鐵磷酸鋁分子篩在催化甲烷還原N_2O反應(yīng)中的催化性能及其活性位研究

【摘要】： N_2O不僅具有強(qiáng)大的溫室效應(yīng),同時(shí)還會(huì)嚴(yán)重破壞臭氧層,是大氣中不可忽視的污染物。工業(yè)革命以來(lái),大氣中N_2O的濃度呈逐年上升的趨勢(shì)。因此,研究如何有效脫除工業(yè)廢氣中的N_2O已成為保護(hù)環(huán)境和可持續(xù)發(fā)展的重大任務(wù)之一。在諸多N_2O的脫除方法中,甲烷還原法由于其獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn)和良好的應(yīng)用價(jià)值而受到國(guó)內(nèi)外研究人員的廣泛關(guān)注。 目前,已經(jīng)開(kāi)發(fā)的用于甲烷還原脫除N_2O的催化劑貴金屬用量較大,成本較高;在高溫水蒸氣條件下容易失活,水熱穩(wěn)定性差。由于分子篩在眾多領(lǐng)域都有著廣泛的應(yīng)用,開(kāi)展有關(guān)分子篩合成及應(yīng)用的研究具有重要的意義。雜原子取代的磷酸鋁分子篩(M-AlPO-5)由于其獨(dú)特的孔道結(jié)構(gòu)和功能各異的骨架位雜原子,是諸多反應(yīng)的良好催化劑。本論文主要研究了鐵磷酸鋁分子篩在甲烷還原N_2O反應(yīng)中的催化性能和活性位分布;在此基礎(chǔ)之上對(duì)鐵磷酸鋁分子篩的改性進(jìn)行了探索。論文的主要內(nèi)容如下: (1)應(yīng)用水熱法制備不同F(xiàn)e含量的FeAlPO-5催化劑,活性考評(píng)證明FeAlPO-5催化劑具有較高的低溫活性。通過(guò)一系列的表征手段來(lái)解釋考評(píng)結(jié)果,尋找催化劑的活性位與催化性能的關(guān)系。得到如下結(jié)果:水熱法制備的FeAlPO-5催化劑具有典型的AlPO-5分子篩結(jié)構(gòu);Fe含量對(duì)催化劑的活性及催化劑中Fe物種的分布有較大影響。 (2)通過(guò)不同制備方法得到相同F(xiàn)e含量的鐵磷酸鋁催化劑,表現(xiàn)出不同的催化活性和穩(wěn)定性。以硝酸鐵為前軀體,由水熱法制得的鐵磷酸鋁分子篩,表現(xiàn)出較高的催化活性;并且在富氧和水蒸氣條件下仍能保持較好的穩(wěn)定性。結(jié)合XRD、FTIR、BET、UV-Vis、和H_2-TPR等表征,得到如下結(jié)果:不同制備方法得到相同F(xiàn)e含量的鐵磷酸鋁催化劑表現(xiàn)出不同的催化活性和穩(wěn)定性,原因在于不同制備方法得到的催化劑中Fe活性位的分布和狀態(tài)存在差異。 (3)為了提高催化劑的低溫活性,本文通過(guò)浸漬法在活性較高的鐵磷酸鋁分子篩催化劑上負(fù)載一些具有低溫活性的貴金屬組分(Ag和Pd),以達(dá)到進(jìn)一步提高催化劑的活性,降低反應(yīng)溫度的目的。研究結(jié)果證明負(fù)載少量的Pd就能明顯提高催化劑的活性。 【關(guān)鍵詞】：FeAlPO-5 氧化亞氮 還原 活性位 甲烷 改性
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 致謝5-6
• 摘要6-7
• Abstract7-9
• 目錄9-12
• 前言12-14
• 第1章 文獻(xiàn)綜述14-31
• 1.1 N_2O的環(huán)境效應(yīng)14-15
• 1.2 N_2O的脫除方法15-21
• 1.2.1 熱分解法15
• 1.2.2 催化直接分解法15-19
• 1.2.2.1 貴金屬催化劑16
• 1.2.2.2 金屬氧化物催化劑16-18
• 1.2.2.3 金屬離子改性的分子篩催化劑18-19
• 1.2.3 非選擇性催化還原法19
• 1.2.4 選擇性催化還原法(SCR)19-21
• 1.2.4.1 NH_3選擇性催化還原法(NH_3-SCR)19-20
• 1.2.4.2 烴類選擇性催化還原法20-21
• 1.3 CH_4選擇性催化還原N_2O的研究進(jìn)展21-24
• 1.3.1 CH_4選擇性催化還原N_2O的應(yīng)用前景21
• 1.3.2 CH_4選擇性催化還原法N_2O的催化劑21-22
• 1.3.3 CH_4選擇性催化還原法N_2O的反應(yīng)機(jī)理22-23
• 1.3.4 本文目標(biāo)分子篩的選擇23-24
• 1.4 鐵磷酸鋁分子篩24-28
• 1.4.1 AlPO-5分子篩的發(fā)展24
• 1.4.2 鐵磷酸鋁分子篩的制備方法24-25
• 1.4.3 鐵磷酸鋁分子篩的應(yīng)用25
• 1.4.4 鐵磷酸鋁分子篩的表征25-28
• 1.4.4.1 Fe物種進(jìn)入分子篩骨架的表征26-27
• 1.4.4.2 鐵磷酸鋁分子篩中Fe物種的表征27-28
• 1.5 鐵磷酸鋁分子篩的貴金屬改性28-29
• 1.5.1 改性的原因28
• 1.5.2 含F(xiàn)e催化劑的貴金屬改性研究進(jìn)展28-29
• 1.6 文獻(xiàn)小結(jié)及本文研究?jī)?nèi)容29-31
• 1.6.1 文獻(xiàn)小結(jié)29-30
• 1.6.2 本論文主要研究?jī)?nèi)容30-31
• 第2章 實(shí)驗(yàn)部分31-39
• 2.1 儀器與試劑31-32
• 2.1.1 化學(xué)試劑31-32
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器32
• 2.2 催化劑的制備32-33
• 2.3 催化劑的性能考評(píng)33-35
• 2.3.1 催化劑性能考評(píng)裝置33-34
• 2.3.2 催化劑性能考評(píng)條件34
• 2.3.3 實(shí)驗(yàn)操作步驟34-35
• 2.4 反應(yīng)產(chǎn)物的分析以及數(shù)據(jù)處理35-36
• 2.4.1 反應(yīng)產(chǎn)物的測(cè)定35-36
• 2.4.2 轉(zhuǎn)化率的計(jì)算36
• 2.5 催化劑的表征36-39
• 第3章 Fe含量對(duì)FeAlPO-5的催化性能及活性位的影響39-50
• 3.1 引言39
• 3.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)39
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論39-48
• 3.3.1 催化劑的考評(píng)結(jié)果39-42
• 3.3.2 催化劑的表征結(jié)果42-48
• 3.3.2.1 X-射線粉末衍射(XRD)42-43
• 3.3.2.2 傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)43-44
• 3.3.2.3 催化劑的組成和孔分析44-46
• 3.3.2.4 紫外可見(jiàn)漫反射光譜(UV-Vis-DRS)46-48
• 3.4 本章小結(jié)48-50
• 第4章 制備方法對(duì)鐵磷酸鋁分子篩催化劑性能和活性位的影響研究50-63
• 4.1 引言50
• 4.2 考評(píng)裝置與反應(yīng)條件50
• 4.3 結(jié)果與討論50-62
• 4.3.1 不同制備方法催化劑的催化活性50-51
• 4.3.2 不同制備方法催化劑的抗水抗氧性能51-53
• 4.3.3 不同制備方法催化劑的穩(wěn)定性53-54
• 4.3.4 催化劑的表征54-62
• 4.3.4.1 X射線粉末衍射(XRD)54-55
• 4.3.4.2 傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)55-56
• 4.3.4.3 催化劑的組成和孔分析56-57
• 4.3.4.4 紫外可見(jiàn)漫反射光譜(UV-Vis-DRS)57-60
• 4.3.4.5 程序升溫還原(H_2-TPR)60-61
• 4.3.4.6 電子順磁共振方法61-62
• 4.4 本章小結(jié)62-63
• 第5章 FeAlPO-5催化劑的改性探索63-71
• 5.1 前言63
• 5.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)63
• 5.3 結(jié)果與討論63-70
• 5.3.1 負(fù)載型催化劑的性能考評(píng)結(jié)果63-66
• 5.3.2 催化劑的表征及分析66-70
• 5.3.2.1 X-射線粉末衍射(XRD)66-67
• 5.3.2.2 傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)67
• 5.3.2.3 孔分析67-69
• 5.3.2.4 程序升溫還原(H_2-TPR)69-70
• 5.4 本章小結(jié)70-71
• 第6章 結(jié)論與展望71-73
• 6.1 結(jié)論71-72
• 6.2 展望72-73
• 參考文獻(xiàn)73-79
• 附錄79-80
• 本文中英文對(duì)照表80

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