過渡金屬納米催化劑制備及其催化甲烷裂解積碳性能考察

【摘要】： 由于過渡金屬納米催化劑(Transition metal Nanocatalyst—TMN)是催化裂解烴類化合物制備碳納米管等新型納米碳材料的高效催化劑,所以近年來制備具有高積碳活性的TMN并將其應(yīng)用于制備納米碳材料的研究與開發(fā)備受關(guān)注。 本文采用改進(jìn)的溶膠-凝膠法和沉淀法制備TMN;考察了氨水添加量、催化劑研磨、有機(jī)相添加量、載體添加量和焙燒溫度對(duì)TMN收率、TMN催化甲烷裂解積碳反應(yīng)的積碳增重率及積碳產(chǎn)物形貌的影響。 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,有機(jī)相添加量為0 ml時(shí),適量的氨水添加量(120ml)有利于提高TMN的收率,氨水添加量過多(200ml),TMN的收率顯著降低;隨著氨水添加量的增加,TMN催化甲烷裂解積碳增重率逐漸增加,當(dāng)氨水用量大于160ml時(shí),增加幅度變小;積碳產(chǎn)物中CNTs的數(shù)量亦逐漸增加。焙燒前后對(duì)樣品進(jìn)行研磨提高了TMN在催化甲烷裂解積碳反應(yīng)中的積碳增重率和產(chǎn)物中CNTs的數(shù)量。 當(dāng)氨水添加量為165ml時(shí)(pH值約為8),隨著有機(jī)相添加量的增加,TMN的收率逐漸降低,TMN中粒徑小于100nm的顆粒數(shù)量逐漸減少;TMN催化甲烷裂解積碳反應(yīng)的積碳增重率逐漸降低,但總體上仍高于有機(jī)相用量為0 ml的情況;積碳產(chǎn)物中CNTs的量亦逐漸減少。1200℃焙燒2h,提高了氨水添加量為165ml、有機(jī)相添加量在10.8ml-54.1 ml之間時(shí)所得催化劑中粒徑小于100nm的納米顆粒的數(shù)量,其積碳增重率和積碳產(chǎn)物中CNTs的數(shù)量均有一定程度增加。 當(dāng)氨水添加量為165ml、有機(jī)相添加量為10.8ml時(shí),隨著載體添加量的增加,TMN的收率逐漸增加;經(jīng)800℃焙燒后得到的TMN的催化甲烷裂解積碳反應(yīng)積碳增重率逐漸降低;積碳產(chǎn)物中CNTs的量逐漸減少。經(jīng)1200℃焙燒后得到的TMN發(fā)生較嚴(yán)重的團(tuán)聚,其積碳產(chǎn)物以粒徑較大的顆粒和塊狀物為主。 高分散TMN催化甲烷裂解積碳反應(yīng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,隨著制備的過渡金屬鹽溶液濃度的增加,TMN催化甲烷裂解積碳反應(yīng)產(chǎn)物的形貌由絨毛狀逐漸過渡到顆粒狀。 【關(guān)鍵詞】：納米催化劑 碳納米管 制備 有機(jī)相 催化甲烷裂解 積碳 表征
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-9
• 第一章 文獻(xiàn)綜述9-23
• 1.1 納米催化劑簡(jiǎn)介9-10
• 1.1.1 表面效應(yīng)9
• 1.1.2 量子尺寸效應(yīng)9-10
• 1.1.3 體積效應(yīng)10
• 1.2 納米催化劑制備方法10-12
• 1.2.1 沉淀法10
• 1.2.2 浸漬法10-11
• 1.2.3 還原法11
• 1.2.4 相轉(zhuǎn)移法11
• 1.2.5 等離子體法11
• 1.2.6 水解法11-12
• 1.2.7 溶膠-凝膠法12
• 1.3 納米催化劑表征技術(shù)12-16
• 1.3.1 納米催化劑形態(tài)表征12-13
• 1.3.2 納米催化劑表面結(jié)構(gòu)表征13-14
• 1.3.3 納米催化劑內(nèi)部結(jié)構(gòu)表征14-15
• 1.3.4 納米催化劑性能測(cè)試15-16
• 1.4 納米催化劑催化機(jī)理簡(jiǎn)述16
• 1.5 納米催化劑應(yīng)用16-17
• 1.5.1 在能源領(lǐng)域中的應(yīng)用16
• 1.5.2 在環(huán)境污染防治中的應(yīng)用16-17
• 1.6 碳納米管(CNT)簡(jiǎn)介17-20
• 1.6.1 CNT 的基本特性17-18
• 1.6.2 CNT 的應(yīng)用前景18
• 1.6.3 制備 CNT 的主要方法18-20
• 1.7 催化甲烷裂解積碳反應(yīng)簡(jiǎn)介20-21
• 1.7.1 催化裂解法20
• 1.7.2 催化甲烷裂解積碳反應(yīng)主要產(chǎn)物20
• 1.7.3 催化甲烷裂解生長(zhǎng) CNTs 反應(yīng)機(jī)理20-21
• 1.7.4 最新國(guó)內(nèi)外研究動(dòng)態(tài)21
• 1.8 本課題主要研究?jī)?nèi)容及意義21-23
• 第二章 實(shí)驗(yàn)23-28
• 2.1 實(shí)驗(yàn)所用試劑23
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器23-24
• 2.3 實(shí)驗(yàn)方法24-25
• 2.3.1 非負(fù)載型過渡金屬納米催化劑的制備24-25
• 2.3.2 負(fù)載型過渡金屬納米催化劑的制備25
• 2.3.3 高分散過渡金屬納米催化劑的制備25
• 2.3.4 過渡金屬納米催化劑催化甲烷裂解積碳反應(yīng)25
• 2.4 產(chǎn)物表征25-28
• 2.4.1 透射電子顯微鏡（TEM）25-26
• 2.4.2 掃描電子顯微鏡(SEM)26
• 2.4.3 X 射線能譜(EDX)26
• 2.4.4 熱分析技術(shù)26-28
• 第三章 非負(fù)載型納米催化劑的制備及催化甲烷裂解反應(yīng)結(jié)果與討論28-48
• 3.1 氨水添加量的影響28-32
• 3.1.1 對(duì)催化劑收率的影響28-29
• 3.1.2 對(duì)催化劑形貌的影響29
• 3.1.3 熱分析結(jié)果與討論29-30
• 3.1.4 對(duì)催化劑積碳增重率的影響30-31
• 3.1.5 積碳產(chǎn)物TEM 表征結(jié)果31-32
• 3.2 催化劑研磨的影響32-35
• 3.2.1 對(duì)催化劑收率的影響32-33
• 3.2.2 對(duì)催化劑積碳增重率的影響33
• 3.2.3 積碳產(chǎn)物TEM 表征結(jié)果33-35
• 3.3 有機(jī)相添加量的影響35-38
• 3.3.1 對(duì)催化劑收率的影響35
• 3.3.2 對(duì)催化劑形貌的影響35-37
• 3.3.3 對(duì)催化劑積碳增重率的影響37
• 3.3.4 積碳產(chǎn)物TEM 表征結(jié)果37-38
• 3.4 焙燒溫度的影響38-44
• 3.4.1 對(duì)催化劑收率的影響38-40
• 3.4.2 對(duì)催化劑形貌的影響40-41
• 3.4.3 對(duì)催化劑積碳增重率的影響41-42
• 3.4.4 積碳產(chǎn)物TEM 表征結(jié)果42-44
• 3.5 非負(fù)載型過渡金屬納米催化劑的制備重復(fù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論44-46
• 3.5.1 焙燒溫度的影響45
• 3.5.2 TEM 表征結(jié)果45-46
• 3.6 本章小結(jié)46-48
• 第四章 負(fù)載型納米催化劑的制備及催化甲烷裂解反應(yīng)結(jié)果與討論48-54
• 4.1 載體添加量對(duì)催化劑收率的影響48
• 4.2 載體添加量對(duì)催化劑形貌的影響48-49
• 4.3 載體添加量對(duì)催化劑積碳增重率的影響49
• 4.4 積碳產(chǎn)物TEM 表征結(jié)果49-52
• 4.4.1 條件1 下積碳產(chǎn)物TEM 表征結(jié)果與討論49-50
• 4.4.2 條件2 下積碳產(chǎn)物TEM 表征結(jié)果與討論50-52
• 4.5 焙燒溫度對(duì)催化劑積碳產(chǎn)物形貌的影響52-53
• 4.6 本章小結(jié)53-54
• 第五章 高分散納米催化劑的制備及其催化甲烷裂解積碳反應(yīng)結(jié)果與討論54-59
• 5.1 高分散過渡金屬納米催化劑的制備54
• 5.2 積碳產(chǎn)物 SEM 表征結(jié)果與討論54-58
• 5.2.1 高分散催化劑A 的積碳產(chǎn)物SEM 表征結(jié)果54-57
• 5.2.2 高分散催化劑B 的積碳產(chǎn)物SEM 表征結(jié)果57-58
• 5.3 本章小結(jié)58-59
• 第六章 結(jié)論59-61
• 參考文獻(xiàn)61-66
• 參加科研情況66-67
• 致謝67

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