摻雜SrTiO_3體系上甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)的研究 催化劑的p型導(dǎo)電性與C_2選擇性和C_2收率的關(guān)系

【摘要】：以低價(jià)元素?fù)诫sSrTiO_3形成的SrTi_(1-x)MxO_(3-δ)(M=Al~(3+),Mg~(2+),Li~+;x=0～0.2)基本保持了SrTiO_3晶格結(jié)構(gòu)。隨著摻雜元素價(jià)態(tài)的降低和摻雜量的增加,p型電導(dǎo)升高,甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)的C_2選擇性和C_2收率也增加。在以不同價(jià)態(tài)元素?fù)诫s的SrTiO_3體系中,發(fā)現(xiàn)C_2選擇性和C_2收率與催化劑P型電導(dǎo)間有線(xiàn)性關(guān)系。認(rèn)為摻雜SrTiO_3催化劑中的正導(dǎo)電空穴易與晶格氧發(fā)生電子交換生成部分還原態(tài)的活潑氧物種O~-,它可以使CH_4分子活化生成CH_3,進(jìn)一步偶聯(lián)生成C_2產(chǎn)物。摻雜SrTiO_3催化劑在甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)初始階段可吸收反應(yīng)中產(chǎn)生的CO_2,使結(jié)構(gòu)發(fā)生少許變化,穩(wěn)定的SrTiO_3結(jié)構(gòu)有利于甲烷氧化偶聯(lián)活性的穩(wěn)定。 【作者單位】： 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所
【關(guān)鍵詞】： 偶聯(lián)反應(yīng) 催化劑 選擇性 SrTiO_ 氧分壓 甲烷氧化偶聯(lián) 摻雜元素 導(dǎo)電性 大連化學(xué)物理研究所 催化性能
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金
【正文快照】： 甲烷氧化偶聯(lián)制乙烯是當(dāng)前最熱門(mén)課題之一.迄今,人們已廣泛研究了各種金屬氧化物特別是堿金屬,堿土金屬及稀土金屬氧化物等催化劑體系.我們以往的工作曾發(fā)現(xiàn)n型半導(dǎo)體氧化物如TiO。,zno,Sno。等及其擔(dān)載貴金屬后,與還原性氣氛如H。,Co,H:S等有相當(dāng)明顯的相互作用特征;在還原

您可以在本站搜索以下學(xué)術(shù)論文文獻(xiàn)來(lái)了解更多相關(guān)內(nèi)容

摻雜CaTiO_3體系上甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)的研究    于春英，李文釗，齊愛(ài)華

CO_2在受主摻雜CaTiO_3體系甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)中的作用    于春英，李文釗，齊愛(ài)華

硫化La_(1-x)Sr_xCoO_3的電性能和CO催化還原SO_2性能    王倩;馬智;

丙烷氧化脫氫N(xiāo)i-V-O催化劑的原位電導(dǎo)    照日格圖,葛慶杰,李文釗,于春英,賈美林,徐恒泳

焙燒溫度對(duì)La_2O_3-NiO體系結(jié)構(gòu)和導(dǎo)電性及某些催化性能的影響    胡瑞生,沈岳年,孔繁清

丙烷氧化脫氫制丙烯研究    照日格圖

La_（1-x）Sr_xCoO_3 鈣鈦礦型復(fù)合氧化物的結(jié)構(gòu)、電性能和催化性能研究    王倩

抗氧型還原脫硫催化劑催化性能和電性能的研究    張曉玉

金屬-半導(dǎo)體氧化物催化劑    陳怡萱,李文釗

電沉積納米晶材料的研究進(jìn)展    趙陽(yáng)培,黃因慧

Pt－Mo／Al_2O_3和Pt－Co－Mo／Al_2O_3催化劑中Pt、Co助    王軍，李文釗，張盈珍，陳燕馨

還原氣氛下金屬－半導(dǎo)體催化體系Pt／MoO_3和Pt／Co_3O_4中電荷和物種傳遞特性的研究    王軍，李文釗，張盈珍，于春英

Ni/CeO_2-Al_2O_3催化劑上CH_4-CO_2轉(zhuǎn)化積炭性能的研究    楊詠來(lái),徐恒泳,李文釗

溶膠-凝膠工藝和氧化物氣敏材料    董遠(yuǎn)達(dá);丁星兆;

鈦酸鍶鋇、鈦酸鍶鈮及多層鐵電存儲(chǔ)器研究    鮑軍波

La-Mn-Cu-O系鈣鈦礦型氧化物催化劑的組成、結(jié)構(gòu)、半導(dǎo)性與CO氧化活性的關(guān)系    汪仁,馬建新

Cr_2O_3-Al_2O_3催化劑半導(dǎo)性對(duì)催化性能的影響    王士文,秦永寧,趙玉娟

可動(dòng)氧與載體對(duì)鈷基催化劑的乙烷氧化脫氫性能的影響    陳銅,李文釗,GuyA.Martin,陳國(guó)平,萬(wàn)惠霖

Ni-V-O催化劑上丙烷氧化脫氫制丙烯的反應(yīng)    照日格圖,葛慶杰,李文釗,賈美林,于春英,徐恒泳

含氧氣氛下預(yù)硫化鈣鈦礦LaCoO_3上的CO還原SO_2反應(yīng)    賈立山,秦永寧,馬智,齊曉舟,丁彤,梁珍成

氧存在下鈣鈦礦LaCoO_3硫化過(guò)程的XPS研究    賈立山,秦永寧,馬智,丁彤,何琲,梁珍成

鈣鈦礦型復(fù)合氧化物Ca_xSr_（1－x）TiO_3催化劑上的甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)    蔚新運(yùn)，徐奕德，黃家生，劉炳燦

摻雜CaTiO_3體系上甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)的研究    于春英，李文釗，齊愛(ài)華

CO_2在受主摻雜CaTiO_3體系甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)中的作用    于春英，李文釗，齊愛(ài)華

乙烷在鈦酸鹽復(fù)合氧化物上的氧化脫氫Ⅰ.鋰摻雜對(duì)催化性能的影響    陳銅,李文釗,于春英,季亞英

含氧煙氣中SO_2脫除的自由基及催化反應(yīng)研究    王永成

煤系高嶺土制備分子篩的工藝及其在催化裂化催化劑中的應(yīng)用研究    吳杰

含氧催化還原脫硫中自由基作用效果研究    蔡進(jìn)軍

自由基協(xié)同催化作用煙氣脫硫研究    趙龍

固相球磨法制備丙烷氧化脫氫V_2O_5/NiO催化劑    斯琴塔娜;徐愛(ài)菊;張宇;照日格圖;

乙烷在鈦酸鹽復(fù)合氧化物上的氧化脫氫Ⅰ.鋰摻雜對(duì)催化性能的影響    陳銅,李文釗,于春英,季亞英

乙烷在鈦酸鹽復(fù)合氧化物上的氧化脫氫Ⅱ.堿金屬摻雜及CO_2在反應(yīng)中的作用    陳銅,李文釗,于春英

氧化鎳中非化學(xué)計(jì)量氧在乙烷氧化脫氫中的作用    陳銅,李文釗,于春英

CH_4-CO_2-O_2反應(yīng)體系中失活CN-16催化劑的再生    史克英,侯守福,張秀忠,商永臣,魏樹(shù)權(quán),韋永德,徐國(guó)林,徐恒泳

世界乙烯生產(chǎn)技術(shù)的研究進(jìn)展    李斌;張翠翠;時(shí)維振;

摻雜鈦酸鹽對(duì)乙烷氧化脫氫催化性能的研究    陳銅，李文釗，于春英，季亞英，于作龍

平爐塵合成超細(xì)鐵氧體催化性能研究    徐愛(ài)菊;照日格圖;林勤;劉蓮云;

Ni_3V_2O_8催化性能與X射線(xiàn)光電子能譜分析    徐愛(ài)菊;照日格圖;賈美林;林勤;

鈣鈦礦型復(fù)合氧化物催化劑應(yīng)用研究進(jìn)展    嚴(yán)啟龍;秦明娜;宋振偉;劉萌;齊曉飛;

丙烷脫氫制丙烯技術(shù)進(jìn)展    張睿;

FeVO_4催化劑丙烷氧化脫氫及電導(dǎo)性能研究    徐愛(ài)菊;照日格圖;賈美林;林勤;

丙烷氧化脫氫制丙烯研究    照日格圖

摻雜過(guò)渡金屬的MCM-41介孔分子篩的制備、表征及其對(duì)CO_2乙烷氧化脫氫制乙烯的研究    李亞男

重質(zhì)烴氧化裂解制低碳烯烴和輕質(zhì)油品的研究    朱海歐

RE/Ni_3V_2O_8的制備表征及丙烷氧化脫氫制丙烯催化性能的研究    趙麗麗

氟氧化釔的制備及物理性能研究    李維華

Ni/α-Al_2O_3催化劑上甲烷水蒸汽重整本征動(dòng)力學(xué)研究    王金剛

乙烷氧化脫氫制乙烯Ni基催化劑的研究    孫建

雙層鈣鈦礦型Sr_2FeMoO_6催化劑的制備及性能表征    包莫日根高娃

La_2B_2O_7（B=Zr、Ce、Sn）型復(fù)合氧化物的合成及催化性能研究    孟和

鈣鈦礦型復(fù)合氧化物吸附小分子的密度泛函理論研究    張紅杰

中空纖維陶瓷透氧膜反應(yīng)器與甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)過(guò)程研究    龐兆寶

尖晶石型復(fù)合氧化物的制備、表征及光催化活性研究    張燕青

雙層鈣鈦礦型甲烷燃燒催化劑的制備及表征    李海軍

電導(dǎo)法檢知Pt/TiO_2的晶間氫    洪祖培,陳怡萱,劉蕙菁,于豐云,王弘立

金屬-半導(dǎo)體催化劑的相互作用的研究—Pt/TiO_2和Pt/ZnO界面結(jié)構(gòu)變化對(duì)其化學(xué)行為的影響    于春英;陳怡萱;盛世善;李文釗;

金屬-半導(dǎo)體催化劑的研究Pt/SnO_2上氫的室溫溢流    饒凌芬;陳怡萱;李文釗;

芳基-芳基偶聯(lián)反應(yīng)的研究進(jìn)展    肖玉梅,傅濱,覃兆海

微乳介質(zhì)中鹵代芳烴Ullmann偶聯(lián)反應(yīng)    蔣建中;蔡春;

氧對(duì)非平衡等離子體甲烷脫氫偶聯(lián)反應(yīng)的影響    雷正蘭,陳棟梁,劉萬(wàn)楹

甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)的進(jìn)展    張秀玲

一個(gè)簡(jiǎn)捷、高效合成松葉蜂性信息素的方法    王子坤;田偉生;潘鑫復(fù);

芳基硼酸在有機(jī)合成中的應(yīng)用    李英奇;伍佑華;彭雨春;

經(jīng)由銅催化的串聯(lián)反應(yīng)高效合成異香豆素    王蕾蕾;張曉菁;蔣詠文;馬大為;

反相微乳液法合成SrTiO_3納米棒    陳萬(wàn)平;朱啟安;宋方平;王樹(shù)峰;

SrTiO_3微晶玻璃的低溫制備及性能    朱津裘;

丁二烯、苯乙烯溶液共聚體系的偶聯(lián)反應(yīng)    薛宏,汪曉紅,王軍,張春慶,穆瑞鳳,劉青

銅催化炔、醛和胺三組分的偶聯(lián)反應(yīng)    鄒濤;皮莎莎;張興國(guó);李金恒;

鈀催化的分子內(nèi)脫羧偶聯(lián)反應(yīng):在低溫下有效生成雜環(huán)的一種方法    倪振杰;王靜;莫松;沈增明;

杯[4]乙酯與氯化鈀鈉萃合物在酰氯、酸酐與芳基硼酸的偶聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用    韓自省;張金莉;吳養(yǎng)潔;

水溶性銅配合物催化水相偶聯(lián)反應(yīng)    于林濤;吳之清;周向葛;

鄰位導(dǎo)向的Pd(Ⅱ)-催化的芳基-雜芳基偶聯(lián)反應(yīng)研究    秦緒榮;趙東兵;蘭靜波;高戈;游勁松;

基于炔鹵化合物構(gòu)建碳-碳、碳-鹵和碳-氧鍵的研究    江煥峰;李亦彪;陳正旺;

1-苯基-1-烷基炔在鈀催化下與碘苯的偶聯(lián)反應(yīng)研究    麻生明;何綺雯;

無(wú)過(guò)渡金屬催化1,1-二溴代烯烴的Glaser-Like偶聯(lián)反應(yīng)    晏金燦;王磊;

P⌒N配位環(huán)狀鈀配合物催化交叉偶聯(lián)反應(yīng)研究    郭孟萍;周麗;何仁;

新型P,N-配體的合成及其在鈀催化碳-氮鍵偶聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用    馮秀娟;戴耀;包明;

印度采取措施制止選擇性墮胎    周戎

國(guó)外高考改革追求選擇性下的公平性    方彤

“最低消費(fèi)”是“選擇性供給”？    楚天

選擇性套期保值模型    申銀萬(wàn)國(guó)證券研究所 檀向球

省內(nèi)七市聯(lián)手控制出生人口性別比    記者 惠婷實(shí)習(xí)生 王阿方

外周選擇性KOR激動(dòng)劑研究進(jìn)展迅速    郭婷 王德傳 徐云根

希臘救助方案受挫：標(biāo)普威脅稱(chēng)“選擇性違約”    記者 嚴(yán)婷

量體裁衣    

COX2抑制劑：戴著腳鐐起舞    本報(bào)特約撰稿人 陸志城

新型二甲醚制備工藝創(chuàng)雙高    記者 李曉巖

微波促進(jìn)環(huán)境友好的Suzuki芳基偶聯(lián)反應(yīng)研究    白林

鐵、鈷、鎳的鉗式配合物的制備及其在碳碳偶聯(lián)催化反應(yīng)中的應(yīng)用    徐國(guó)強(qiáng)

一氧化碳偶聯(lián)反應(yīng)催化過(guò)程研究    房金剛

新型金納米催化劑與合成β-二芳基丙烯酸酯新方法研究    張欣

鈀催化炔烴的鹵鈀化反應(yīng)和偶聯(lián)反應(yīng)的研究    梁云

CO催化偶聯(lián)制草酸二甲酯反應(yīng)機(jī)理、催化劑和動(dòng)力學(xué)的研究    計(jì)揚(yáng)

通過(guò)連續(xù)偶聯(lián)反應(yīng)合成新型順式二氫鄰菲二胺及其鈦配合物    趙大鵬

CuI/L-Proline體系催化的碳碳鍵偶聯(lián)反應(yīng)及其在吲哚類(lèi)化合物及藥物（+）-Phenserine關(guān)鍵前體合成中的應(yīng)用研究    陳宇

星形和雜臂星形聚合物的合成    羅志華

HBF_4·SiO_2催化β-二羰基化合物的烯胺化反應(yīng)以及NiCl_2（dppp）催化Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)的研究    高焓

Cu（Ⅱ）催化的Ullmann偶聯(lián)反應(yīng)研究    劉建立

碘試劑作用下乙酰苯胺的氧化反應(yīng)及鈀催化吲哚與炔溴的環(huán)化偶聯(lián)反應(yīng)    劉歡

銅催化C-S偶聯(lián)反應(yīng)及含硫雜環(huán)化合物的合成    李曉穎

含噻吩丙烯腈衍生物的合成及發(fā)光性質(zhì)研究    方海燕

Cu(OTf)_2催化芐基鹵代物與三丁基烯丙基錫的偶聯(lián)反應(yīng)    馬永潔

新型縮氨基硫脲席夫堿Cu（Ⅱ）配合物催化C-N偶聯(lián)反應(yīng)    賈曉雷

卡賓衍生物及其環(huán)加成反應(yīng)的研究    陳曉娜

微波輻射下NaBPh_4的Suzuki偶聯(lián)及端炔與酰氯的偶聯(lián)反應(yīng)研究    魏邦國(guó)

硫醚的選擇性氧化及CuI催化的C-C偶聯(lián)反應(yīng)    裴林

Cu（Ⅱ）-NaY分子篩催化的Sonogashira偶聯(lián)反應(yīng)研究    趙文鵬