鎳及其螯合物對甲烷發(fā)酵的影響及機(jī)理研究

【摘要】： 以厭氧消化為核心技術(shù)、以廢棄物資源化為目的沼氣工程目前正成為處理、利用城市垃圾、工業(yè)有機(jī)廢水、畜禽糞便和污水廠剩余污泥最有效、前景最廣闊的手段之一。微量元素在甲烷發(fā)酵過程中具有重要作用,缺乏必要的微量元素會導(dǎo)致生物活力下降,進(jìn)而影響整個(gè)厭氧反應(yīng)器的運(yùn)行效果和穩(wěn)定性。工業(yè)廢水、城市污泥及其處理過程中常會產(chǎn)生或含有硫化物,而硫化物及其他一些陰離子如磷酸根和碳酸根等能與金屬離子生成沉淀,因此在實(shí)際厭氧消化處理系統(tǒng)中,微量元素不能以充足量和有效的生物學(xué)形式存在,底物的最大轉(zhuǎn)化率受到影響。本研究以鎳離子為主要研究對象,通過采用向厭氧發(fā)酵系統(tǒng)中添加金屬離子螯合劑的方法,提高了微量元素的生物可利用性,優(yōu)化了產(chǎn)甲烷菌的營養(yǎng)條件,甲烷發(fā)酵得到增強(qiáng)。主要研究內(nèi)容如下: (1)考察了微量元素鎳在甲烷發(fā)酵過程中的重要作用。鎳對甲烷發(fā)酵存在Hormesis即“低促高抑”效應(yīng)。在一定濃度范圍內(nèi),甲烷產(chǎn)量隨著鎳離子濃度的提高而提高。硫化物的存在使得鎳的投加量大幅增加。金屬離子螯合劑與鎳之間的螯合作用則使鎳的存在形態(tài)發(fā)生了改變,從硫化物沉淀形態(tài)向溶解態(tài)轉(zhuǎn)化,此時(shí),鎳離子不再成為產(chǎn)甲烷過程的限制因子。檸檬酸(CA)、氨三乙酸(NTA)、乙二胺四乙酸(EDTA)等金屬離子螯合劑都是較好的厭氧消化促進(jìn)劑。在乙酸鈉濃度為7g/L、Ni~(2+)濃度為20μM、消化溫度為35℃的條件下,10μM氨三乙酸、乙二胺四乙酸和檸檬酸的添加,可使甲烷產(chǎn)量分別提高49.2%、38.6%和34.1%。 (2)利用單因素試驗(yàn)方法,研究了基質(zhì)種類、底物濃度、初始pH、氨氮濃度等關(guān)鍵因素對螯合劑施用效果的影響。結(jié)果表明:NTA對以乙酸、丙酸、丁酸為基質(zhì)的甲烷發(fā)酵均具有促進(jìn)作用;NTA對厭氧發(fā)酵的促進(jìn)作用與底物濃度有關(guān)。底物濃度越高,促進(jìn)作用越強(qiáng)。當(dāng)乙酸鈉濃度為6g/L、12g/L時(shí),甲烷產(chǎn)量分別比對照系統(tǒng)提高30.0%、95.9%。米門方程描述的厭氧降解動力學(xué)常數(shù)V_(max)由84.8提高到147.1 mlCH_4·gSS~(-1)·d~(-1),半飽和常數(shù)K_s則由2.95提高到7.57gNaAc·L~(-1)。NTA的應(yīng)用與初始pH值有關(guān)。在初始pH=5.5、6.0時(shí)NTA對甲烷發(fā)酵沒有促進(jìn)作用,但在初始pH大于6.5時(shí)則有較明顯的促進(jìn)作用。氨氮濃度為0.4g/L時(shí),對產(chǎn)甲烷具有促進(jìn)作用,最終甲烷產(chǎn)量比對照提高20%。但當(dāng)氨氮濃度為2g/L時(shí),開始抑制產(chǎn)甲烷,抑制作用主要發(fā)生在消化反應(yīng)后期,當(dāng)氨氮濃度超過2g/L時(shí),產(chǎn)甲烷活性顯著下降,抑制作用彌漫在整個(gè)反應(yīng)期;隨著氨氮濃度提高到5g/L,厭氧污泥的產(chǎn)甲烷活性下降50%。微量元素鎳對氨氮的毒性具有拮抗效應(yīng),氨氮的抑制作用可因鎳的投加被減弱或消除,說明微量元素的獲得對于產(chǎn)甲烷菌的耐毒能力提高具有重要影響。但NTA的添加不能減弱氨氮對產(chǎn)甲烷菌的毒害作用。 (3)在批式試驗(yàn)中,研究了厭氧發(fā)酵含硫酸鹽廢水時(shí),NTA對產(chǎn)甲烷及硫酸鹽還原作用的影響。在硫酸鹽濃度小于5000 mg/L時(shí),100μM NTA的存在可使甲烷產(chǎn)率提高11.9%～44.1%,硫酸鹽還原率下降33%～76%。NTA增強(qiáng)了微量金屬元素對產(chǎn)甲烷菌的生物可利用性,使得產(chǎn)甲烷菌提高了抵抗硫化物毒性的能力,從而在與硫酸鹽還原菌的競爭中更占優(yōu)勢。但當(dāng)硫酸鹽濃度達(dá)到5000 mg/L時(shí),產(chǎn)甲烷過程被嚴(yán)重抑制,NTA的添加并未對產(chǎn)甲烷過程起到促進(jìn)作用,同時(shí),硫酸鹽還原過程也受到抑制。 (4)為了解NTA在連續(xù)運(yùn)行的反應(yīng)器系統(tǒng)中的施用效應(yīng)及影響機(jī)理,論文研究了向連續(xù)運(yùn)行的槽式攪拌反應(yīng)器(CSTR)系統(tǒng)中添加NTA后反應(yīng)器的運(yùn)行效果、反應(yīng)器系統(tǒng)中微量元素Ni的形態(tài)變化、輔因子F_(430)、CoM濃度與污泥產(chǎn)甲烷活性的關(guān)系,并運(yùn)用熒光原位雜交(FISH)技術(shù)解析了產(chǎn)甲烷菌群的變化。結(jié)果表明:在有機(jī)負(fù)荷為3g/L·d、進(jìn)水COD為4500 mg/L的條件下,COD去除率提高近20%,產(chǎn)氣量提高近60%。NTA的添加改變了Ni在污泥中的存在形態(tài),鎳的硫化物形態(tài)濃度由62μg/gTSS降低到29μg/gTSS,而剩余態(tài)的濃度則增加了1.89倍。所以NTA提高了產(chǎn)甲烷菌對微量元素鎳的生物吸取,鎳的生物有效度得到提高。熒光原位雜交(FISH)結(jié)果表明:NTA還影響著微生物的種群結(jié)構(gòu),在NTA添加系統(tǒng)中,利用底物能力強(qiáng)的甲烷八疊球菌的生長得到促進(jìn)。F_(430)、輔酶M含量與污泥的產(chǎn)甲烷活性具有較好的相關(guān)性。添加NTA的反應(yīng)器系統(tǒng)中F_(430)與輔酶M含量分別比未添加系統(tǒng)提高4.5和2.8倍。 (5)微量元素的生物吸收與生物親和力常數(shù)a和生物轉(zhuǎn)化率b有關(guān)。NTA促進(jìn)了產(chǎn)甲烷菌對微量元素鎳的生物吸收,生物吸收過程不符合自由離子活度模型,微生物對微量金屬元素的吸收并不完全由自由態(tài)的金屬濃度決定,微量元素螯合物的形成對產(chǎn)甲烷菌的生物吸收有著重要作用。 【關(guān)鍵詞】：厭氧消化 甲烷 硫化物 鎳 生物可利用性 乙酸 螯合劑 氨三乙酸
【學(xué)位授予單位】：江南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號】：X703
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-11
• 第一章 緒論11-23
• 1.1 引言11
• 1.2 產(chǎn)甲烷研究進(jìn)展11-16
• 1.2.1 甲烷的生物合成途徑及其形成過程的酶學(xué)12-13
• 1.2.2 產(chǎn)甲烷菌研究進(jìn)展13-14
• 1.2.3 產(chǎn)甲烷新工藝14-16
• 1.3 微量元素在甲烷發(fā)酵過程中的作用16-21
• 1.3.1 金屬元素的生物效應(yīng)16-18
• 1.3.2 產(chǎn)甲烷菌對微量元素的需求18
• 1.3.3 微量金屬元素促進(jìn)甲烷發(fā)酵的研究進(jìn)展18-20
• 1.3.4 微量金屬元素生物有效度20-21
• 1.4 本論文的主要研究內(nèi)容21-23
• 1.4.1 當(dāng)前研究中存在的問題:微量金屬元素形態(tài)及其生物可利用性21
• 1.4.2 本論文的主要研究內(nèi)容21-23
• 第二章 鎳及其螯合物對甲烷發(fā)酵的影響23-35
• 2.1 引言23
• 2.2 材料與方法23-25
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)材料23-24
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)方法24-25
• 2.2.3 分析方法25
• 2.3 結(jié)果與討論25-33
• 2.3.1 鎳離子濃度對產(chǎn)甲烷過程的Hormesis效應(yīng)25-27
• 2.3.2 螯合劑對厭氧消化產(chǎn)甲烷的影響27-29
• 2.3.3 螯合劑對總?cè)芙庑枣囯x子濃度的影響29-30
• 2.3.4 Ni~(2+)-NTA螯合物對厭氧消化過程的影響30-33
• 2.3.5 Ni的形態(tài)及其生物可利用性討論33
• 2.4 本章小結(jié)33-35
• 第三章 不同環(huán)境條件下鎳及其螯合物的施用效應(yīng)研究35-53
• 3.1 引言35
• 3.2 材料和方法35-37
• 3.2.1 厭氧污泥35
• 3.2.2 不同硫化物濃度下的厭氧消化實(shí)驗(yàn)35
• 3.2.3 不同VFA基質(zhì)條件下的厭氧消化實(shí)驗(yàn)35-36
• 3.2.4 不同基質(zhì)濃度下的厭氧消化實(shí)驗(yàn)36
• 3.2.5 不同初始pH值條件下的厭氧消化實(shí)驗(yàn)36
• 3.2.6 不同氨氮濃度下的厭氧消化實(shí)驗(yàn)36
• 3.2.7 分析方法36-37
• 3.3 結(jié)果與討論37-52
• 3.3.1 NTA在不同硫化物濃度下的添加效應(yīng)37-39
• 3.3.2 NTA對不同VFA基質(zhì)的產(chǎn)甲烷促進(jìn)效應(yīng)39-41
• 3.3.3 NTA在不同基質(zhì)濃度下的產(chǎn)甲烷促進(jìn)效應(yīng)41-44
• 3.3.4 不同初始pH值條件下NTA對產(chǎn)甲烷的影響44-49
• 3.3.5 不同氨氮濃度下NTA對產(chǎn)甲烷的影響49-52
• 3.4 本章小結(jié)52-53
• 第四章 鎳及其螯合物促進(jìn)甲烷發(fā)酵的動力學(xué)與酶學(xué)機(jī)制53-65
• 4.1 引言53
• 4.2 材料與方法53-55
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)材料53
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)方法53-54
• 4.2.3 分析方法54-55
• 4.3 結(jié)果與討論55-64
• 4.3.1 Ni-NTA螯合物促進(jìn)厭氧消化反應(yīng)的動力學(xué)55-59
• 4.3.2 厭氧污泥中的輔因子濃度59-64
• 4.4 本章小結(jié)64-65
• 第五章 鎳及其螯合物在含硫酸鹽廢水甲烷發(fā)酵中的應(yīng)用研究65-81
• 5.1 引言65-67
• 5.2 材料與方法67-68
• 5.2.1 接種污泥67
• 5.2.2 合成廢水67
• 5.2.3 實(shí)驗(yàn)裝置67
• 5.2.4 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)67-68
• 5.2.5 實(shí)驗(yàn)方法68
• 5.2.6 分析方法68
• 5.3 結(jié)果與討論68-79
• 5.3.1 NTA對含硫酸鹽廢水發(fā)酵甲烷產(chǎn)量的影響68-71
• 5.3.2 NTA對含硫酸鹽廢水發(fā)酵乙酸去除的影響71-73
• 5.3.3 NTA對硫酸鹽還原的影響73-74
• 5.3.4 NTA對厭氧污泥中微量元素形態(tài)分布的影響74-77
• 5.3.5 NTA濃度對甲烷發(fā)酵的影響77-78
• 5.3.6 厭氧污泥中輔因子含量78
• 5.3.7 NTA抑制硫酸鹽還原、促進(jìn)甲烷發(fā)酵的機(jī)理探討78-79
• 5.4 本章小結(jié)79-81
• 第六章 鎳及其螯合物影響甲烷發(fā)酵過程的機(jī)理分析81-99
• 6.1 引言81
• 6.2 金屬元素的生物吸收理論81-83
• 6.3 材料和方法83-86
• 6.3.1 反應(yīng)器運(yùn)行實(shí)驗(yàn)83-84
• 6.3.2 熒光原位雜交實(shí)驗(yàn)84-86
• 6.3.3 鎳的生物吸收實(shí)驗(yàn)86
• 6.4 結(jié)果與討論86-97
• 6.4.1 反應(yīng)器中COD去除情況對比86-88
• 6.4.2 反應(yīng)器中微量元素形態(tài)變化過程88-90
• 6.4.3 輔因子濃度與產(chǎn)甲烷活性的關(guān)系90-91
• 6.4.4 產(chǎn)甲烷菌數(shù)量的演變91-94
• 6.4.5 鎳的生物吸收模型討論94-97
• 6.5 本章小結(jié)97-99
• 第七章 研究結(jié)論99-101
• 論文創(chuàng)新點(diǎn)101-103
• 致謝103-105
• 參考文獻(xiàn)105-121
• 攻讀博士學(xué)位期間取得的學(xué)術(shù)成果121

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硫化銅納米材料的制備與表征    許麗梅;陳曉;馬琳;

阿克蘇諾貝爾寧波螯合劑廠投產(chǎn)    劉仲

三井金屬開發(fā)白光LED用熒光體    楊春

浙江玉環(huán)市場出現(xiàn)硫化物超標(biāo)泡菜    尚定國記者 石巍

高效無公害魚蝦養(yǎng)殖螯合劑問世    新華社記者 梁思奇

控制關(guān)鍵元素 強(qiáng)化鋼種塑性    竇為學(xué) 邊育智 朱德存 徐學(xué)永

亞洲首個(gè)煙塔臺一工程大型玻璃鋼煙道在北京華能熱電廠吊裝完成    記者 徐彥泓

沼氣產(chǎn)業(yè)：給2.8億噸秸稈找出路    黃朝武

城市生活垃圾處理 國家技術(shù)政策綱要（摘錄）    

阿克蘇諾貝爾螯合劑業(yè)務(wù)總部從荷蘭遷至中國    

“海四達(dá)”一年增效1350萬元    黃海

鎳及其螯合物對甲烷發(fā)酵的影響及機(jī)理研究    胡慶昊

基于提高麥秸厭氧消化性能的堿預(yù)處理方法研究及工程應(yīng)用    龐云芝

水解酶預(yù)處理對城市有機(jī)生活垃圾厭氧消化的影響    李建昌

抗生素與重金屬對豬場廢水厭氧消化的抑制效應(yīng)及其調(diào)控對策    孫建平

深海熱液口硫化物及沉積物微生物多樣性及其與環(huán)境相互關(guān)系研究    王淑芳

污泥預(yù)處理—厭氧消化工藝性能及預(yù)處理過程中有機(jī)物變化    胡凱

石墨爐原子吸收光譜法用于重金屬離子的富集和分析    Syed Mazhar Shah

植物質(zhì)膜NADPH氧化酶參與ABA和鎳離子誘導(dǎo)的活性氧積累    郝福順

鼠李糖脂生物表面活性劑對石油烴污染物生物降解影響的研究    梁生康

Ni–CeO_2催化劑上水煤氣變換和逆水煤氣變換反應(yīng)的研究    王路輝

蔬菜廢物中溫單相厭氧消化性能研究    毛菁菁

城市垃圾厭氧消化處理技術(shù)研究    喬瑋

動植物生產(chǎn)廢棄物厭氧消化工藝研究    盧旭珍

油脂對餐廚垃圾厭氧消化抑制效應(yīng)的試驗(yàn)研究    李小風(fēng)

厭氧消化技術(shù)處理糞便污水的實(shí)驗(yàn)研究    徐慶賢

家庭糞便和廚余垃圾現(xiàn)場處理技術(shù)研究    熊尚凌

玉米秸稈厭氧消化試驗(yàn)研究    高志堅(jiān)

城市污水處理廠污泥的脫水、厭氧消化及厭氧堆肥    施躍錦

常溫條件下UASB反應(yīng)器處理淀粉廢水運(yùn)行特性研究    王瑞

生物制氣實(shí)驗(yàn)與模型研究    陳飛