介質(zhì)阻擋放電等離子體制備甲烷CO_2重整鎳基催化劑

【摘要】： 隨著世界資源消耗和能源結(jié)構(gòu)調(diào)整,天然氣化學(xué)轉(zhuǎn)化和利用已經(jīng)成為世界各國(guó)的研究熱點(diǎn)。天然氣的主要成分是甲烷,目前甲烷轉(zhuǎn)化制合成氣主要有水蒸汽重整、部分氧化和二氧化碳重整三個(gè)途徑。其中,水蒸汽重整是工業(yè)中使用的最主要方法。水蒸汽重整存在諸多問(wèn)題,如生產(chǎn)能耗大,產(chǎn)物的CO/H_2比不利于后續(xù)化學(xué)品合成等。而甲烷CO_2重整有效地克服了這些不足,該反應(yīng)同時(shí)利用CH4和CO_2兩種溫室氣體且產(chǎn)物的CO/H_2比也非常有利于甲醇和甲醛等化學(xué)品的合成。因此,甲烷CO_2重整反應(yīng)的研究具有十分重要的意義。 在本論文的工作中,我們將介質(zhì)阻擋放電(DBD)等離子體技術(shù)應(yīng)用于甲烷CO_2重整催化劑的制備過(guò)程。實(shí)驗(yàn)表明使用介質(zhì)阻擋放電等離子體法制備的Ni/MgO催化劑在甲烷CO_2反應(yīng)中表現(xiàn)出比常規(guī)催化劑更好的活性,并能在700 ?C和750 ?C的反應(yīng)溫度下保持100 h的穩(wěn)定性。TPO的結(jié)果表明等離子體處理能大大減少Ni/MgO催化劑在反應(yīng)過(guò)程中的積碳量,有效地抑制惰性積碳的形成。通過(guò)分別對(duì)介質(zhì)阻擋放電等離子體法和常規(guī)方法制備的催化劑的表征,我們發(fā)現(xiàn)介質(zhì)阻擋放電等離子體處理對(duì)負(fù)載催化劑的形貌結(jié)構(gòu)和性質(zhì)都有明顯的影響。TPR的表征結(jié)果顯示等離子體法制備的催化劑中Ni顆粒與MgO載體的相互作用顯著增強(qiáng)。等離子體法制備的Ni/MgO催化劑中Ni顆粒具有更小的平均粒徑,通常呈半球狀與載體緊密結(jié)合,具有較大的金屬-載體接觸面積。這些特征不但有利于提高催化劑的反應(yīng)活性,同時(shí)也能有效提高催化劑的抗積碳和抗燒結(jié)能力。 【關(guān)鍵詞】：DBD等離子體 Ni/MgO催化劑 甲烷CO_2重整 抗積碳性能
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號(hào)】：TQ203.2
【目錄】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 第一章 文獻(xiàn)綜述7-21
• 1.1 引言7-8
• 1.2 甲烷C0_2 重整及反應(yīng)機(jī)理8-10
• 1.3 甲烷C0_2 重整催化劑的研究現(xiàn)狀10-13
• 1.4 甲烷C0_2 重整反應(yīng)積碳問(wèn)題13-15
• 1.5 等離子體技術(shù)及其在制備高效催化劑方面的應(yīng)用15-19
• 1.5.1 等離子體概述15-16
• 1.5.2 低溫等離子體16-17
• 1.5.3 介質(zhì)阻擋放電等離子體17-18
• 1.5.4 等離子體技術(shù)在催化方面的應(yīng)用18-19
• 1.6 本論文工作提出的背景及主要內(nèi)容19-21
• 第二章 Ni/MgO 催化劑的制備與表征21-35
• 2.1 引言21
• 2.2 試驗(yàn)部分21-26
• 2.2.1 Ni/MgO 催化劑的制備方法21-23
• 2.2.2 Ni/MgO 催化劑的表征方法23-26
• 2.3 結(jié)果與討論26-34
• 2.3.1 等離子體處理對(duì)催化劑前驅(qū)體的影響26-28
• 2.3.2 催化劑表征結(jié)果28-34
• 2.4 本章小結(jié)34-35
• 第三章 Ni/MgO 催化劑的反應(yīng)表征35-43
• 3.1 引言35
• 3.2 試驗(yàn)部分35-37
• 3.3 結(jié)果與討論37-42
• 3.3.1 Ni/MgO 催化劑活性評(píng)價(jià)37-40
• 3.3.2 Ni/MgO 催化劑穩(wěn)定性評(píng)價(jià)40-42
• 3.4 本章小結(jié)42-43
• 第四章 Ni/MgO 催化劑的抗積碳性能研究43-50
• 4.1 引言43
• 4.2 試驗(yàn)部分43-44
• 4.3 結(jié)果與討論44-49
• 4.3.1 Ni/MgO 催化劑積碳分析44-47
• 4.3.2 DBD 等離子體處理對(duì)催化劑積碳的影響47-49
• 4.4 本章小節(jié)49-50
• 第五章 結(jié)論與展望50-52
• 5.1 本文主要結(jié)論50-51
• 5.2 本課題主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)51
• 5.3 工作展望51-52
• 參考文獻(xiàn)52-59
• 發(fā)表論文和科研情況說(shuō)明59-60
• 致謝60

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