KTiNbO_5的水熱合成、改性及其對(duì)甲烷氣中甲硫醇的脫除性能研究

【摘要】：鈦鈮酸鹽由于它獨(dú)特的層狀結(jié)構(gòu)越來越引起人們的重視,其層間的陽離子具有可交換性,通過在層間引入某些功能元素或氧化物,調(diào)變其物理化學(xué)性能,以此提高了層狀化合物對(duì)環(huán)境污染物的光催化性能。 本文采用水熱法合成層狀KTiNbO5,通過離子交換、插層和剝片對(duì)其進(jìn)行改性。利用X-射線衍射(XRD)、BET吸附、紫外-可見漫反射光譜(UV-vis DRS)、掃描電鏡(SEM)、高分辨透射電鏡(HRTEM)、傅立葉變化紅外光譜等對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)、形貌以及光譜相應(yīng)特征進(jìn)行了進(jìn)行表征。采用紅外光譜技術(shù)考察了催化劑對(duì)甲烷氣中甲硫醇吸附與光催化氧化性能。 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：水熱法合成在保證樣品KTiNbO5層狀結(jié)構(gòu)的同時(shí),顯著降低了合成的溫度(235℃),提高了樣品比表面積(54.8m2g-1),并呈現(xiàn)了較高溫固相法大的層間距離(0.960nm)；利用離子交換的方式將Ni2+引入層間合成出Mn0.5TiNbO5、Ni0.5TiNbO5、交換后相對(duì)于KTiNbO5對(duì)光譜響應(yīng)吸收上升邊在365nm(3.40eV)來說,Mn0.5TiNhO5吸收帶上升邊位于415 nm(2.99eV),而Ni0.5TiNbO5吸收帶上升邊位于525nm(2.36eV)。說明通過改變層間金屬離子可明顯地調(diào)變了帶隙能量,使催化劑對(duì)可見光具有明顯的響應(yīng)。動(dòng)態(tài)條件下,KTINbO5和Mn0.5TiNbO5對(duì)甲烷氣氛中的甲硫醇表面吸附很弱,且Mn0.5TiNbO5在自然光與紫外光下對(duì)硫醇有催化氧化活性,將甲硫醇氧化成CH3-SO-OH(亞磺酸)滯留在Mn0.5TiNbO5表面；而甲硫醇在Ni0.5TiNbO5上發(fā)生吸附作用且在可見光和紫外光輻射下吸附的甲硫醇分子中的S原子被氧化,生成了CH3-SO-OH(亞磺酸)滯留于催化劑表面。同時(shí),在樣品的表面還發(fā)現(xiàn)了CH3-SO-OCH3(亞硫酸酯)。實(shí)驗(yàn)表明在相同層板組成下,通過改變層間金屬離子即可調(diào)變催化劑對(duì)有機(jī)硫化物的吸附性能與光催化氧化能力。 通過插層的方法將氧化鎳插入層間,催化劑明顯的改變了帶隙能量,與KTiNbO5(?)吸收帶上升相比,柱撐后其吸收帶上升邊明顯的位移到可見光區(qū)域范圍,使催化劑對(duì)可見光具有明顯的響應(yīng)。實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)氧化鎳柱撐的鈦鈮酸鹽對(duì)硫醇的吸附和光催化活性很弱,這可能是層間的有機(jī)物沒有完全去除還占據(jù)著的活性位,從而導(dǎo)致了催化劑的吸附與光催化活性較弱。 實(shí)驗(yàn)最后還對(duì)層狀KTiNbO5剝離進(jìn)行了初步探索,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)層狀鈦鈮酸鉀的剝離過程并不是一層一層的剝離,而是層板間同步進(jìn)行剝離。 圖[31]表[11]參[61] 【關(guān)鍵詞】：水熱合成 鈦鈮酸鹽 甲硫醇 吸附 光催化氧化
【學(xué)位授予單位】：安徽理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號(hào)】：TQ426.64
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-9
• 目錄9-12
• ContentS12-13
• 1 文獻(xiàn)綜述13-27
• 1.1 前言13-15
• 1.2 脫硫方法研究現(xiàn)狀15-19
• 1.2.1 加氫脫硫15
• 1.2.2 吸附脫硫15-16
• 1.2.3 生物脫硫16-17
• 1.2.4 氧化脫硫17-18
• 1.2.5 光催化脫硫18-19
• 1.3 光催化作用機(jī)理19-20
• 1.4 層狀光催化材料20-22
• 1.4.1 層狀化合物的分類21
• 1.4.2 層狀鈦鈮酸鹽21-22
• 1.5 層狀光催化材料合成方法及其改性22-25
• 1.5.1 層狀(鈦)鈮酸鹽光催化材料合成方法22-24
• 1.5.2 層狀光催化材料改性24-25
• 1.6 課題的研究內(nèi)容25-27
• 2 MxTiNbO_5(M=K,Mn,Ni)的制備及對(duì)有機(jī)硫化物吸附與光催化性能研究27-39
• 2.1 實(shí)驗(yàn)部分27-30
• 2.1.1 試劑與儀器27-28
• 2.1.2 KTiNbO_5的水熱合成28-29
• 2.1.3 MxTiNbO_5(M=Mn,Ni)的制備29
• 2.1.4 樣品表征29-30
• 2.1.5 催化劑吸附與光催化性能測試30
• 2.2 結(jié)果與討論30-38
• 2.2.1 催化劑KTiNbO_5的物相結(jié)構(gòu)30-31
• 2.2.2 催化劑KTiNbO_5的形貌特征31-32
• 2.2.3 催化劑M_XTiNbO_5(M=Mn、Ni)的物相結(jié)構(gòu)32-34
• 2.2.4 催化劑M_XTiNbO_5(M=Mn、Ni)的形貌特征34-35
• 2.2.5 催化劑對(duì)光譜的響應(yīng)特征35
• 2.2.6 催化劑的吸附性能和光催化性能35-38
• 2.3 本章小結(jié)38-39
• 3 氧化鎳柱撐鈦鈮酸鹽的制備及性能研究39-50
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分39-42
• 3.1.1 試劑與儀器39-40
• 3.1.2 氧化鎳柱撐鈦鈮酸鹽的制備40-41
• 3.1.3 催化劑表征41
• 3.1.4 催化劑吸附與光催化性能測試41-42
• 3.2 結(jié)果與討論42-48
• 3.2.1 正丙胺預(yù)柱撐鈦鈮酸鹽的結(jié)構(gòu)特征42-44
• 3.2.2 氧化鎳柱撐鈦鈮酸鹽的結(jié)構(gòu)特征44-46
• 3.2.3 柱撐后催化劑對(duì)光譜響應(yīng)特征46-47
• 3.2.4 柱撐后催化劑的吸附性能和光催化性能47-48
• 3.3 本章小結(jié)48-50
• 4 鈦鈮酸鹽剝離及納米片的性能研究50-55
• 4.1 實(shí)驗(yàn)部分50-52
• 4.1.1 試劑與儀器50-51
• 4.1.2 鈦鈮酸鹽的剝層51
• 4.1.3 催化劑表征51-52
• 4.2 結(jié)果與討論52-54
• 4.2.1 鈦鈮酸鹽的剝片結(jié)構(gòu)特征52-53
• 4.2.2 鈦鈮酸鹽的剝片結(jié)構(gòu)特征53
• 4.2.3 鈦鈮酸鹽的剝片光譜響應(yīng)特征53-54
• 4.3 本章小結(jié)54-55
• 5 結(jié)論55-56
• 參考文獻(xiàn)56-61
• 致謝61-62
• 作者簡介62

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