離子液體與等離子體共同作用下甲烷無氧偶聯(lián)研究

【摘要】：在石油資源日益短缺的形勢下,天然氣的開發(fā)與利用成為人們關(guān)注的焦點。甲烷是天然氣的主要成分,采用傳統(tǒng)催化方法轉(zhuǎn)化甲烷存在高溫高壓等不利因素。本論文采用氣液(離子液體)等離子體技術(shù),研究了離子液體與等離子體共同作用下甲烷無氧偶聯(lián)反應(yīng)。主要結(jié)論如下：大氣壓直流等離子體作用下甲烷臨氫轉(zhuǎn)化反應(yīng)的主要產(chǎn)物為乙炔,乙烯和乙烷(C2烴)。在甲烷臨氫放電等離子體發(fā)射光譜圖中,主要檢測到H、CH、C2和C等活性物種的發(fā)射譜線。H2添加量增加,H、CH和C2活性物種的譜線強度均有所增加,C的譜線強度基本沒變。氣體流速增加時各譜線強度均有所增加,但隨著氣體流速繼續(xù)增加,各譜線強度增加變慢。放電電壓的增大,CH活性物種的發(fā)射強度增強。結(jié)合CH4轉(zhuǎn)化率、C2烴收率、C2烴選擇性的分析,大氣壓直流等離子體作用下甲烷臨氫轉(zhuǎn)化反應(yīng)的最佳工藝條件是H2添加量為60%,氣體流速為45ml/min,放電電壓為16kV。在直流等離子體甲烷臨氫轉(zhuǎn)化反應(yīng)中,引入九種咪唑類離子液體后,甲烷的轉(zhuǎn)化率均有所增加,陽離子相同的離子液體的甲烷轉(zhuǎn)化率順序是：HSO4-CF3COO-BF4-,但這種影響隨著離子液體陽離子中咪唑環(huán)上連接的烷基鏈長度的縮短而減弱。離子液體HMIMHSO4具有較高的甲烷轉(zhuǎn)化率,HMIMBF4的C2烴選擇性高達90.0%。離子液體的酸性、粘度和電導(dǎo)率是影響反應(yīng)的重要因素。在直流等離子體甲烷臨氫轉(zhuǎn)化反應(yīng)中,分別引入(?)IMIMHSO4、HMIMBF4和HMIMCF3COO的光譜在線分析,結(jié)果表明：不同的離子液體對反應(yīng)中活性物種的譜線強度有不同影響,隨著放電電壓的升高,各活性物種的譜線強度均有所增加?？傮w上離子液體有利于甲烷轉(zhuǎn)化,提高C2烴收率。利用光譜原位診斷技術(shù)、傅里葉變換紅外光譜儀及核磁共振波譜儀1H NMR考察了大氣壓直流等離子體條件下離子液體的穩(wěn)定性,實驗結(jié)果證實了在直流等離子體條件下咪唑類離子液體可以穩(wěn)定存在。 【關(guān)鍵詞】：等離子體 離子液體 甲烷 光譜
【學(xué)位授予單位】：大連大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號】：O643.32
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 1 緒論9-18
• 1.1 等離子體活化甲烷轉(zhuǎn)化的研究現(xiàn)狀9-13
• 1.1.1 甲烷轉(zhuǎn)化的意義9-10
• 1.1.2 等離子體概述10
• 1.1.3 等離子體催化轉(zhuǎn)化甲烷的研究進展10-13
• 1.2 離子液體的研究現(xiàn)狀13-16
• 1.2.1 離子液體的概念13
• 1.2.2 離子液體的性質(zhì)13-15
• 1.2.3 離子液體的應(yīng)用領(lǐng)域15-16
• 1.3 本論文的選題16-18
• 2 實驗部分18-22
• 2.1 實驗流程18-21
• 2.1.1 實驗流程18-19
• 2.1.2 反應(yīng)產(chǎn)物的分析與檢測19-21
• 2.2 離子液體的物性測定及穩(wěn)定性分析21-22
• 2.2.1 離子液體的物性測定21
• 2.2.2 離子液體的穩(wěn)定性分析21-22
• 3 大氣壓等離子體CH_4/H_2轉(zhuǎn)化機理研究22-31
• 3.1 CH_4/H_2放電等離子體發(fā)射光譜分析22-25
• 3.2 原料氣配比對等離子體CH_4/H_2轉(zhuǎn)化反應(yīng)的影響25-27
• 3.3 氣體流速對等離子體CH_4/H_2轉(zhuǎn)化反應(yīng)的影響27-28
• 3.4 放電電壓對等離子體CH_4/H_2轉(zhuǎn)化反應(yīng)的影響28-30
• 3.5 小結(jié)30-31
• 4 離子液體與等離子體共同作用下甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)的研究31-46
• 4.1 離子液體性質(zhì)31-32
• 4.2 離子液體對等離子體甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)的影響32-37
• 4.2.1 離子液體對甲烷轉(zhuǎn)化率的影響32-34
• 4.2.2 離子液體對C_2烴選擇性的影響34-35
• 4.2.3 離子液體對C_2烴收率的影響35-36
• 4.2.4 離子液體對C_2烴產(chǎn)物分布的影響36-37
• 4.3 放電電壓對氣液等離子體甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)的影響37-40
• 4.4 光譜在線分析離子液體對反應(yīng)的影響40-44
• 4.4.1 離子液體對活性物種光譜強度的影響40-42
• 4.4.2 放電電壓對活性物種光譜強度的影響42-44
• 4.5 氣液等離子體甲烷臨氫轉(zhuǎn)化反應(yīng)機理初探44-45
• 4.6 小結(jié)45-46
• 5 離子液體穩(wěn)定性分析46-51
• 5.1 光譜分析離子液體的穩(wěn)定性46-47
• 5.2 離子液體的紅外表征47-48
• 5.3 離子液體的~1H NMR表征48-50
• 5.4 小結(jié)50-51
• 6 結(jié)論與展望51-54
• 6.1 本論文的主要研究結(jié)論51-52
• 6.2 研究展望52-54
• 參考文獻54-59
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況59-60
• 致謝60-61

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