環(huán)境友好條件下甲烷等離子體重整制氫的研究

【摘要】： 能源危機(jī)和環(huán)境污染是二十一世紀(jì)人類面臨的重大難題,尋找替代石油、煤的新能源是人類生存和發(fā)展的當(dāng)務(wù)之急。氫能具有燃燒熱值高,無污染,重量輕及應(yīng)用廣泛等獨特的優(yōu)點,被認(rèn)為是符合可持續(xù)發(fā)展的最理想的新能源。開發(fā)利用儲量巨大的天然氣資源制氫一直是人們研究的熱點。天然氣的主要成分是甲烷,由于甲烷分子結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,在常規(guī)化學(xué)反應(yīng)中條件苛刻,常常需要在高溫高壓有催化劑的條件下才能進(jìn)行,而且在化工生產(chǎn)上存在著能耗大、熱化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化率低等缺點。探索轉(zhuǎn)化甲烷制氫的新途徑成為了一個全球矚目的研究課題。 強(qiáng)電場電離放電等離子體的發(fā)展,為甲烷的非常規(guī)轉(zhuǎn)化提供了一條嶄新的途徑。強(qiáng)電場電離放電在放電間隙內(nèi)形成的折合電場強(qiáng)度大于400 Td,電場中的電子平均能量大于10 eV。高能電子足以打斷甲烷分子中的C—H鍵,形成離子、自由基等活性粒子,這些活性粒子之間或者活性粒子與分子之間再相互碰撞并重新組合形成新物質(zhì)。本文結(jié)合政府間的國際科技合作項目“甲烷等離子體重整制氫的研究”在常溫常壓不加任何催化劑的環(huán)境友好條件下利用強(qiáng)電場電離放電等離子體的方法對轉(zhuǎn)化甲烷制氫進(jìn)行了研究。 在常溫常壓無催化劑的條件下,甲烷流量為300 mL/min時,甲烷轉(zhuǎn)化率最高達(dá)到了70%;適量的氧氣的加入提高了產(chǎn)物中氫氣的濃度,當(dāng)含氧量為5%時,氫氣濃度最高達(dá)到了38%;氫氣加入降低了甲烷轉(zhuǎn)化率和氫氣的產(chǎn)率。氬氣的加入對氫氣的產(chǎn)率影響不大,卻使甲烷的轉(zhuǎn)化率略有降低。當(dāng)原料氣體中添加空氣時,甲烷的轉(zhuǎn)化率和氫氣的產(chǎn)率則明顯降低。產(chǎn)物中氫氣的濃度和甲烷的轉(zhuǎn)化率都隨著原料氣體流量的增大而降低。 利用自然界豐富的天然氣資源,采用強(qiáng)電場電離放電等離子體技術(shù),制取了清潔高效的新能源氫氣。由此技術(shù)轉(zhuǎn)化甲烷制得的富氫氣體作為汽車內(nèi)燃機(jī)燃料可以提高其內(nèi)燃機(jī)的效率,并且降低污染。此技術(shù)為開展車載制氫的研究提供了一種新技術(shù)、新工藝,具有重大的科學(xué)研究及經(jīng)濟(jì)意義。 【關(guān)鍵詞】：甲烷 等離子體 氫氣 強(qiáng)電場電離放電
【學(xué)位授予單位】：大連海事大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號】：TQ116.2
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 緒論11-21
• 1.1 課題背景及甲烷重整制氫的意義11-14
• 1.1.1 石油危機(jī)11
• 1.1.2 環(huán)境污染和溫室效應(yīng)11-12
• 1.1.3 新能源的開發(fā)12-13
• 1.1.4 車載制氫技術(shù)的開發(fā)13-14
• 1.2 等離子體甲烷重整制氫技術(shù)14-18
• 1.2.1.等離子體技術(shù)的優(yōu)勢15-16
• 1.2.2 等離子體甲烷重整制氫研究進(jìn)展16-18
• 1.3 本文工作的提出及創(chuàng)新點18-19
• 1.4 研究目的與內(nèi)容19-21
• 1.4.1 研究目的19
• 1.4.2 研究內(nèi)容19-21
• 第2章 甲烷等離子反應(yīng)的物理化學(xué)過程21-37
• 2.1 傳統(tǒng)化學(xué)反應(yīng)熱力學(xué)上的限制21-23
• 2.1.1 甲烷無氧脫氫反應(yīng)21-22
• 2.1.2 甲烷部分氧化制氫反應(yīng)22
• 2.1.3 甲烷水蒸氣重整制氫22-23
• 2.2 等離子反應(yīng)中的物理化學(xué)過程23-32
• 2.2.1 等離子體的形成23
• 2.2.2 碰撞理論23-26
• 2.2.3 等離子體狀態(tài)26-32
• 2.3 反應(yīng)機(jī)理的探討32-37
• 2.3.1 自由基反應(yīng)機(jī)理33-35
• 2.3.2 分子離子反應(yīng)機(jī)理35-37
• 第3章 強(qiáng)電場電離放電等離子體的形成37-50
• 3.1 氣體放電37
• 3.2 等離子體的分類37-41
• 3.2.1 電暈放電38
• 3.2.2 輝光放電38-39
• 3.2.3 介質(zhì)阻擋放電39-41
• 3.3 強(qiáng)電場電離放電等離子體的形成41-45
• 3.3.1 形成強(qiáng)電離放電的原理和方法41-42
• 3.3.2 強(qiáng)電場電離放電的主要參數(shù)42-44
• 3.3.3 強(qiáng)電場電離放電等離子體的放電形貌44-45
• 3.4 不同電源對放電波形的影響45-50
• 第4章 強(qiáng)電場放電甲烷重整制氫實驗系統(tǒng)的建立及實驗研究50-62
• 4.1 強(qiáng)電場放電等離子體甲烷重整制氫的工藝流程50-51
• 4.2 甲烷重整制氫實驗系統(tǒng)的建立51-52
• 4.3 實驗材料52-54
• 4.3.1 實驗儀器52-54
• 4.3.2 實驗藥品54
• 4.4 強(qiáng)電場電離放電相關(guān)物理參數(shù)的測定方法54-57
• 4.5 等離子體合成產(chǎn)物的分析方法57-61
• 4.5.1 氣相色譜測定產(chǎn)物的原理57
• 4.5.2 氣相色譜-質(zhì)譜檢測產(chǎn)物的原理57-58
• 4.5.3 氣相色譜條件58
• 4.5.4 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制58-60
• 4.5.5 氣質(zhì)聯(lián)用色譜條件60-61
• 4.6.計算公式61-62
• 第5章 實驗結(jié)果與討論62-87
• 5.1 放電電壓對甲烷轉(zhuǎn)化率和氫氣濃度及產(chǎn)率的影響62-63
• 5.2 功率對甲烷轉(zhuǎn)化率和氫氣濃度及產(chǎn)率的影響63-65
• 5.3 能量密度對甲烷轉(zhuǎn)化率氫氣濃度及氫氣產(chǎn)率的影響65-66
• 5.4 氣體總流量對甲烷轉(zhuǎn)化率和氫氣濃度及產(chǎn)率的影響66-68
• 5.5 氣體成分對甲烷轉(zhuǎn)化率和氫氣濃度及產(chǎn)率的影響68-74
• 5.5.1 氫氣及其含量的影響68-69
• 5.5.2 氧氣及其含量的影響69-71
• 5.5.3 空氣及其含量的影響71-72
• 5.5.4 氬氣及其含量的影響72-74
• 5.6 等離子體發(fā)生器放電間隙對甲烷轉(zhuǎn)化率和氫氣產(chǎn)率的影響74-76
• 5.7 不同電源的影響76
• 5.8 產(chǎn)物成分剖析76-83
• 5.9 甲烷等離子體制氫的合成過程83-84
• 5.10 國內(nèi)外研究水平對比84-85
• 5.11 本章小結(jié)85-87
• 第6章 結(jié)果與展望87-89
• 6.1 結(jié)論87-88
• 6.2 展望88-89
• 參考文獻(xiàn)89-95
• 攻讀學(xué)位期間公開發(fā)表論文95-96
• 致謝96

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