離子液體在等離子體甲烷轉(zhuǎn)化過程中作用的研究

【摘要】： 在目前世界石油資源日益減少的情況下，天然氣的轉(zhuǎn)化研究成為人們研究的熱點。天然氣主要成分甲烷具有高穩(wěn)定性和其轉(zhuǎn)化反應(yīng)在熱力學(xué)上的限制，采用常規(guī)法催化甲烷轉(zhuǎn)化，反應(yīng)溫度往往高達700～900℃，這樣高的溫度不僅有助于CH_4的深度氧化，生成CO_x(X=0，1，2)，而且固體催化劑在高溫下容易粉化、結(jié)焦，失去活性組分而導(dǎo)致催化劑失活。 離子液體是一種新型綠色環(huán)保試劑，具有液程范圍大、幾乎無蒸氣壓、不揮發(fā)、電化學(xué)窗口寬以及結(jié)構(gòu)可設(shè)計性的特點。目前已廣泛應(yīng)用于萃取分離、電化學(xué)、有機無機材料合成各種典型化學(xué)反應(yīng)中。本文在采用非平衡等離子體技術(shù)甲烷轉(zhuǎn)化中，首次以離子液體做為反應(yīng)催化劑，一方面提高反應(yīng)效率，另一方面可以彌補等離子體甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)中固體催化劑易結(jié)焦失活的弊端。論文主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下： 1、采用直流高壓等離子體技術(shù)進行甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)，反應(yīng)的主要產(chǎn)物是C_2烴(C_2H_4、C_2H_6、C_2H_2)，研究氣體流速、放電峰值電壓和放電間距對甲烷轉(zhuǎn)化率、C_2烴選擇性和收率的影響規(guī)律。結(jié)果表明：降低氣體流速、縮小放電間距、提高放電峰值電壓可提高CH_4轉(zhuǎn)化率。最佳反應(yīng)條件為：氣體流速15ml／min，放電峰值電壓14KV，電極間距8mm。 2、合成系列離子液體[Rmim]~+X~-(其中R=C_4～C_8；X=HSO_4、PF_6、Br、CF_3COO、BF_4)，并對離子液體的電導(dǎo)率、電化學(xué)窗口、酸堿度和極化能力進行了表征與測定。 3、以離子液體做為催化劑，研究離子液體在等離子體余輝區(qū)、等離子體區(qū)對甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)的影響。當離子液體在等離子體余輝區(qū)時，離子液體與下極板間距在2～5mm范圍內(nèi)實驗效果較好。 4、在等離子體甲烷轉(zhuǎn)化最佳反應(yīng)條件下，當離子液體在等離子體余輝區(qū)時，研究[Rmim]~+X~-(其中R=C_4～C_8；X=HSO_4、PF_6、Br、CF_3COO、BF_4)型離子液體對反應(yīng)的影響。[C_6mim]~+X~-離子液體中得到的CH_4轉(zhuǎn)化率與C_2烴產(chǎn)率大小順序為HSO_4~-＞PF_6~-＞Br~-＞CF_3COO~-＞BF_4~-，與離子液體酸性強弱順序基本一致；[Rmim]Br離子液體(R=C_4～C_8)陽離子C數(shù)變化對反應(yīng)無明顯影響。 5、在等離子體甲烷轉(zhuǎn)化最佳反應(yīng)條件下，離子液體在等離子體余輝區(qū)，加入[C_8mim]~+HSO_4~-離子液體，研究了氣體流速、放電間距和峰值電壓對甲烷轉(zhuǎn)化率、C_2烴選擇性和C_2烴收率的影響，得出在氣體流速10ml／min，放電峰值電壓14KV，電極間距8mm條件下，實驗效果較好。 6、等離子體甲烷轉(zhuǎn)化過程中有積炭生成，掃描電鏡分析表明積炭呈納米級棉絮狀聚集或不規(guī)則顆粒狀聚集。 【關(guān)鍵詞】：等離子體 甲烷 離子液體 催化劑 C_2烴
【學(xué)位授予單位】：大連輕工業(yè)學(xué)院
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號】：O621.3
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 緒論11-33
• 1.1 前言11-12
• 1.2 甲烷轉(zhuǎn)化的研究進展12-17
• 1.2.1 甲烷直接轉(zhuǎn)化法13-17
• 1.2.1.1 甲烷氧化偶聯(lián)制乙烯13-14
• 1.2.1.2 甲烷直接氧化制甲醇和甲醛14-16
• 1.2.1.3 甲烷直接合成芳烴16-17
• 1.2.2 甲烷間接轉(zhuǎn)化法17
• 1.2.2.1 甲烷水蒸氣重整17
• 1.2.2.2 甲烷部分氧化制合成氣17
• 1.2.2.3 二氧化碳重整工藝17
• 1.2.2.4 聯(lián)合重整17
• 1.3 等離子體活化甲烷轉(zhuǎn)化的研究現(xiàn)狀17-24
• 1.3.1 等離子體的概念17-18
• 1.3.2 等離子體的分類18
• 1.3.3 等離子體的性質(zhì)及產(chǎn)生18-19
• 1.3.4 甲烷在等離子體條件下的轉(zhuǎn)化19-24
• 1.3.4.1 單純等離子體催化甲烷轉(zhuǎn)化20-21
• 1.3.4.2 金屬催化劑催化甲烷轉(zhuǎn)化21-23
• 1.3.4.3 金屬氧化物催化劑催化甲烷轉(zhuǎn)化23-24
• 1.3.4.4 金屬-金屬氧化物催化劑催化甲烷轉(zhuǎn)化24
• 1.4 離子液體的研究現(xiàn)狀24-31
• 1.4.1 離子液體的概念24-25
• 1.4.2 離子液體的制備25-26
• 1.4.2.1 直接合成法25
• 1.4.2.2 兩步合成法25-26
• 1.4.3 離子液體的性質(zhì)26-29
• 1.4.3.1 熔點26
• 1.4.3.2 密度26-27
• 1.4.3.3 粘度27
• 1.4.3.4 溶解性27-28
• 1.4.3.5 電導(dǎo)率28
• 1.4.3.6 電化學(xué)窗口28
• 1.4.3.7 熱穩(wěn)定性28-29
• 1.4.3.8 酸堿性29
• 1.4.4 離子液體的應(yīng)用29-31
• 1.4.4.1 離子液體在萃取分離中的應(yīng)用29
• 1.4.4.2 離子液體在化學(xué)反應(yīng)中的應(yīng)用29-30
• 1.4.4.3 離子液體在電化學(xué)中的應(yīng)用30-31
• 1.5 本論文的選題31-33
• 第二章 實驗部分33-40
• 2.1 實驗流程33-37
• 2.1.1 實驗過程34
• 2.1.2 等離子體反應(yīng)器34-36
• 2.1.2.1 反應(yīng)器的設(shè)計35-36
• 2.1.2.2 電極的選擇36
• 2.1.3 實驗方法36-37
• 2.2 離子液體的合成與物性測定37-40
• 2.2.1 離子液體的合成37-38
• 2.2.2 離子液體物性測定38-40
• 第三章 等離子體活化甲烷轉(zhuǎn)化的研究40-47
• 3.1 峰值電壓對反應(yīng)的影響40-41
• 3.2 放電電極間距對反應(yīng)的影響41-42
• 3.3 甲烷氣體流速對反應(yīng)的影響42-43
• 3.4 等離子體活化甲烷的反應(yīng)機理43-46
• 3.4.1 等離子體化學(xué)中的基元反應(yīng)43-44
• 3.4.2 等離子體活化甲烷的反應(yīng)機理44-46
• 3.5 小結(jié)46-47
• 第四章 離子液體的合成與物性測定47-56
• 4.1 離子液體的合成47-49
• 4.1.1 1-己基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽離子液體的合成47-48
• 4.1.2 1-辛基-3-甲基咪唑硫酸氫根離子液體的合成48-49
• 4.1.3 其他離子液體的合成49
• 4.2 離子液體物性測定49-55
• 4.2.1 電導(dǎo)率的測定49-50
• 4.2.2 電化學(xué)窗口的測定50-51
• 4.2.3 酸性的測定51-54
• 4.2.4 極化能力的測定54-55
• 4.3 小結(jié)55-56
• 第五章 離子液體與等離子體共同作用甲烷轉(zhuǎn)化的反應(yīng)56-66
• 5.1 離子液體與等離子體放電區(qū)相對位置對反應(yīng)的影響56-60
• 5.1.1 離子液體位于等離子體余輝區(qū)56-59
• 5.1.1.1 不同陰離子的離子液體對反應(yīng)結(jié)果的影響56-57
• 5.1.1.2 不同陽離子的離子液體對反應(yīng)結(jié)果的影響57-59
• 5.1.2 離子液體在位于等離子體區(qū)59-60
• 5.2 離子液體與下極板間距離對反應(yīng)的影響60-61
• 5.3 [C_8mim]HSO_4離子液體與等離子體共同作用甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)61-63
• 5.3.1 氣體流速對反應(yīng)的影響61-62
• 5.3.2 放電間距對反應(yīng)的影響62
• 5.3.3 放電峰值電壓對反應(yīng)的影響62-63
• 5.4 反應(yīng)積炭形成與形態(tài)分析63-64
• 5.5 小結(jié)64-66
• 第六章 結(jié)論與展望66-69
• 6.1 本論文主要研究成果與結(jié)論66-67
• 6.2 研究展望67-69
• 參考文獻69-73
• 致謝73

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