冰粉生成甲烷水合物實驗與動力學模型研究

【摘要】：因其資源潛力巨大,天然氣水合物成為了當今能源研究的熱點。自然條件下形成的天然氣水合物主要賦存區(qū)域是深海海洋層和永久凍土區(qū),形成條件主要為低溫高壓。目前對于生成動力學的研究主要是在于零度以上的生成研究,而對于凍土區(qū)域零度以下的生成條件并不適合。相較于冰融點以上的研究,融點以下的研究顯然更為匱乏,實驗表明,由冰生成水合物生成速度更快含氣率更高,對于水合物的儲運也更有參考價值。 本文首先進行了冰粉生成水合物實驗,實驗結果表明,在實驗壓力條件下(3-10MPa),冰點以下,水合物生成速率對溫度非常敏感。在低溫時,初始壓力對水合物生成速率影響不明顯。SDS對水合物生成促進效果非常明顯。SDS濃度為300ppm時表現(xiàn)出最高的反應速率,反應持續(xù)期最短。進一步說明反應初期具有高籠形反應速率,是提高冰-水合物轉化率的關鍵期。反應后期,由于受擴散控制,反應速率明顯降低,在不改變溫度的情況下,即使補充壓力,也很難進一步快速提高轉化率。 基于氣-固反應收縮核模型建立了冰成水合物的動力學模型,該模型建立了球形冰顆粒幾何尺寸與冰顆粒轉化率的關系,從體積擴散反應機理出發(fā),提出了有效擴散系數(shù)的函數(shù)關系式,描述了微孔隙結構水合物層的有效擴散系數(shù)D隨時間的變動。根據(jù)質量守恒與化學反應平衡方程建立濃度分布函數(shù),獲得了冰核半徑與時間的一階微分方程(數(shù)學簡化解析解),并獲得反應轉化率與時間數(shù)學關系。開發(fā)的理論可用于工程計算。 最后,利用實驗測量數(shù)據(jù)及Andrey N. Salamatin等的實驗數(shù)據(jù),計算了甲烷氣體在水合物層的擴散系數(shù)分布曲線,得到了水合物轉化率數(shù)值計算結果,與實驗結果進行了對比分析,驗證了冰成水合物的多階段反應過程。開發(fā)的理論和程序能用于工程計算并為生成高含氣率的冰粉水合物提供參考。 【關鍵詞】：冰粉生成甲烷水合物 生成速率 轉化率 動力學模擬 擴散系數(shù)
【學位授予單位】：大連理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：P744.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 1 緒論9-19
• 1.1 研究背景9-10
• 1.2 冰粉生成水合物的的研究進展10-13
• 1.3 冰粉生成水合物的機理研究13-18
• 1.3.1 水合物的晶體結構13-14
• 1.3.2 水合物形成過程14-18
• 1.4 本文的主要研究內容18-19
• 2 冰粉生成水合物的實驗19-35
• 2.1 實驗設備19-21
• 2.2 實驗方法與實驗步驟21
• 2.3 實驗內容21-24
• 2.4 冰粉生成水合物動力學曲線24-34
• 2.4.1 純冰粉生成實驗曲線圖綜合分析24-26
• 2.4.2 含不同濃度SDS冰粉對水合物生成的影響26-31
• 2.4.3 二次補壓、二次升溫對水合物生成的影響31-34
• 2.5 本章小結34-35
• 3 冰成水合物幾種模型探討35-48
• 3.1 擴散理論模型的實現(xiàn)與討論35-45
• 3.1.1 擴散理論模型的數(shù)學描述35-41
• 3.1.2 實現(xiàn)與討論41-43
• 3.1.3 符號列表43-45
• 3.2 多階段模型與多徑彌散模型簡介45-46
• 3.3 研究展望46-47
• 3.4 本章小結47-48
• 4 冰粉生成水合物的模型研究48-63
• 4.1 基于實驗現(xiàn)象的模型建立基礎48
• 4.2 模型建立48-54
• 4.2.1 模型簡介48-49
• 4.2.2 公式推導49-53
• 4.2.3 符號列表53-54
• 4.2.4 本文建立模型特點54
• 4.3 影響因素分析54-59
• 4.3.1 溫度和初始壓力對冰粉生成水合物過程的影響54-57
• 4.3.2 擴散對冰粉生成水合物過程的影響57-59
• 4.4 程序框圖與參數(shù)取值59-62
• 4.5 本章小結62-63
• 結論63-65
• 參考文獻65-70
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表學術論文情況70-71
• 致謝71-72

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