微波技術(shù)在甲烷轉(zhuǎn)化過程中的應(yīng)用

【摘要】： 甲烷儲(chǔ)量豐富，對(duì)其轉(zhuǎn)化的研究具有重要的理論和實(shí)際意義，本論文將微波技術(shù)應(yīng)用于甲烷轉(zhuǎn)化過程中，主要在微波加熱甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)和常壓微波放電甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)兩個(gè)方面作了一些探索性工作。 研究工作中首次發(fā)現(xiàn)一種在微波場(chǎng)下顯示出獨(dú)特的甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)活性的催化劑—LiCl／SiO_2，其在微波加熱下甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)的產(chǎn)物中含大量的乙炔，乙炔選擇性可高于乙烯，而電爐加熱反應(yīng)的C2烴產(chǎn)物主要為乙烯，而且在相同反應(yīng)氣體組成和空速下，該催化劑在微波加熱下反應(yīng)所能取得的總C2烴產(chǎn)率(15.1％)高于常規(guī)電爐加熱下的最高反應(yīng)結(jié)果(10.9％)。我們以此催化劑作為研究重點(diǎn)，通過在線質(zhì)譜、XRD、物理吸附、紅外測(cè)溫等手段和技術(shù)證明了固體催化劑在微波加熱下存在微波熱點(diǎn)效應(yīng)，指出微波熱點(diǎn)效應(yīng)是催化劑在微波加熱下反應(yīng)活性不同于常規(guī)電爐加熱的主要原因。 通常連續(xù)微波放電下甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)在負(fù)壓下進(jìn)行，我們自行設(shè)計(jì)了一種常壓微波放電反應(yīng)器，實(shí)現(xiàn)了甲烷在常壓連續(xù)微波放電下的轉(zhuǎn)化。本論文考察了這種常壓微波放電下的甲烷轉(zhuǎn)化過程。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示純甲烷氣體、甲烷和氫氣混合氣作為反應(yīng)原料氣時(shí)甲烷轉(zhuǎn)化的主要產(chǎn)物為乙炔。氫氣能夠抑制甲烷轉(zhuǎn)化過程中積碳的生成，促進(jìn)甲烷的轉(zhuǎn)化，C2烴的單程產(chǎn)率可達(dá)54.2％，而在SiO_2催化劑存在下能夠獲得70.6％的C2烴產(chǎn)率。甲烷和二氧化碳混合氣及甲烷和氧氣混合氣在常壓微波放電下反應(yīng)的主要產(chǎn)物是CO和H_2，催化劑的存在能夠促進(jìn)甲烷和CO_2的轉(zhuǎn)化。實(shí)驗(yàn)借助在線質(zhì)譜檢測(cè)手段對(duì)純甲烷，甲烷和氫氣、二氧化碳、氧氣混合氣在常壓微波放電下各自的反應(yīng)過程和機(jī)理進(jìn)行了考察和探討。另外本論文還對(duì)一種從甲烷合成納米碳管的新方法一常壓微波放電增強(qiáng)化學(xué)沉積法進(jìn)行了初步考察。 【關(guān)鍵詞】：甲烷 乙炔 乙烯 微波 放電
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2001
【分類號(hào)】：TQ203
【目錄】：

• 中文摘要3-4
• 英文摘要4-6
• 目錄6-11
• 第一章 緒論11-35
• 1．1 微波等離子體技術(shù)在甲烷轉(zhuǎn)化過程中的應(yīng)用12-21
• 1．1．1 非氧化氣氛下甲烷微波等離子體反應(yīng)13-17
• 1．1．2 含氧氣氛下的甲烷微波等離子體轉(zhuǎn)化17-19
• 1．1．3 其他關(guān)于甲烷微波等離子體的轉(zhuǎn)化反應(yīng)19-20
• 1．1．4 甲烷在微波等離子體中轉(zhuǎn)化的機(jī)理研究20-21
• 1．2 微波加熱技術(shù)在甲烷轉(zhuǎn)化過程中的應(yīng)用21-27
• 1．2．1 微波加熱催化甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)22-23
• 1．2．2 微波加熱催化甲烷轉(zhuǎn)化制合成氣23-25
• 1．2．3 微波加熱催化甲烷無(wú)氧轉(zhuǎn)化反應(yīng)25-26
• 1．2．4 微波加熱催化甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)的機(jī)理研究26-27
• 1．3 本論文的研究工作和目的27-29
• 參考文獻(xiàn)29-35
• 第二章 微波加熱下的甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)35-73
• 2．1 實(shí)驗(yàn)部分36-41
• 2．1．1 催化劑的制備36-37
• 2．1．2 催化劑的活性評(píng)價(jià)37-41
• 2．2 吸波材料和催化劑的吸波性質(zhì)對(duì)微波輻照甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)的影響41-44
• 2．3 LiCl改性的系列甲烷氧化偶聯(lián)催化劑的催化性能一微波加熱與常規(guī)電爐加熱反應(yīng)結(jié)果的比較44-57
• 2．4 Li／SiO_2催化劑微波輻照下的甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)57-69
• 2．4．1 SiO_2負(fù)載不同Li鹽催化劑的微波加熱甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)性能57-59
• 2．4．2 不同Li含量的LiCl／SiO_2催化劑微波場(chǎng)下甲烷氧化偶聯(lián)的反應(yīng)性能59-61
• 2．4．3 甲烷氧氣摩爾比對(duì)LiCl／SiO_2微波加熱下甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)活性的影響61-63
• 2．4．4 空速對(duì)LiCl／SiO_2催化劑的微波加熱及電爐加熱甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)的影響63-66
• 2．4．5 助劑添加對(duì)微波輻照下Li／SiO_2催化劑甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)性能的影響66-69
• 2．5 小結(jié)69-72
• 參考文獻(xiàn)72-73
• 第三章 微波加熱催化甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)的在線質(zhì)譜研究及機(jī)理探討73-114
• 3．1 實(shí)驗(yàn)部分74-79
• 3．1．1 藥品儀器74
• 3．1．2 催化劑的制備74
• 3．1．3 在線質(zhì)譜反應(yīng)研究74-78
• 3．1．3．1 實(shí)驗(yàn)裝置及實(shí)驗(yàn)過程74-75
• 3．1．3．2 質(zhì)譜數(shù)據(jù)處理75-78
• 3．1．4 XRD、BET及DTA實(shí)驗(yàn)78-79
• 3．2 LiCl／Nd_2O_3催化劑在電爐加熱和微波加熱下的在線質(zhì)譜檢測(cè)結(jié)果79-87
• 3．2．1 LiCl／Nd_2O_3催化劑在電爐加熱下的在線質(zhì)譜檢測(cè)結(jié)果79-83
• 3．2．2 LiCl／Nd_2O_3催化劑在微波加熱下的在線質(zhì)譜檢測(cè)結(jié)果83-87
• 3．3 LiCl／SiO_2催化劑在電爐加熱和微波加熱下的在線質(zhì)譜檢測(cè)結(jié)果87-96
• 3．3．1 LiCl／SiO_2催化劑在電爐加熱下的甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)在線質(zhì)譜檢測(cè)結(jié)果89-92
• 3．3．2 LiCl／SiO_2催化劑在微波加熱下的甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)在線質(zhì)譜檢測(cè)結(jié)果92-96
• 3．4 微波加熱下的微波熱點(diǎn)效應(yīng)96-111
• 3．4．1 微波熱點(diǎn)的產(chǎn)生96-107
• 3．4．2 微波熱點(diǎn)效應(yīng)與催化活性107-111
• 3．5 小結(jié)111-113
• 參考文獻(xiàn)113-114
• 第四章 甲烷在常壓微波放電下的轉(zhuǎn)化114-146
• 4．1 實(shí)驗(yàn)部分114-121
• 4．1．1 實(shí)驗(yàn)所使用的試劑和儀器114-115
• 4．1．2 實(shí)驗(yàn)裝置115-117
• 4．1．3 實(shí)驗(yàn)過程117
• 4．1．4 數(shù)據(jù)處理117-121
• 4．2 常壓微波放電下甲烷的轉(zhuǎn)化121-142
• 4．2．1 常壓微波放電下純甲烷的轉(zhuǎn)化121-123
• 4．2．2 氫氣對(duì)微波放電下甲烷轉(zhuǎn)化的影響123-129
• 4．2．2．1 反應(yīng)氣體中氫氣量對(duì)甲烷轉(zhuǎn)化的影響123-125
• 4．2．2．2 反應(yīng)氣體流速對(duì)甲烷和氫氣混合氣常壓微波放電反應(yīng)的影響125-127
• 4．2．2．3 催化劑對(duì)甲烷和氫氣混合氣在常壓微波放電下反應(yīng)的影響127-129
• 4．2．3 二氧化碳對(duì)微波放電下甲烷轉(zhuǎn)化的影響129-135
• 4．2．3．1 反應(yīng)氣體中二氧化碳含量對(duì)微波放電下甲烷轉(zhuǎn)化的影響129-131
• 4．2．3．2 反應(yīng)氣體流速對(duì)常壓微波放電下甲烷和二氧化碳轉(zhuǎn)化的影響131-133
• 4．2．3．3 催化劑對(duì)常壓微波放電下甲烷和二氧化碳轉(zhuǎn)化的影響133-135
• 4．2．4 氧氣對(duì)常壓微波放電下甲烷轉(zhuǎn)化的影響135-139
• 4．2．4．1 反應(yīng)氣體中氧氣含量對(duì)常壓微波放電下甲烷轉(zhuǎn)化的影響135-137
• 4．2．4．2 反應(yīng)氣體流速對(duì)常壓微波放電下甲烷和氧氣混合氣反應(yīng)的影響137-139
• 4．2．5 常壓微波放電甲烷轉(zhuǎn)化的能量效率139-142
• 4．3 小結(jié)142-144
• 參考文獻(xiàn)144-146
• 第五章 常壓微波放電下甲烷反應(yīng)的機(jī)理探討146-167
• 5．1 常壓微波放電下甲烷的轉(zhuǎn)化147-152
• 5．2 氫氣和甲烷混合氣在常壓微波放電中的反應(yīng)過程152-155
• 5．3 二氧化碳和甲烷混合氣在常爪微波放電中的反應(yīng)過程155-160
• 5．4 氧氣和甲烷混合氣在常壓微波放電中的反應(yīng)過程160-164
• 5．5 小結(jié)164-165
• 參考文獻(xiàn)165-167
• 第六章 常壓微波放電增強(qiáng)的化學(xué)氣相沉積法從甲烷合成納米碳管167-174
• 6．1 實(shí)驗(yàn)部分167-169
• 6．1．1 實(shí)驗(yàn)所使用的試劑和儀器167-168
• 6．1．2 催化劑的制備168
• 6．1．3 常壓微波放電增強(qiáng)氣相化學(xué)沉積制備納米碳管反應(yīng)器168-169
• 6．1．4 常壓微波放電增強(qiáng)氣相化學(xué)沉積制備納米碳管反應(yīng)及實(shí)驗(yàn)過程169
• 6．2 反應(yīng)結(jié)果與討論169-173
• 6．2．1 常壓微波放電增強(qiáng)氣相化學(xué)沉積法制備的納米碳管和碳纖維形態(tài)169-170
• 6．2．2 常壓微波放電增強(qiáng)氣相化學(xué)沉積法生長(zhǎng)的碳纖維形態(tài)170-172
• 6．2．3 常壓微波放電增強(qiáng)氣相化學(xué)沉積法的特點(diǎn)和納米碳管及碳纖維形態(tài)特點(diǎn)172-173
• 6．3 小結(jié)173
• 參考文獻(xiàn)173-174
• 第七章 結(jié)論174-177
• 作者簡(jiǎn)介和發(fā)表文章狀況177-179
• 致謝179

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甲烷轉(zhuǎn)化為C_2烴的新型催化劑    趙華明;

離子液體在甲烷催化體系中的穩(wěn)定性研究    朱慧賢;王少君;馬英沖;

非平衡等離子體在甲烷轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用    劉永衛(wèi);

美科學(xué)家研發(fā)甲烷轉(zhuǎn)化為乙烷和二氧化碳還原為甲醇新型催化劑    

甲烷化學(xué)最新技術(shù)進(jìn)展    李錦春

冷等離子體在甲烷轉(zhuǎn)化中的研究進(jìn)展    龍華麗;尚書勇;印永祥;戴曉雁;

甲烷在Ni-CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3催化劑上的部分氧化反應(yīng)    梅大江;陳耀強(qiáng);魏振玲;鐘俊波;龔茂初;

介質(zhì)阻擋放電條件下甲烷部分氧化制甲醇的研究    張安杰;朱愛民;李小松;石川;

復(fù)合儲(chǔ)氣材料對(duì)氫、甲烷混和氣體的儲(chǔ)放氣研究    孫艷;周亞平;周理;

甲烷芳構(gòu)化反應(yīng)中Mo/MCM-22和Mo/ZSM-5催化劑的比較    白杰;劉盛林;謝素娟;徐龍伢;林勵(lì)吾;

超臨界干燥對(duì)La_(0.8)Sr_(0.2)FeMn_(1.5)Al_(9.5)O_(19-δ)六鋁酸鹽性能的影響    張涯遠(yuǎn);蔣政;張世超;朱慶山;

甲烷部分氧化制合成氣Co/MgO/HZSM-5催化劑的研究    張諾偉;黃傳敬;高曉曉;翁維正;萬(wàn)惠霖;

Ca調(diào)變的Co／Al_2O_3催化劑上甲烷部分氧化制合成氣    高曉曉;黃傳敬;張諾偉;翁維正;萬(wàn)惠霖;

Ni-Co-La-O催化劑上CH_4化學(xué)氣相沉積法制備多壁碳納米管    陳龍;王健康;解啟慧;王曉來(lái);

Ni/ZrO_2催化劑上甲烷部分氧化制合成氣的研究    宋月芹;賀德華;

兩相UASB反應(yīng)器處理木薯淀粉廢水的啟動(dòng)運(yùn)行特性研究    冼萍;潘正現(xiàn);鐘莉瑩;

35億年前微生物就能造甲烷    記者　 陳超

日本利用海藻進(jìn)行甲烷發(fā)電和廢熱供暖系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)    新洲

碘催化氧化甲烷制甲醇催化劑    石關(guān)

歐美發(fā)現(xiàn)目前火星生命重要證據(jù)    王俊鳴

“卡西尼”在土衛(wèi)六上看見“疑似湖泊”    記者 陳勇

南工大開發(fā)高效菌種讓糞便轉(zhuǎn)化成甲烷    解悅

有雨有河，士衛(wèi)六酷似地球40億年前    記者 楊駿

北極甲烷面臨解凍危險(xiǎn)    呂靜 王平才

深海甲烷遇暖破冰升空污染大氣    辛 力

甲烷:氣候變化的引爆器    本報(bào)記者 黃永明

微波技術(shù)在甲烷轉(zhuǎn)化過程中的應(yīng)用    徐云鵬

Ni、NiH～+、NiO和MgO等活化甲烷的理論研究    楊華清

等離子體—催化作用下甲烷無(wú)氧轉(zhuǎn)化制芳烴和氫    李小松

等離子體熱解煤制乙炔及熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)分析    呂永康

等離子體轉(zhuǎn)化甲烷之實(shí)驗(yàn)與密度泛函理論研究    王建國(guó)

組合多相催化技術(shù)及其在甲烷與小分子化合物耦合反應(yīng)中的應(yīng)用    王華

甲烷低溫燃燒反應(yīng)分子篩負(fù)載Pd催化劑    史春開

焦?fàn)t煤氣中氫氣和甲烷的吸附分離    劉艷娜

甲烷經(jīng)溴氧化途徑制備高碳烴催化性能及工藝研究    劉振

擔(dān)載型分子篩催化劑上CH_4選擇還原NO反應(yīng)的研究    任麗麗

冷等離子體裂解甲烷制C_2烴的實(shí)驗(yàn)研究及動(dòng)力學(xué)模擬    何方方

CH_4-CO_2低溫轉(zhuǎn)化合成含氧有機(jī)物的研究    王曉紅

甲烷在甲醇和烴類混合溶劑中高壓溶解度的研究    郭玉高

改性尿素對(duì)農(nóng)田溫室氣體排放的影響    荊瑞勇

納米銅錫氧化物的制備及催化性能的表征    賈超

天然氣（CH_4）催化燃燒催化劑的研究    閆智慧

金屬負(fù)載的HZSM-5上甲烷和丙烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)研究    宣東

折流板反應(yīng)器厭氧處理住宅小區(qū)生活污水試驗(yàn)性研究    黎展毅

甲烷泄漏檢測(cè)及擴(kuò)散研究    師春元

甲烷制燃料電池氫源催化劑的設(shè)計(jì)改進(jìn)    尹瀟