非平衡等離子體甲烷二氧化碳催化重整制合成氣的研究

【摘要】： 二氧化碳和甲烷是兩種主要的溫室氣體,且隨著石油資源的日趨短缺,天然氣的開(kāi)發(fā)利用越來(lái)越受到人們的重視。利用甲烷二氧化碳重整制合成氣對(duì)緩解能源危機(jī)、減輕溫室效應(yīng)等具有重要的戰(zhàn)略意義。但是由于甲烷和二氧化碳分子的高穩(wěn)定性及熱力學(xué)上的限制,此反應(yīng)一般需要在低壓或高溫下進(jìn)行,能耗很大。而利用冷等離子技術(shù),在常溫常壓下即可實(shí)現(xiàn)CH_4-CO_2制合成氣的反應(yīng)。 試驗(yàn)結(jié)果表明相對(duì)于等離子體甲烷二氧化碳重整,催化劑的添加使CH_4和CO_2的轉(zhuǎn)化率大幅度提高;催化劑Ni負(fù)載量為8%時(shí)CH_4和CO_2轉(zhuǎn)化率最高;比表面積小的催化劑不僅對(duì)CO和H_2的選擇性高,抗積炭性能好,且使反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率與比表面積大的催化劑基本相同。 采用低溫等離子體和傳統(tǒng)浸漬方法相結(jié)合,對(duì)甲烷二氧化碳重整反應(yīng)所用的鎳基催化劑進(jìn)行了六種不同方式的處理,發(fā)現(xiàn)浸漬干燥之后用DBD直接處理所得的催化劑對(duì)CO的選擇性相對(duì)于傳統(tǒng)方法提高很多,積炭相對(duì)減少,而轉(zhuǎn)化率變化不大。對(duì)此種催化劑進(jìn)行TPR表征發(fā)現(xiàn)其還原溫度大幅度降低;XRD表征發(fā)現(xiàn)催化劑并沒(méi)有形成晶型;XPS表征結(jié)果顯示其表面的Ni含量較其它處理方法高出很多。經(jīng)過(guò)焙燒、還原的催化劑雖然可獲得較高的轉(zhuǎn)化率,但產(chǎn)物的選擇性很低;而采用等離子體代替焙燒或還原步驟得到的其它催化劑均可大幅度提高CO的選擇性,并保持轉(zhuǎn)化率基本不變。 考察了DBD處理時(shí)間對(duì)Al_2O_3催化性能的影響,結(jié)果顯示功率為110W,處理時(shí)間為5min時(shí)反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率最高,處理時(shí)間對(duì)Al_2O_3的比表面積基本沒(méi)有影響,而且用DBD處理后的催化劑其抗積炭性能顯著提高。實(shí)驗(yàn)證明,對(duì)還原后的催化劑用DBD處理效果不大。 【關(guān)鍵詞】：等離子體 催化劑 甲烷 二氧化碳 合成氣
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類(lèi)號(hào)】：TE665.3
【目錄】：

• 中文摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 第一章 文獻(xiàn)綜述7-26
• 1.1 引言7-8
• 1.2 甲烷二氧化碳重整的熱力學(xué)可行性8-10
• 1.3 甲烷的轉(zhuǎn)化方式10-11
• 1.4 催化劑的研究進(jìn)展11-16
• 1.4.1 活性組分的研究11-12
• 1.4.2 載體的選擇12-13
• 1.4.3 助劑的作用13
• 1.4.4 催化劑的失活13-14
• 1.4.5 新材料與新技術(shù)的研究14
• 1.4.6 催化劑的制備14-15
• 1.4.7 加熱方式15-16
• 1.5 等離子體用于甲烷二氧化碳重整研究16-24
• 1.5.1 等離子體分類(lèi)16-17
• 1.5.2 非平衡等離子體用于甲烷二氧化碳重整17-22
• 1.5.3 等離子體催化技術(shù)的研究22-23
• 1.5.4 等離子體處理催化劑的研究23-24
• 1.6 論文工作的提出及研究?jī)?nèi)容24-26
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分26-33
• 2.1 實(shí)驗(yàn)所用藥品規(guī)格26
• 2.2 催化劑制備26-27
• 2.2.1 采用等體積浸漬法制備催化劑26-27
• 2.2.2 載量的配置27
• 2.2.3 等離子體處理裝置27
• 2.3 催化劑活性評(píng)價(jià)27-31
• 2.3.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)備及流程27-29
• 2.3.2 催化劑活性評(píng)價(jià)指標(biāo)29-31
• 2.4 催化劑表征31-33
• 2.4.1 比表面測(cè)定31
• 2.4.2 熱失重分析31-32
• 2.4.3 TEM 測(cè)定32
• 2.4.4 XRD 測(cè)定32
• 2.4.5 X 射線光電子能譜（XPS）測(cè)定32
• 2.4.6 程序升溫還原（TPR）測(cè)定32-33
• 第三章 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論33-54
• 3.1 不同催化劑添加量對(duì)反應(yīng)轉(zhuǎn)化率的影響33-35
• 3.2 不同顆粒粒度對(duì)反應(yīng)轉(zhuǎn)化率的影響35-36
• 3.3 不同比表面積的催化劑對(duì)反應(yīng)的影響36-38
• 3.4 不同放電電壓對(duì)反應(yīng)的影響38-39
• 3.5 不同處理?xiàng)l件對(duì)催化劑效應(yīng)的影響39-47
• 3.5.1 不同處理?xiàng)l件對(duì)催化劑催化效果的影響39-40
• 3.5.2 不同處理?xiàng)l件下的催化劑TPR 表征40-41
• 3.5.3 不同處理?xiàng)l件對(duì)催化劑晶型的影響41-45
• 3.5.4 XPS 表征45
• 3.5.5 不同處理?xiàng)l件對(duì)反應(yīng)積炭的影響45-46
• 3.5.6 DBD 處理對(duì)催化劑表面的影響46-47
• 3.6 DBD 處理Al_2O_3 在甲烷二氧化碳重整中的作用47-51
• 3.6.1 DBD 處理時(shí)間對(duì)反應(yīng)轉(zhuǎn)化率的影響47-48
• 3.6.2 DBD 處理時(shí)間對(duì)CH_4 和CO_2 轉(zhuǎn)化率的影響48
• 3.6.3 DBD 處理時(shí)間對(duì)催化劑表面的影響48-51
• 3.6.4 DBD 處理時(shí)間對(duì)催化劑表面積炭的影響51
• 3.7 討論51-54
• 第四章 結(jié)論54-55
• 參考文獻(xiàn)55-60
• 附錄60-65
• 致謝65

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