水凝膠法制備Ni/ZrO_2催化劑及其CO_2加氫甲烷化性能研究

【摘要】：隨著科技的發(fā)展,工業(yè)的發(fā)達,人民生活水平的提高,伴隨著一次性能源的過渡開發(fā)利用,使得全球的CO2排放量急劇增加,引發(fā)溫室效應及全球的生態(tài)異常,導致全球的生態(tài)環(huán)境等問題日益嚴峻突出。同時隨著石油、煤炭等一次性能源的日益枯竭,而天然氣等潔凈能源的需求的缺口不斷攀升,加上工業(yè)中排放的大量CO2所引起的生態(tài)、環(huán)境等問題日益嚴重。為此,尋求一種能有效降低或減少CO2的排放,增加CO2的轉(zhuǎn)化利用并能并補充全球天然氣需求缺口的方法已經(jīng)迫在眉睫,同時其帶來的社會效益和經(jīng)濟效益也將非常顯著。而目前CO2催化加氫甲烷化已經(jīng)成為國內(nèi)研究者們的一個熱點方向。 甲烷化催化劑在CO2加氫甲烷化反應中的低溫活性普遍較差,轉(zhuǎn)化率也不高,為了能降低催化劑的起活溫度,增加C02的轉(zhuǎn)化率,并簡化催化劑制備操作,節(jié)約催化劑制備成本。本論文根據(jù)硝酸鹽特性,采用水凝膠法制備CO2加氫甲烷化催化劑。并從催化劑制備條件、活性組分含量和助劑的含量等因素對CO2加氫甲烷化催化劑進行了研究。 本論文采用水凝膠法制備出CO2加氫甲烷化催化劑,操作簡便、方法簡單,制備過程中無需添加其他原料,不會引入其他雜質(zhì)。對合成的催化劑通過使用XRD、H2-TPR、CO2-TPD和TEM等對其微觀結(jié)構(gòu)進行表征,并考察其CO2加氫甲烷化的性能。結(jié)果表明,水凝膠法制備的催化劑焙燒后ZrO2載體呈無定形結(jié)構(gòu),催化劑中的NiO對ZrO2載體形成無定形態(tài)有促進作用；在使用H2還原的過程中,無定形ZrO2轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆骄嗖⑶覍︽囘M行再次分散,Ni與ZrO2之間的電子作用抑制了Ni晶粒生長和ZrO2晶型的轉(zhuǎn)變；無定形的ZrO2表面會形成更多的空穴位,易于與更多的Ni產(chǎn)生界面效應,促進Ni的分散。 催化劑在65℃下加熱攪拌成膠,在450℃時焙燒并在400℃下用H2還原后,催化活性達到最高。在H2/CO2體積比為4、體積空速為10000h-1、反應壓力為0.5MPa的評價條件下,反應溫度達到200℃時催化劑開始起活,CO2轉(zhuǎn)化率達到27%以上,在反應溫度為280-320℉時,CO2轉(zhuǎn)化率達到99%以上,甲烷選擇性92%。 【關鍵詞】：水凝膠 鎳基催化劑 二氧化鋯 二氧化碳甲烷化
【學位授予單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2013
【分類號】：X701;TQ426
【目錄】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 第一章 文獻綜述8-28
• 1.1 引言8-9
• 1.2 CO_29-17
• 1.3 天然氣資源17-20
• 1.4 甲烷化催化劑20-27
• 1.5 本論文的研究思路27
• 1.6 本論文的創(chuàng)新內(nèi)容27-28
• 第二章 實驗部分28-40
• 2.1 實驗藥品與制備設備28-30
• 2.2 評價裝置的搭建30-33
• 2.3 實驗校正33-35
• 2.4 催化劑的制備及評價方法35-38
• 2.5 催化劑的表征手段38-40
• 第三章 Ni-ZrO_2催化劑制備條件的選擇40-48
• 3.1 成膠溫度的影響40-42
• 3.2 焙燒溫度的影響42-45
• 3.3 小結(jié)45-48
• 第四章 Ni-ZrO_2催化劑的結(jié)構(gòu)表征和催化性能48-58
• 4.1 XRD48-50
• 4.2 H_2-TPR50-52
• 4.3 CO_2-TPD52-53
• 4.4 TEM53
• 4.5 活性評價53-55
• 4.6 小結(jié)55-58
• 第五章 Ce對Ni-ZrO_2催化劑性能的影響58-66
• 5.1 XRD58-59
• 5.2 SEM59-60
• 5.3 H_2-TPR60-62
• 5.4 CO_2-TPD62-63
• 5.5 活性評價63-64
• 5.6 小結(jié)64-66
• 第六章 La對Ni-ZrO_2催化劑性能的影響66-72
• 6.1 XRD66-67
• 6.2 H_2-TPR67-69
• 5.3 CO_2-TPD69-70
• 6.4 活性評價70-71
• 6.5 小結(jié)71-72
• 第七章 結(jié)論72-74
• 參考文獻74-80
• 致謝80-81
• 攻讀學位期間發(fā)表的學術論文及其他成果目錄81

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