堇青石負載鎳鈷甲烷二氧化碳重整催化劑研究

【摘要】：現(xiàn)代世界環(huán)境問題之中,由二氧化碳等其它溫室氣體過多導致的“溫室效應”問題日益嚴重,已經(jīng)成為了亟待解決的問題,而我國又擁有著大量的天然氣資源,這成為了本課題研究的核心意義,即CH4-CO2重整催化的反應可以處理二氧化碳氣體造成的大氣污染以及實現(xiàn)天然氣資源的優(yōu)化整合。 本課題主要研究討論了堇青石作為載體的鎳基催化劑在甲烷二氧化碳重整反應制合成氣中的應用。堇青石作為載體表現(xiàn)出了良好的機械性能和熱穩(wěn)定性。實驗對比了氧化鎂和p-分子篩為載體的鎳基催化劑在催化反應中的差異,考察了鎳負載量、助劑鑭的添加、煅燒溫度、反應溫度以及原料氣配比等因素對重整反應的催化活性和穩(wěn)定性的影響。并通過X射線衍射(XRD)、熱重分析(TG-DTG)、掃描電鏡(SEM)等技術(shù)對催化劑的表面形貌、組成等方面進行了表征。結(jié)果表明,堇青石作為載體表現(xiàn)出良好的催化活性和選擇性,Ni的最佳負載量為10%,最佳煅燒溫度為773K,最適宜反應溫度為1023K,最佳原料氣配比為CH4/CO2=0.7。 本文同時研究了鎳-鈷雙組分催化劑的催化性能。通過向Ni/Crd(堇青石)催化劑中添加Co作為第二活性組分構(gòu)成鎳-鈷雙組分催化劑,以此為研究對象,并結(jié)合X射線衍射(XRD)、程序升溫還原(TPR)表征分析手段,考察其對甲烷二氧化碳重整反應的催化活性。通過與單一金屬活性組分催化劑的比較,得到理想的雙金屬組分配比,同時也探究了浸漬順序和制備方法對催化劑性能的影響。實驗表明,鎳-鈷雙金屬催化劑的催化活性普遍高于單一活性組分催化劑,而且在鎳鈷比為5%Ni-5%Co/Crd時催化活性達到最高。浸漬順序為先鈷后鎳的催化劑比順序反之的催化劑催化活性更高,同時與普通浸漬法相比,采用Sol-Gel法制備的催化劑具有更好的催化性能。 【關鍵詞】：甲烷 二氧化碳 催化重整 堇青石
【學位授予單位】：大連理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：TE665.3
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文獻綜述10-23
• 1.1 甲烷二氧化碳重整制合成氣的優(yōu)越性10-12
• 1.1.1 原料廉價且具有環(huán)境效益11-12
• 1.1.2 可得到具有高競爭的產(chǎn)品12
• 1.1.3 可用于能量的儲存和傳輸過程12
• 1.2 甲烷二氧化碳重整反應機理的研究12-13
• 1.3 甲烷二氧化碳重整反應催化劑的研究13-21
• 1.3.1 活性組分對催化劑的影響13-16
• 1.3.2 載體對催化劑的影響16-19
• 1.3.3 助劑對催化劑的影響19-20
• 1.3.4 積炭對催化劑的影響20-21
• 1.4 甲烷二氧化碳重整反應供能方式的研究21-22
• 1.5 本課題的研究內(nèi)容22-23
• 2 Ni/Crd(堇青石)催化劑在甲烷二氧化碳重整反應中的研究23-40
• 2.1 實驗部分23-24
• 2.1.1 實驗藥品23
• 2.1.2 實驗儀器23-24
• 2.2 催化劑的制備24
• 2.3 催化劑的活性評價24-27
• 2.3.1 評價裝置24-26
• 2.3.2 反應原料26
• 2.3.3 實驗操作26
• 2.3.4 分析方法26-27
• 2.3.5 計算方法27
• 2.4 催化劑的表征27-28
• 2.5 結(jié)果與討論28-38
• 2.5.1 載體對催化活性的影響28-31
• 2.5.2 不同鎳負載量的催化劑的催化活性31-33
• 2.5.3 助催化劑La的添加對催化活性的影響33-35
• 2.5.4 煅燒溫度對催化活性的影響35-37
• 2.5.5 反應溫度對催化活性的影響37-38
• 2.6 小結(jié)38-40
• 3 堇青石載體的鎳-鈷雙組份催化劑的研究40-51
• 3.1 實驗部分40-41
• 3.1.1 實驗藥品40
• 3.1.2 實驗儀器40-41
• 3.2 催化劑的制備41-42
• 3.3 催化劑的活性評價42
• 3.3.1 評價裝置42
• 3.3.2 反應原料42
• 3.3.3 實驗操作42
• 3.3.4 分析方法42
• 3.3.5 計算方法42
• 3.4 催化劑的表征42-43
• 3.5 結(jié)果與討論43-50
• 3.5.1 鎳鈷雙金屬催化劑最佳活性組分配比研究43-45
• 3.5.2 浸漬順序?qū)︽団掚p金屬催化劑性能的影響45-48
• 3.5.3 制備方法對鎳鈷雙金屬催化劑性能的影響48-50
• 3.6 小結(jié)50-51
• 結(jié)論51-52
• 參考文獻52-57
• 致謝57-58

您可以在本站搜索以下學術(shù)論文文獻來了解更多相關內(nèi)容

綠泥石對堇青石材料燒成和性能的影響    代剛斌,李紅霞,楊彬,王新福

累托石和滑石合成堇青石工藝的研究    徐曉虹,尤德強,吳建鋒,熊佳,胡曙光

堇青石紅外特性的研究    李剛,嚴彪

滑石參數(shù)對堇青石技術(shù)性能的影響    劉愛云 ,王俊忠

堇青石砂鍋的研制    鞏發(fā),李紅艷,曹毅軒

利用累托石合成堇青石    周燕,徐曉虹

添加劑對合成堇青石的影響    曾國輝;

堇青石陶瓷蜂窩載體的微觀結(jié)構(gòu)分析    張昭良;張業(yè)新;王守德;于鵬飛;王士龍;

低成本堇青石質(zhì)耐熱煲的研制    任立琴;

堇青石粉體的制備及特性    張振燕;

焦寶石合成堇青石的工藝研究    李亞雄;張文澤;吳夢飛;胡耀升;李遠兵;吳清順;

利用高鋁粉煤灰和滑石粉制備堇青石    陳江峰;邵龍義;許亞坤;

煤矸石在堇青石合成上的應用研究    周傳雄;薛乃彥;金文見;江山;

溶膠—凝膠法制備堇青石粉體的燒結(jié)特性及其機理    葛曼珍;張大海;楊輝;江仲華;

用煤矸石和滑石合成堇青石的研究    武秀蘭;任強;吳建鵬;

高頻片式電感用堇青石陶瓷的溶膠凝膠法制備    王少洪;周和平;陳克新;寧小山;王寒風;

低介堇青石粉體流延成型方法及工藝研究    王寒風;周和平;王少洪;

DTA吸熱峰之運用與堇青石合成    顏富士;李曼妮;魏崇哲;

溶膠—凝膠法制備堇青石粉體    張大海;江仲華;葛曼珍;楊輝;

堇青石晶體結(jié)構(gòu)的觀察    張冰;肖序剛;

堇青石    唐仲興 李軍

利用粉煤灰制備堇青石微晶玻璃    

堇青石質(zhì)窯具及其應用    張樹云

堇青石質(zhì)窯具及其應用    張樹云

堇青石蜂窩陶瓷的研究    白佳海

利用鋁型材廠工業(yè)廢渣制備多孔陶瓷及稀土催化劑性能研究    劉艷春

太陽能熱發(fā)電莫來石—堇青石復合陶瓷管道材料的制備及性能研究    馬雄華

低熱膨脹堇青石質(zhì)陶瓷材料制備與特性研究    李智強

利用累托石合成堇青石的研究    彭超

堇青石結(jié)晶機理的研究及有序多孔堇青石材料的制備    盧琪

低膨脹堇青石材料的研究    段滿珍

水基流延法制備堇青石陶瓷坯片及其性能研究    牛廠磊

堇青石結(jié)合的莫來石制品性能研究    張曉云

堇青石多層陶瓷坯片的疊層及共燒行為研究    周丹

堇青石玻璃陶瓷的研制    尤德強

堇青石透波材料的研究與制備    謝志勇

低膨脹堇青石材料的制備與性能研究    朱凱