淀粉/纖維素類生物質發(fā)酵聯產氫氣和甲烷的機理研究

【摘要】：能源與環(huán)境是整個人類共同面對的問題。氫能作為清潔、密度高的可再生能源載體受到越來越多的關注。本文首先以葡萄糖為模型,驗證了生物法發(fā)酵聯產氫氣和甲烷的可行性。使用兩步聯產工藝(即第一步用產氫菌降解生物質發(fā)酵制取氫氣,第二步用產甲烷菌降解制氫過程產生的液相發(fā)酵制取甲烷)將能源轉化率從單純制氫的20%左右提高到聯產的80%左右。在pH為6左右,底物濃度為1%,接種／底物比例為2時,獲得最高的聯產量342.2 ml-H2/g葡萄糖和265.1 ml-CH4/g葡萄糖。研制出了高效培養(yǎng)產氫菌和產甲烷菌的方法,使用Cl-代替SO42-改良傳統(tǒng)的產氫菌培養(yǎng)基培養(yǎng)和馴化富集產氫菌,增加了產氫菌的產氫能力,并極大地減少了發(fā)酵過程中有害氣體H2S的產生。其次,研究驗證了淀粉發(fā)酵聯產氫氣和甲烷可行性,其中第一階段產氫階段使用改良產氫菌培養(yǎng)基可基本消除傳統(tǒng)產氫的啟動滯留期12小時左右。通過α淀粉酶和糖化酶處理能提高馬鈴薯發(fā)酵的產氫效果,最大聯產量為271.2 ml-H2/g-TVS和157.9 ml-CH4/g-TVS,聯產的能源轉化率高達59.6%。在此基礎上進行了連續(xù)流的實驗研究。 水葫蘆是中國南方水域的“十大惡草之一”,研究水葫蘆發(fā)酵聯產氫氣和甲烷具有重要意義。本文首先進行了水葫蘆發(fā)酵聯產氫氣和甲烷的理論研究。實驗研究過程以水葫蘆的預處理過程對發(fā)酵聯產氫氣和甲烷的影響為主要研究內容,對比了堿法、酸法、瘤胃菌、超聲波等方法,發(fā)現堿／酶法效果較好,其中堿濃度為0到5%時,3%的堿濃度最利于發(fā)酵制氫過程。水葫蘆的葉和莖部分經過堿加酶預處理后可以用作發(fā)酵制取氫氣和甲烷的原料。而根部產氫效果相對較差,并且富集重金屬,不易作為發(fā)酵聯產的原料。其中葉的聯產效果最好,為每克水葫蘆葉(TVS)產生51.7 ml H2和143.4 ml CH4,其能源轉化率為33.2%。在此基礎上,研究了堿／微波／酶預處理方法的效果,發(fā)現堿液浸泡24小時,然后在190℃微波消解10分鐘,最后用0.05 g酶/g干物質酶解最佳。通過綜合預處理方法堿／微波／酶方案對水葫蘆糖化后,水葫蘆最佳聯產效果為每克揮發(fā)性固體產生63.9 ml H2和172.5 ml CH4,實際能源轉化率為40.0%。通過綜合預處理方法堿／微波／酶(增大酶使用量至0.25 g)對水葫蘆糖化后,水葫蘆直接產甲烷,可以產生237.4ml-CH4/g-TVS,實際能源轉化率為49.5%。最后,進行以水葫蘆為底物的50升規(guī)模的中間實驗研究,為工業(yè)化應用奠定基礎。 【關鍵詞】：生物制氫 淀粉 纖維素 培養(yǎng)基 預處理
【學位授予單位】：浙江大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2009
【分類號】：TQ116.2
【目錄】：

• 致謝5-6
• 前言6-7
• 摘要7-9
• Abstract9-11
• 目錄11-15
• 1 緒論15-31
• 1.1 世界能源現狀與氫能的發(fā)展15-18
• 1.2 氫燃料的優(yōu)越性18-20
• 1.3 氫能源的開發(fā)與利用技術20-23
• 1.3.1 氫氣的制取方法比較20-22
• 1.3.2 氫氣的提純和儲運22-23
• 1.3.3 氫氣的應用23
• 1.4 微生物制氫技術綜述23-29
• 1.4.1 產氫菌的種類24-26
• 1.4.2 微生物發(fā)酵產氫的反應機理26-27
• 1.4.3 微生物制氫的國內外研究現狀27-28
• 1.4.4 微生物發(fā)酵制氫存在的主要問題28-29
• 1.5 本文研究目的和內容29-31
• 1.5.1 研究目的29
• 1.5.2 研究內容29-31
• 2 微生物發(fā)酵聯產氫氣和甲烷的實驗系統(tǒng)31-53
• 2.1 聯產氫氣和甲烷的反應裝置31-39
• 2.1.1 聯產工藝流程圖31-32
• 2.1.2 實驗室發(fā)酵罐系統(tǒng)簡介32-35
• 2.1.3 附屬設備35-39
• 2.2 影響發(fā)酵的主要因素及其測量與控制39-40
• 2.2.1 溫度39
• 2.2.2 pH值39-40
• 2.2.3 氧化還原電位40
• 2.3 厭氧微生物的培養(yǎng)和馴化40-42
• 2.3.1 培養(yǎng)基的配置41
• 2.3.2 培養(yǎng)條件和馴化方法41-42
• 2.4 原料與產物的分析與測定42-51
• 2.4.1 原料的TS和TVS與菌種的VSS的測定方法42-43
• 2.4.2 有機物化學成分的測定方法43-47
• 2.4.3 生物氣成分與濃度測定方法47-49
• 2.4.4 發(fā)酵物液相成分分析49-51
• 2.5 數據分析方法51-53
• 3 葡萄糖發(fā)酵聯產氫氣和甲烷的機理研究53-71
• 3.1 引言53-54
• 3.2 提出發(fā)酵法聯產氫氣和甲烷的創(chuàng)新原理54-55
• 3.3 實驗材料和方法55-60
• 3.3.1 接種菌株55-57
• 3.3.2 實驗裝置和方案57-59
• 3.3.3 分析方法59-60
• 3.4 葡萄糖發(fā)酵產氫階段實驗結果60-64
• 3.4.1 底物濃度對發(fā)酵產氫的影響60-61
• 3.4.2 接種比例對發(fā)酵聯產的影響61-63
• 3.4.3 pH值對發(fā)酵制氫的影響63
• 3.4.4 營養(yǎng)液對發(fā)酵制氫的影響63-64
• 3.5 葡萄糖聯產甲烷的結果64-66
• 3.6 葡萄糖聯產氫氣和甲烷的能源轉化率66-67
• 3.7 連續(xù)流實驗67-69
• 3.8 本章小結69-71
• 4 馬鈴薯發(fā)酵聯產氫氣和甲烷的實驗研究71-83
• 4.1 研究背景71-72
• 4.2 試驗材料與方案72-76
• 4.2.1 改良的菌種培養(yǎng)基配方72-74
• 4.2.2 試驗方案74-75
• 4.2.3 分析方法75-76
• 4.3 馬鈴薯發(fā)酵制氫結果76-79
• 4.3.1 培養(yǎng)基對馬鈴薯發(fā)酵制氫的啟動期的影響76-77
• 4.3.2 淀粉酶預處理對馬鈴薯發(fā)酵制氫的影響77-78
• 4.3.3 淀粉酶和糖化酶協(xié)同預處理馬鈴薯對其發(fā)酵制氫的影響78
• 4.3.4 馬鈴薯發(fā)酵制氫的數學模型計算78-79
• 4.4 馬鈴薯發(fā)酵制氫廢液聯產甲烷的結果79-81
• 4.4.1 馬鈴薯發(fā)酵制氫廢液聯產甲烷的特性79-80
• 4.4.2 馬鈴薯發(fā)酵制氫后VFA的利用率80-81
• 4.5 馬鈴薯發(fā)酵聯產氫氣和甲烷的能源轉化率81-82
• 4.6 本章結論82-83
• 5 水葫蘆發(fā)酵聯產氫氣和甲烷的理論研究83-101
• 5.1 水葫蘆概況83-84
• 5.2 水葫蘆的危害84-85
• 5.3 水葫蘆的治理現狀85-87
• 5.3.1 生物治理86
• 5.3.2 化學治理86-87
• 5.3.3 物理治理87
• 5.3.4 水葫蘆治理存在的問題87
• 5.4 水葫蘆利用現狀87-88
• 5.4.1 水葫蘆作為肥料87
• 5.4.2 水葫蘆凈化水質87-88
• 5.4.3 水葫蘆發(fā)酵制甲烷88
• 5.5 水葫蘆的物理化學成分分析88-92
• 5.5.1 水葫蘆根、莖和葉的元素分析89-90
• 5.5.2 水葫蘆根、莖和葉的金屬分布特性90-91
• 5.5.3 水葫蘆根、莖和葉的化學成分分析91-92
• 5.6 水葫蘆的水解92-96
• 5.6.1 木質素的降解93-94
• 5.6.2 纖維素的降解94-96
• 5.6.3 半纖維素的降解96
• 5.7 水葫蘆聯產氫氣和甲烷的理論潛力96-101
• 5.7.1 水葫蘆直接發(fā)酵產甲烷理論值96-98
• 5.7.2 水葫蘆直接發(fā)酵產氫氣理論值98-99
• 5.7.3 水葫蘆聯產氫氣和甲烷的理論值99-101
• 6 兩步法水葫蘆厭氧發(fā)酵聯產氫氣和甲烷的實驗研究101-109
• 6.1 研究背景101
• 6.2 發(fā)酵底物和接種物101
• 6.3 實驗方案101-103
• 6.4 水葫蘆樣品物理化學成分103
• 6.5 不同堿濃度對水葫蘆預處理的影響103-105
• 6.6 水葫蘆根、莖和葉的發(fā)酵聯產氫氣和甲烷的特性105-106
• 6.7 能源轉化率106-108
• 6.8 本章小結108-109
• 7 堿/微波/酶處理法對水葫蘆葉發(fā)酵聯產氫氣和甲烷的影響109-121
• 7.1 實驗方法109-110
• 7.1.1 發(fā)酵底物109
• 7.1.2 發(fā)酵菌種接種物109
• 7.1.3 實驗方案109-110
• 7.1.4 測試方法110
• 7.2 微波溫度對水葫蘆水解的影響110-112
• 7.3 微波時間對水葫蘆水解的影響112-114
• 7.4 酶添加量對水葫蘆水解的影響114-115
• 7.5 堿浸泡時間對水葫蘆葉發(fā)酵聯產氫氣和甲烷的影響115-117
• 7.6 堿/微波/酶綜合處理后水葫蘆葉直接產甲烷的實驗結果117-119
• 7.7 本章小結119-121
• 8 水葫蘆聯產氫氣和甲烷的50L規(guī)模中試研究121-129
• 8.1 聯產氫氣和甲烷的中試裝置的流程121-124
• 8.2 水葫蘆原料的預處理方法124
• 8.3 菌種的培養(yǎng)與馴化124-125
• 8.4 水葫蘆聯產氫氣和甲烷的中間試驗特性125-127
• 8.4.1 水葫蘆發(fā)酵產氫結果125
• 8.4.2 水葫蘆發(fā)酵產甲烷結果125-127
• 8.4.3 水葫蘆發(fā)酵聯產氫氣和甲烷的能源轉化率127
• 8.5 本章小結127-129
• 9 全文總結及主要創(chuàng)新點129-133
• 9.1 全文總結129-130
• 9.2 主要創(chuàng)新點130-131
• 9.3 工作不足及展望131-133
• 參考文獻133-149
• 攻讀博士學位期間發(fā)表的學術論文149-151

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