稀土氧化釤上甲烷氧化偶聯(lián)反應的FT-IR研究

【摘要】：用傅里哀變換紅外(FT-IR)光譜原位考察了稀土氧化釤上甲烷氧化偶聯(lián)反應及乙烯,乙烷的氧化反應。在700℃以下,甲烷,乙烯和乙烷分別與氧化釤表面反應時,除檢測到表面碳酸基外,未觀察到其它表面物種。這些表面碳酸基物種只有在700℃以上才大部分脫附,在氧存在下,高于700℃時這些低碳烴的完全氧化很顯著,但在內(nèi)循環(huán)反應體系中發(fā)現(xiàn)過量的氣相CO_2可抑制烴類的深度氧化。甲烷的偶聯(lián)反應在700℃以上才可明顯觀察到。而大部分表面碳酸基也在700℃以上才脫附,但經(jīng)脫碳酸基或高溫氧化處理后的氧化釤上均未明顯觀察到O~-物種的ESR峰。本文認為經(jīng)高溫脫碳酸基后形成的表面配位不飽和氧物種O~(δ-)(1δ2)在甲烷氧化偶聯(lián)反應中起主要作用。 【作者單位】： 中國科學院大連化學物理研究所催化基礎研究國家重點實驗室 中國科學院大連化學物理研究所催化基礎研究國家重點實驗室 中國科學院大連化學物理研究所催化基礎研究國家重點實驗室
【關鍵詞】： 甲烷氧化偶聯(lián) 烴類氧化 氧化釤 FT-IR
【基金】：國家自然科學基金 青年科學基金
【正文快照】： 甲烷是天然氣的主要成份。甲烷氧化偶聯(lián)反應是將甲烷轉(zhuǎn)化為便于運輸?shù)幕ぴ系淖钣行緩街弧＝陙?人們已對許多催化劑體系上的甲烷氧化偶聯(lián)反應進行了廣泛的探索〔1一10〕。 Otsuka等人〔1,,,“〕曾報導,氧化衫顯示較高的甲烷氧化偶聯(lián)反應活性和較高CZ的選擇性。但詳

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