Li-Ni-La-O系復(fù)合氧化物催化劑上甲烷氧化偶聯(lián)的研究

【摘要】：考察了Li-Ni-La-O系催化劑的組成、結(jié)構(gòu)及反應(yīng)條件對(duì)甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)活性的影響.在780℃、CH_4:O_2:N_2=2:1:7、空速15000h~(-1)時(shí),C_2烴收率可達(dá)25.8％.XRD、IR、XPS及SEM等的結(jié)構(gòu)分析表明,在LiLa_(1-x)Ni_xO_2催化劑中,當(dāng)0.1≤x≤0.9時(shí),該催化劑由LiNiO_2和LaNi_(1-y)Li_yO_(4-λ)兩相組成,x0.3時(shí)出現(xiàn)了LiLaO_2相,La_2Ni_(1-y)Li_yO_(4-λ)是甲烷氧化偶聯(lián)的主要活性相,活性位Li~+-O~--Ni~(2+)數(shù)量的增加是活性提高的主要原因.LiNiO_2和LiLaO_2也有催化活性,它們與La_2Ni_(1-y)Li_yO_4間的協(xié)同作用也可能是催化活性增強(qiáng)的原因. 【作者單位】： 中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所 中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所 中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所 中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 氧化偶聯(lián) 鋰鎳鑭氧化物
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金
【正文快照】： 一般認(rèn)為,甲烷氧化偶聯(lián)(OCM)的機(jī)理包括多相引發(fā)及均相偶聯(lián)兩個(gè)過(guò)程,即甲烷在催化劑表面生成甲基自由基并進(jìn)入氣相偶聯(lián)生成乙烷,乙烷再進(jìn)一步(氧化)脫氫生成乙烯,其中生成甲基自由基的過(guò)程為速控步驟.對(duì)這一步驟中活性氧種的形態(tài)有不同的假設(shè),Koon等[1]認(rèn)為稀土氧化物的活性

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