甲烷在Sm_2O_3上氧化偶聯(lián)制C_2烴的研究——Ⅰ.Na_2CO_3和過(guò)渡金屬氧化物的助催化作用

【摘要】：本文用XRD、IR、TG、DTA和催化反應(yīng)色譜法研究了添加Na_2CO_3和第一過(guò)渡系列金屬氧化物對(duì)Sm_2O_3甲烷氧化偶聯(lián)催化性能的影響。結(jié)果表明;隨Na_2CO_3含量的逐漸變化,C_2烴的產(chǎn)率和選擇性呈現(xiàn)一個(gè)復(fù)雜的變化過(guò)程,0.2wt％CoO的加入使Sm_2O_3喪失了甲烷氧化偶聯(lián)的活性,而提高了深度氧化活性,CO_2成為唯一的氧化產(chǎn)物;然而,同樣量的CoO加入7.8wt％ Na_2CO_3/Sm_2O_3中,卻明顯提高了生成C_2烴的產(chǎn)率和選擇性,其它過(guò)渡金屬氧化物對(duì)7.8wt％ Na_2CO_3/Sm_2O_3的影響與這些氧化物的氧交換性質(zhì)存在著平行關(guān)系,而與它們的表面Me=O鍵能成反比。本文從Sm_2O_3的n型電導(dǎo)的雜質(zhì)效應(yīng)及不同晶相間的相互作用,對(duì)催化劑表面氧的吸附量和O~-的吸附強(qiáng)度的影響方面討論了助劑的作用。 【作者單位】： 中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所 中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所 中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所
【關(guān)鍵詞】： Sm_O_ C_烴 Na_CO_ 過(guò)渡金屬氧化物 助催化作用 甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng) 催化劑 選擇性 IR譜 烴產(chǎn)率
【正文快照】： _.-“-._’I.刖 舌 據(jù)統(tǒng)計(jì),目前世界上探明的天然氣儲(chǔ)量已達(dá)到石油儲(chǔ)量的10倍,作為天然氣主要成分的甲烷,除作燃料外,僅有少部分是經(jīng)合成氣路線生產(chǎn)化工原料加以利用。幾年前開發(fā)的甲烷直接催化氧化偶聯(lián)生成C。烴新工藝(1),以它潛在的工業(yè)價(jià)值和科學(xué)意義引起世界催化界的廣泛

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