甲烷在SrO-La_2O_3/CaO催化劑上的氧化偶聯(lián) Ⅲ.動力學(xué)處理及其反應(yīng)機理

【摘要】：動力學(xué)的比較研究發(fā)現(xiàn),在20％La_2O_3/CaO(LC)催化劑中添加SrO(SLC),改變了甲烷氧化偶聯(lián)的反應(yīng)機制。根據(jù)前文的動力學(xué)實驗結(jié)果,提出了簡化的反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)和幾種反應(yīng)機理,并且進行了動力學(xué)處理。結(jié)果表明,在LC催化劑上的甲烷氧化偶聯(lián)滿足Langmuir-Hin-shelwood機理,反應(yīng)的活性氧物種為分子態(tài)吸附氧物種O_2~*,CO_x來源于[CH_3·]同氣相分子氧的相互作用;而SLC催化劑的甲烷氧化偶聯(lián)卻滿足修正的Rideal-Redox機理,反應(yīng)的活性氧物種為表面氧物種O~-,CO_x由[CH_3·]同O~-的相互作用產(chǎn)生。 【作者單位】： 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室
【關(guān)鍵詞】： 氧化鑭 氧化鍶 氧化鈣 負載型催化劑 甲烷 氧化偶聯(lián) 反應(yīng)機理
【正文快照】： 我們考察了在LC(20％I.a。o。/(2aC))健化劑中添加St.0(SLC)的助催化作用,發(fā)現(xiàn)Sr0的添加顯著地提高了反應(yīng)活性和C:選擇性;對兩類催化劑的動力學(xué)比較研究也表明,LC催化劑中添加Sro會改變其甲烷氧化偶聯(lián)的反應(yīng)機制,因此提高了反應(yīng)活性和C 2選擇性¨q’. 本文進一步進行了反應(yīng)機

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