海洋邊界層大氣痕量成分及有毒物質(zhì)調(diào)查研究

【摘要】：隨著人類活動(dòng)的不斷加強(qiáng),如化石燃料的燃燒等,驅(qū)使大氣中溫室氣體、污染物等的濃度不斷增加,一方面增強(qiáng)地球的溫室效應(yīng),另一方面,又由于氣候變化引起了一系列環(huán)境問(wèn)題,這些變化最終對(duì)生態(tài)系統(tǒng)和人類健康產(chǎn)生危害。大氣中氣溶膠粒子和溫室氣體會(huì)影響太陽(yáng)輻射、地面長(zhǎng)波輻射的吸收和散射,從而直接影響全球氣候。而全球氣候的變化又會(huì)對(duì)大氣污染物的分布、傳輸、轉(zhuǎn)化起著重要的影響。在氣候變化的背景下,了解大氣環(huán)境中溫室氣體、生物氣溶膠及污染物的變化特征,對(duì)于了解和研究氣候變化及氣候變化對(duì)人類及生態(tài)系統(tǒng)的潛在影響有著重要意義。海洋上的大氣環(huán)境由于受到當(dāng)?shù)厝祟惢顒?dòng)影響較少,對(duì)氣候變化比較敏感,然而,目前對(duì)于海洋上尤其是偏遠(yuǎn)地區(qū)的極區(qū)氣溶膠、溫室氣體及污染物的濃度變化及分布特征了解甚少。本研究基于中國(guó)第4次北極科學(xué)考察(CHINARE2010)和第5次北極科學(xué)考察(CHINARE2012)航線上采集的樣品,以甲烷、生物氣溶膠(真菌)及大氣汞研究為例,分別討論在當(dāng)前氣候變化的背景下它們的時(shí)空變化特征及潛在的影響因素。主要內(nèi)容及結(jié)果如下：(1)甲烷的變化特征及其影響因素 在中國(guó)第5次北極考察(CHINARE2012)期間,以船基為基礎(chǔ),獲取了中國(guó)近海岸到中心北冰洋地區(qū)(31.1°N-87.4°N,22.8°W-90°E-166.4°W)的CH4濃度及δ13C-CH4的變化特征。整個(gè)航線上甲烷的均值與目前全球背景值相接近,但甲烷和甲烷碳同位素表現(xiàn)出明顯的時(shí)空變化特征,CH4濃度及δ13C-CH4的濃度變化范圍分別為1.65ppmv～2.63ppmv和-50.34‰～-44.94‰(均值：-48.55±0.84‰)。CH4濃度和δ13C-CH4的變化受到大氣氧化、人為源及微生物等因素的影響。大氣δ13C-CH4隨緯度呈降低趨勢(shì),是OH和Cl的大氣氧化作用隨緯度逐漸減少引起的；通過(guò)結(jié)合氣團(tuán)軌跡反演以及同位素變化對(duì)應(yīng)甲烷濃度變化的關(guān)系,中緯度沿岸海區(qū)的甲烷主要是人為源占主導(dǎo)；通過(guò)光照對(duì)比實(shí)驗(yàn),航線上CH4濃度和δ13C-CH4在有光和無(wú)光條件下沒(méi)有顯著差異,但中心北冰洋有光和無(wú)光的通量實(shí)驗(yàn)表明有光條件下產(chǎn)生更多的甲烷,我們推斷這主要是微生物作用引起的,這表明微生物的作用可能可以彌補(bǔ)了大氣氧化作用。(2)生物氣溶膠的變化特征及其影響因素 空氣真菌是一種重要的生物氣溶膠。在中國(guó)第4次北極考察(CHINARE2010)期間,我們調(diào)查了它的濃度和粒徑分布特征。空氣真菌濃度變化范圍0-320.4CFU/m3,海洋邊界層的空氣真菌濃度明顯低于大多數(shù)的陸地生態(tài)系統(tǒng),中國(guó)近海岸、西北太平洋、楚科奇海、加拿大海盆及中心北冰洋地區(qū)空氣真菌的濃度分別為172.2±158.4CFU/m3、73.8±104.4CFU/m3、13.3±16.2CFU/m3、16.5±8.0CFU/m3、和1.2±1.0CFU/m3。從低緯地區(qū)到高緯地區(qū)大致呈現(xiàn)降低的趨勢(shì)。 空氣真菌具有較寬的粒徑分布,除了中心北冰洋海區(qū)外,在大多數(shù)區(qū)域內(nèi)空氣真菌表現(xiàn)為正態(tài)分布模式?？諝庹婢畲蟊壤牧椒植挤秶?.1～3.3μm,約占36.2%；最小比例的粒徑分布范圍是0.65～1.1μm,約占3.5%。本研究中粒徑分布范圍在1.1-3.3μm達(dá)到63.1%。 空氣真菌的濃度和粒徑分布受到氣團(tuán)來(lái)源、氣溫、氣象條件及海冰濃度的影響,在這些參數(shù)中,氣溫是主要影響因素。合適的周圍氣溫及有霧的氣象條件下可能有助于真菌的生長(zhǎng),此外,海冰的融化可能增加海冰中的微生物或海冰中的營(yíng)養(yǎng)物的釋放,從而增加空氣真菌的濃度。(3)北冰洋大氣汞的變化特征及其影響因素 在中國(guó)第5次北極考察(CHINARE2012)中,雪龍?zhí)柶票状涡旭倴|部航道并橫穿中心北冰洋,通過(guò)在考察船上安裝了Tekran2537B大氣汞觀測(cè)儀,在線高分辨獲取了橫跨東西北冰洋大氣汞的數(shù)據(jù),并與2010年雪龍?zhí)柕挠^測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比分析。2012年7月至9月橫穿中心北冰洋航線上大氣汞的濃度變化范圍為0.15ng/m3到4.58ng/m3,均值為1.23±0.61ng/m3,出現(xiàn)頻率最高的濃度范圍是1.0-1.5ng/m3,比之前北半球報(bào)道的背景值低。在北冰洋觀測(cè)到的這種不均勻分布是由于受到海冰融化及徑流的影響。北冰洋7月的大氣汞濃度低于9月,可能是因?yàn)榇髿饣瘜W(xué)損失大于海洋釋放,這意味著融冰和河水貢獻(xiàn)的汞由于大氣化學(xué)過(guò)程的作用,更多的留在北冰洋中,從而加劇汞對(duì)北極生態(tài)系統(tǒng)的危害。(4)西北太平洋火山帶及冰島地區(qū)大氣汞的變化特征及其影響因素 在中國(guó)第5次北極考察期間(CHINARE2012),在北冰洋海域外,西北太平洋火山帶及冰島附近的大氣汞濃度變化變化范圍為0.17ng/m3到9.03ng/m3,均值為1.86±1.21ng/m3,中間值為1.55ng/m3。本文研究根據(jù)接近火山或地?zé)釁^(qū)的位置將航線分為5個(gè)航段。Legl和leg4接近日本,這兩段的大氣汞濃度均值分別為1.99.±-0.71ng/m3和2.56.±1.39ng/m3,日本附近的大氣汞峰值是受到海洋釋放的影響。Leg2和leg3接近勘察加半島,這兩段的大氣汞濃度均值分別為1.23±0.55ng/m3和2.78±±1.42ng/m3,結(jié)合SO2的遙感資料及火山灰的后向軌跡反演圖證實(shí)了leg3段的大氣汞峰值主要是受到火山活動(dòng)的影響,而leg2段的大氣汞峰值是由于北太平洋較高的背景值引起。冰島地區(qū)大氣汞濃度均值1.39±1.02ng/m3,而雷克雅未克的大氣汞均值為1.91±1.27ng/m3。該港口大氣汞峰值主要受到地?zé)峄顒?dòng)的影響。 本文觀測(cè)和分析的大氣甲烷、真菌氣溶膠及大氣汞數(shù)據(jù)空間范圍跨步大,尤其是北冰洋的數(shù)據(jù),更新和補(bǔ)充了現(xiàn)有的數(shù)據(jù)結(jié)果,有利于改進(jìn)模型的研究和準(zhǔn)確評(píng)估氣候效應(yīng)；在氣候變化的背景下,討論這些物質(zhì)變化特征的影響因素,更新了我們對(duì)影響大氣濃度變化因素的認(rèn)識(shí),從而能有效的評(píng)估海洋對(duì)大氣環(huán)境的影響以及潛在的氣候效應(yīng)。 【關(guān)鍵詞】：甲烷 生物氣溶膠 大氣汞 邊界層 海洋 北極
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X51
【目錄】：

• 摘要5-8
• Abstract8-15
• 第一章 緒論15-41
• 1.1 研究背景15-29
• 1.1.1 溫室氣體(甲烷)研究概況16-19
• 1.1.1.1 甲烷的源、匯及同位素16-18
• 1.1.1.2 甲烷的時(shí)空變化18-19
• 1.1.2 生物氣溶膠研究概況19-22
• 1.1.2.1 生物氣溶膠簡(jiǎn)介19-20
• 1.1.2.2 真菌氣溶膠20-22
• 1.1.3 大氣汞研究概況22-29
• 1.1.3.1 汞的理化性質(zhì)22-23
• 1.1.3.2 大氣汞的循環(huán)23-25
• 1.1.3.3 海洋大氣汞研究的緣起25-27
• 1.1.3.4 大氣汞的源和匯的影響27-29
• 1.2 研究目標(biāo)和研究?jī)?nèi)容29-31
• 參考文獻(xiàn)31-41
• 第二章 研究區(qū)域和研究方法41-61
• 2.1 研究區(qū)域概況41-46
• 2.1.1 北冰洋43-45
• 2.1.2 西北太平洋邊緣海45-46
• 2.1.3 冰島46
• 2.2 樣品采集46-53
• 2.2.1 大氣甲烷采樣46-48
• 2.2.2 生物氣溶膠(真菌)采集48-51
• 2.2.3 大氣汞采樣51-53
• 2.3 樣品處理與分析53-56
• 2.3.1 大氣甲烷的分析53-54
• 2.3.2 生物氣溶膠(真菌)分析54-55
• 2.3.3 大氣汞的分析55-56
• 2.4 氣團(tuán)軌跡反演及衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)56-57
• 參考文獻(xiàn)57-61
• 第三章 北極考察航線上大氣δ~(13)C-CH_4變化反應(yīng)大氣CH_4濃度的變化特征61-79
• 3.1 北極考察航線上大氣CH_4及δ~(13)C-CH_4的濃度變化特征61-67
• 3.1.1 大氣CH_4及δ~(13)C-CH_4的總體變化特征61-62
• 3.1.2 大氣CH_4及δ~(13)C-CH_4的區(qū)域變化特征62-65
• 3.1.3 大氣CH_4及δ~(13)C-CH_4的時(shí)間變化特征65-67
• 3.2 北極考察航線上大氣CH_4及δ~(13)C-CH_4變化的影響因素67-74
• 3.2.1 氧化作用67-70
• 3.2.2 來(lái)源影響70-73
• 3.2.3 微生物作用73-74
• 3.3 本章小結(jié)74-76
• 參考文獻(xiàn)76-79
• 第四章 北極考察航線上真菌氣溶膠變化特征及影響因素79-91
• 4.1 真菌濃度分布特征79-81
• 4.2 粒徑分布81-83
• 4.3 影響真菌氣溶膠的潛在影響因素83-86
• 4.3.1 氣團(tuán)來(lái)源84-85
• 4.3.2 氣象條件影響85-86
• 4.4 本章小結(jié)86-88
• 參考文獻(xiàn)88-91
• 第五章 北冰洋夏季大氣汞的變化特征91-107
• 5.1 北冰洋大氣汞的總體分布特征91-93
• 5.2 北冰洋大氣汞的區(qū)域分布特征93-96
• 5.3 北冰洋大氣汞變化特征的影響因素96-103
• 5.3.1 海冰的作用96-99
• 5.3.2 河流的作用99-100
• 5.3.3 化學(xué)作用的減少100-103
• 5.4 本章小結(jié)103-104
• 參考文獻(xiàn)104-107
• 第六章 西北太平洋火山帶及冰島地區(qū)大氣汞的變化特征107-121
• 6.1 西北太平洋火山帶及冰島地區(qū)大氣汞的濃度變化特征107-109
• 6.2 西北太平洋火山帶及冰島地區(qū)大氣汞的變化特征的影響因素109-116
• 6.2.1 海洋作用110-112
• 6.2.2 火山作用112-114
• 6.2.3 地?zé)嶙饔?/span>114-116
• 6.3 本章小結(jié)116-118
• 參考文獻(xiàn)118-121
• 第七章 結(jié)論與展望121-125
• 7.1 主要結(jié)論121-124
• 7.2 問(wèn)題與展望124-125
• 致謝125-127
• 在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果127-128

您可以在本站搜索以下學(xué)術(shù)論文文獻(xiàn)來(lái)了解更多相關(guān)內(nèi)容

天然氣水合物研究現(xiàn)狀與未來(lái)挑戰(zhàn)    雷懷彥,王先彬,房玄,鄭艷紅

東海、黃海測(cè)區(qū)的空氣微生物研究    陳皓文,王波

北冰洋鹽躍層研究進(jìn)展    史久新,趙進(jìn)平

世界天然氣水合物研究開(kāi)發(fā)現(xiàn)狀和前景    史斗，鄭軍衛(wèi)

全球火山活動(dòng)分布特征    洪漢凈,于泳,鄭秀珍,劉培洵,陶瑋

Atmospheric mercury over the marine boundary layer observed during the third China Arctic Research Expedition    

北京市夏季空氣微生物粒度分布特征    方治國(guó),歐陽(yáng)志云,胡利鋒,林學(xué)強(qiáng),王效科

青島近海夏、秋季生物氣溶膠分布特征研究    徐文兵;祁建華;金川;高冬梅;李夢(mèng)菲;李琳;黃帥;張海東;

北冰洋夏季開(kāi)闊洋面和浮冰近地層熱量平衡參數(shù)的觀測(cè)估算    卞林根,高志球,陸龍驊,張雅賓,C.Roger,X.D.Zhang

Temporal and spatial variations of atmospheric methane concentration and δ~(13)C-CH_4 near the surface on the Millor Peninsula,East Antarctica    劉雅淑;朱仁斌;李香蘭;徐華;孫立廣;

空氣微生物學(xué)研究現(xiàn)狀與展望    凌琪;

Associations between the Autumn Arctic Sea Ice and North American Winter Precipitation    

冰川/積雪-大氣相互作用研究進(jìn)展    楊興國(guó);秦大河;秦翔;

天然氣水合物研究現(xiàn)狀及應(yīng)用前景    劉剛;李朝瑋;

天然氣水合物地質(zhì)前景    雷懷彥,王先彬,鄭艷紅,張中寧,周曉峰

我國(guó)東海及鄰近海域氣體水合物可能的分布范圍    欒錫武,初鳳友,趙一陽(yáng),秦蘊(yùn)珊,陳左林

甲烷水合物在AlCl_3溶液中的相平衡條件    鄭艷紅,雷懷彥,王峰,吳保祥

南海北部陸坡構(gòu)造坡折帶中的天然氣水合物    王宏斌;張光學(xué);梁勁;劉學(xué)偉;梁金強(qiáng);龔躍華;郭依群;沙志彬;

Atmospheric Mercury Pollution in Beijing    

腐殖酸對(duì)土壤揮發(fā)汞植物有效性的影響研究    李波,青長(zhǎng)樂(lè),魏世強(qiáng)

北極冬夏期間的大氣環(huán)流個(gè)例的數(shù)值模擬研究    馬艷;隋桂玲;陳尚;

利用水合物技術(shù)有效處理煤層氣的途徑    趙建忠;韓素平;石定賢;郭相平;

上海典型化工集中區(qū)VOCs污染特征和來(lái)源分析    吳詩(shī)劍;高松;徐捷;崔虎雄;魏海萍;

西安市校園室內(nèi)環(huán)境空氣細(xì)菌和真菌的污染特性    郭霄;李彥鵬;張燕茹;

Orbal氧化溝污水處理廠內(nèi)生物氣溶膠中細(xì)菌多樣性研究    韓云平;閆旭;李琳;劉俊新;

一次PM_(2.5)過(guò)程及其主要成分的同化試驗(yàn)    劉漢衛(wèi);臧增亮;潘曉濱;首俊明;李大磊;

九龍江河口沉積物柱狀樣中汞的變化記錄    高亞芹;孫魯閩;盧冰艷;林海英;袁東星;

華南熱帶背景地區(qū)大氣氣態(tài)總汞含量變化特征與來(lái)源    劉明;陳來(lái)國(guó);謝東海;林道征;趙明江;張毅強(qiáng);孫家仁;

華南熱帶背景地區(qū)大氣氣態(tài)總汞含量變化特征與來(lái)源    劉明;陳來(lái)國(guó);謝東海;林道征;趙明江;張毅強(qiáng);孫家仁;

污水處理廠生物氣溶膠中微生物種群及化學(xué)成分特征研究    韓云平;李琳;劉俊新;張夢(mèng)竹;閆旭;郭雪松;梁瀚文;

北極海冰變化及其氣候效應(yīng)研究    魏立新

北極生態(tài)保護(hù)法律研究    楊凡

南極苔原溫室氣體通量時(shí)空變化規(guī)律與產(chǎn)生機(jī)理研究    劉雅淑

海洋沉積物中天然氣水合物開(kāi)采實(shí)驗(yàn)研究    孫建業(yè)

中國(guó)近海大氣沉降中氮組分的分布特征及對(duì)春季水華事件的影響分析    石金輝

森林生態(tài)系統(tǒng)定位研究標(biāo)準(zhǔn)體系構(gòu)建    丁訪軍

光照和DOM對(duì)水體中汞轉(zhuǎn)化的影響機(jī)制及動(dòng)力學(xué)研究    張玉濤

祁連山木里天然氣水合物鉆孔沉積構(gòu)造特征及與水合物分布關(guān)系研究    龐守吉

汞在酸沉降地區(qū)陸地生態(tài)系統(tǒng)中的分布與行為    王定勇

土壤—植物系統(tǒng)中汞生物活性的調(diào)控及其機(jī)理研究    李波

高致病性豬繁殖與呼吸綜合征病毒(PRRSV)的氣溶膠傳播機(jī)制    曹永芝

凍土帶可燃冰成因機(jī)理研究    李彬彬

青島近海地區(qū)生物氣溶膠季節(jié)分布特征研究    徐文兵

胡敏酸對(duì)礦物結(jié)合汞的還原與釋放特征的影響    劉麗瓊

重慶主城區(qū)降水中的汞及其沉降量研究    王永敏

胡敏酸對(duì)Hg（Ⅱ）的還原作用及其影響因素研究    張艷敏

敦煌莫高窟空氣真菌生態(tài)學(xué)研究    馬旭

祁連山老虎溝12號(hào)冰川前沿可培養(yǎng)空氣微生物數(shù)量和多樣性的季節(jié)變化研究    蓋永鋒

祁連山凍土區(qū)天然氣水合物測(cè)井響應(yīng)特征及評(píng)價(jià)    郭星旺

北極地區(qū)大氣邊界層特征觀測(cè)資料分析    程剛

北極夏季浮冰的物理特征及氣-冰交換(英)    高登義,郜永淇,熊康

溫室氣體源匯及其對(duì)氣候影響的研究進(jìn)展    陳碧輝;李躍清;何光碧;閔文彬;羅磊;

鋁硅酸鹽礦物溶解作用鋁活性研究    雷懷彥，師育新

浙江省海島沿岸水域微生物生態(tài)分布    史君賢，陳忠元，胡錫鋼

沼澤甲烷排放及其主要影響因素    丁維新,蔡祖聰

21世紀(jì)能源與環(huán)境的前沿問(wèn)題──天然氣水合物    孫成權(quán)，朱岳年

天然氣水合物與全球變化研究    陳漢宗,周蒂

大洋鉆探計(jì)劃的最新動(dòng)態(tài)    沈建忠

青藏高原多年凍土區(qū)天然氣水合物的研究前景和建議    徐學(xué)祖，程國(guó)棟，俞祁浩

廬山旅游區(qū)空氣微生物污染調(diào)查    陳皓文

高純納米SiO_2制備    朱建軍;謝吉民;陳敏;郭正龍;吳思;

超聲波對(duì)稠油乳化的影響    孟江;張其敏;陳玥利;胡攀峰;冉國(guó)鋒;張永剛;

海綿狀的鉑納米粒子的合成和表征    王文清;楊明;

    

納米級(jí)ZrO2    

伊曲康唑陽(yáng)性納米脂質(zhì)體的研制及其質(zhì)量評(píng)價(jià)    張正全;王懷峰;

海洋邊界層大氣痕量成分及有毒物質(zhì)調(diào)查研究    俞娟