甲烷氧化偶聯(lián)La-Mn-Li系復(fù)合氧化物催化劑的研究

【摘要】：用XRD、IR、XPS和SEM等方法研究了混合氧化物L(fēng)iLa_(1-x)Mn_xO_2的結(jié)構(gòu)和它們對甲烷氧化偶聯(lián)的催化性能。結(jié)果表明,隨著MnO_2的變化,可形成一系列復(fù)合氧化物,其中三元復(fù)合氧化物L(fēng)a_2Mn_(1-y)Li_yO_4是甲烷氧化偶聯(lián)的活性相,由于Li~+部分取代Mn~(2+)形成Li~+-O~--Mn(2+)缺陷簇,增加了活性氧種的濃度和再生速度是這種氧化物具有較高甲烷偶聯(lián)活性的主要原因。脈沖實(shí)驗(yàn)證明,CH_4脫氫生成CH_3·偶聯(lián)生成C_2H_6,進(jìn)一步氧化脫氫生成C_2H_4都可在催化劑表面完成,而CO和CO_2是在氣相反應(yīng)中生成的。在780℃C_2收率可達(dá)23.9%。 【作者單位】： 中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所 中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所 中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所
【關(guān)鍵詞】： La-Mn-Li復(fù)合氧化物 催化 氧化偶聯(lián) 甲烷
【正文快照】： 甲烷氧化偶聯(lián)制乙烯,是一項(xiàng)有工業(yè)化前景的研究課題.自從Keller和Bhasin[]〕第一次系統(tǒng)地考察了金屬氧化物的甲烷氧化偶聯(lián)催化活性以來,已發(fā)表多篇文章,報(bào)道了近200種催化劑·硫舊少ama[2〕及AIT祀幻niya等人閣撰寫了一些綜述文章.迄今,所報(bào)道的催化劑多數(shù)是單元或二元氧化物

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