摻雜CaTiO_3體系上甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)的研究

【摘要】：受主雜質(zhì)Ｍ（Ｌｉ＋、Ｍｇ２＋、Ａｌ３＋）部分替代ＣａＴｉＯ３中Ｔｉ４＋形成的ＣａＴｉ０．９Ｍ０．１Ｏ３－δ具有穩(wěn)定的類似ＣａＴｉＯ３的正交晶格結(jié)構(gòu)．摻雜元素的價(jià)態(tài)變化與樣品的ｐ型導(dǎo)電性、活潑氧物種的形成及甲烷氧化偶聯(lián)（ＯＣＭ）的活性之間有著規(guī)律性的依賴關(guān)系，即隨摻雜元素價(jià)態(tài)降低，Ｐ型導(dǎo)電性增強(qiáng)，活潑氧物種的濃度增加，Ｃ２選擇性和收率也相應(yīng)提高．其中ＣａＴｉ０．９Ｌｉ０．１Ｏ３－δ的Ｐ型電導(dǎo)最大，它的ＯＣＭ性能也最好，其甲烷轉(zhuǎn)化率為３５．７％，Ｃ２選擇性５３．９％，Ｃ２收率１９．２％．ＴＰＲ和ＸＰＳ結(jié)果證明摻雜可引起活潑氧物種的形成，活潑氧物種的濃度和它的遷移能力與摻雜元素的價(jià)態(tài)有關(guān)．純ＣＨ４與催化劑表面晶格氧物種的反應(yīng)表明，催化劑表面上通常的晶格氧物種Ｏ２－有利于甲烷的完全氧化生成ＣＯｘ，而摻雜引起的活潑氧物種Ｏδ－（０＜δ＜２）有利于甲烷的偶聯(lián)生成Ｃ２烴．ＣａＴｉ０．９Ｌｉ０．１Ｏ３－δ在１５０ｈ內(nèi)ＯＣＭ的反應(yīng)性能穩(wěn)定，說明雜質(zhì)Ｌｉ占據(jù)晶格中Ｔｉ位置后，可使Ｌｉ的流失速率大大減慢． 【作者單位】： 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 氧化偶聯(lián) 摻雜鈣鈦礦 電導(dǎo) 氧物種
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金
【分類號(hào)】：O621.254.1
【正文快照】： 摻雜ＣａＴｉＯ_３體系上甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)的研究于春英，李文釗，齊愛華（中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所，大連１１６０２３）提要受主雜質(zhì)Ｍ（Ｌｉ＋、Ｍｇ２＋、Ａｌ３＋）部分替代ＣａＴｉＯ３中Ｔｉ４＋形成的ＣａＴｉ０．９Ｍ０．１Ｏ３－δ具有穩(wěn)定的類似ＣａＴｉＯ３

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