非平衡等離子體強化甲烷轉(zhuǎn)化制碳二烴過程研究

【摘要】： 石油資源的日益短缺使人們對儲量豐富的天然氣資源的開發(fā)利用越來越重視。作為天然氣的主要成分甲烷,其轉(zhuǎn)化利用成為天然氣轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵。等離子體是一種十分有效的分子活化手段,非平衡等離子體利用其特殊的非平衡性在甲烷轉(zhuǎn)化方面具有獨特的優(yōu)勢。 本文對非平衡等離子體強化甲烷轉(zhuǎn)化制碳二烴的過程進行了研究。在刀刃狀旋轉(zhuǎn)電極反應器中,考察了添加氣、反應器參數(shù)以及電源參數(shù)對反應的影響規(guī)律。研究表明:H2,N2和Ar的加入均有利于甲烷轉(zhuǎn)化率的提高,同時H2還能有效的抑制積碳;較小的放電間距及不銹鋼內(nèi)電極有利于甲烷轉(zhuǎn)化;電源參數(shù)對反應的影響最終可歸結(jié)為電流的影響,脈沖參數(shù)對反應的影響并不明顯。 通過比較刀刃狀旋轉(zhuǎn)電極反應器與介質(zhì)阻擋反應器的實驗結(jié)果,對甲烷轉(zhuǎn)化的反應機理進行了推測。所得結(jié)果為:在刀刃狀旋轉(zhuǎn)電極反應器中,甲烷分子大部分被解離為CH和C自由基,反應的主要產(chǎn)物是乙炔和少量乙烯,積碳較多;而在介質(zhì)阻擋放電反應器中,甲烷大部分被解離為CH3自由基,反應的主要產(chǎn)物為乙烷和丙烷,幾乎沒有積碳產(chǎn)生;同種放電類型的反應器中,產(chǎn)物分布的整體趨勢是一致的;刀刃狀旋轉(zhuǎn)電極反應器中甲烷轉(zhuǎn)化速率要遠大于介質(zhì)阻擋反應器中的甲烷轉(zhuǎn)化速率。 另外,對滑動弧光放電等離子體用于甲烷轉(zhuǎn)化進行了初步探索。實驗結(jié)果表明滑動弧光反應器中能耗較低,適宜大流量氣體的反應,對甲烷等離子體轉(zhuǎn)化的工業(yè)化放大很有前途。 【關(guān)鍵詞】：非平衡等離子體 甲烷轉(zhuǎn)化 反應機理 滑動弧光放電
【學位授予單位】：天津大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2007
【分類號】：O621.3
【目錄】：

• 中文摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 前言7-8
• 第一章 文獻綜述8-25
• 1.1 引言8
• 1.2 甲烷化學轉(zhuǎn)化途徑8-9
• 1.3 等離子技術(shù)在甲烷轉(zhuǎn)化中的應用研究進展9-14
• 1.3.1 等離子體概念及分類10-11
• 1.3.2 等離子技術(shù)用于純甲烷反應研究進展11-12
• 1.3.3 添加氣參與下的等離子體甲烷反應研究進展12-13
• 1.3.4 等離子體與催化劑協(xié)同作用下甲烷的反應13-14
• 1.4 非平衡等離子體甲烷轉(zhuǎn)化反應器研究14-20
• 1.4.1 電暈放電等離子體反應器14
• 1.4.2 輝光放電等離子體反應器14-15
• 1.4.3 介質(zhì)阻擋等離子體反應器15-16
• 1.4.4 微波等離子體反應器16-17
• 1.4.5 滑動弧光等離子體反應器17-20
• 1.5 非平衡等離子體甲烷轉(zhuǎn)化反應機理研究20-24
• 1.5.1 自由基反應機理研究20-22
• 1.5.2 反應動力學探討22-24
• 1.6 論文工作的提出及研究內(nèi)容24-25
• 第二章 刀刃狀旋轉(zhuǎn)電極等離子體甲烷轉(zhuǎn)化工藝研究25-47
• 2.1 實驗部分25-32
• 2.1.1 實驗原理25-28
• 2.1.2 實驗設(shè)備及流程28-29
• 2.1.3 反應器類型29-30
• 2.1.4 色譜分析及數(shù)據(jù)處理方法30-32
• 2.2 結(jié)果與討論32-46
• 2.2.1 不同添加氣對等離子甲烷轉(zhuǎn)化反應的影響32-37
• 2.2.2 反應器參數(shù)對等離子甲烷轉(zhuǎn)化反應的影響37-40
• 2.2.3 電源參數(shù)對等離子甲烷轉(zhuǎn)化反應的影響40-46
• 2.3 本章小結(jié)46-47
• 第三章 甲烷等離子體反應機理探討47-56
• 3.1 實驗部分47-48
• 3.2 結(jié)果與討論48-55
• 3.2.1 自由基反應歷程的推論48-51
• 3.2.2 刀刃狀旋轉(zhuǎn)電極與介質(zhì)阻擋反應器反應結(jié)果比較51-55
• 3.3 小結(jié)55-56
• 第四章 滑動弧光等離子體甲烷轉(zhuǎn)化初步研究56-60
• 4.1 滑動弧光反應器介紹56-57
• 4.2 嘗試試驗57-58
• 4.3 結(jié)論及建議58-60
• 第五章 結(jié)論60-61
• 參考文獻61-66
• 發(fā)表論文及參加科研情況說明66-67
• 附錄67-73
• 致謝73

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