
  • 1.4.2 甲烷部分氧化重整反應(yīng)機(jī)理16-18
  • 第二章 催化劑的設(shè)計(jì)和制備18-22
  • 2.1 催化劑組分的選擇18
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分18-19
  • 2.3 結(jié)果與討論19-21
  • 2.3.1 不同組成催化劑的本相特征19
  • 2.3.2 不同組分復(fù)合催化劑的性能測(cè)試19-20
  • 2.3.3 不同組分復(fù)合催化劑穩(wěn)定性—-積碳的測(cè)試20-21
  • 2.4 小結(jié)21-22
  • 第三章 Ni-Co復(fù)合催化劑在甲烷的二氧化碳重整(MDR)反應(yīng)中的應(yīng)用22-32
  • 3.1 實(shí)驗(yàn)部分22
  • 3.2 結(jié)果與討論22-31
  • 3.2.1 化學(xué)計(jì)量分析22-24
  • 3.2.2 Ni-Co復(fù)合催化劑不同Ni,Co的含量對(duì)MDR反應(yīng)的影響24-27
  • 3.2.3 不同焙燒溫度對(duì)催化劑性能的影響27-31
  • 3.3 小結(jié)31-32
  • 第四章 Ni-Co復(fù)合催化劑在甲烷的水蒸氣重整(MSR)反應(yīng)中的應(yīng)用32-34
  • 4.1 實(shí)驗(yàn)部分32
  • 4.2 結(jié)果與討論32-33
  • 4.3 小結(jié)33-34
  • 結(jié)論34-35
  • 參考文獻(xiàn)35-39
  • 后記39


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