CO_2在受主摻雜CaTiO_3體系甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)中的作用

【摘要】：本文采用了ＣＯ２程序升溫脫附（ＣＯ２－ＴＰＤ）、ＣＯ２分步熱脫附（ＣＯ２－ＳＴＤ）、ＣＯ２氣氛中電導(dǎo)測量和ＣＯ２作為甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)（ＯＣＭ）稀釋氣等方法，研究了在受主摻雜ＣａＴｉＯ３體系的ＯＣＭ反應(yīng)中ＣＯ２的作用．受主雜質(zhì)Ｌｉ＋、Ｍｇ２＋、Ａｌ３＋摻雜的ＣａＴｉＯ３系列催化劑在制備過程或ＯＣＭ反應(yīng)過程中能吸附大量ＣＯ２，ＣＯ２吸附量與氣氛中ＣＯ２的分壓及吸附溫度等因素有關(guān)．大部分吸附的ＣＯ２與催化劑中的Ｃａ（ＯＨ）２作用形成了ＣＯ３－，少部分與催化劑晶格中的活潑氧物種Ｏδ－結(jié)合形成了．在Ｈｅ氣氛中６００℃時(shí)開始分解釋放出ＣＯ２，７５０℃以上開始分解同時(shí)使活潑氧物種Ｏδ－裸露出來．ＣＯ２吸脫附過程是可逆的．在ＣＯ２中測量樣品電導(dǎo)的結(jié)果表明，吸附的ＣＯ２還可能捕獲價(jià)帶中的正導(dǎo)電空穴ｈ＇，使樣品的Ｐ型電導(dǎo)下降，從而減少了催化劑中活潑氧物種Ｏδ－的濃度，加之ＣＯ２可使Ｏδ－形成不活潑的因此ＣＯ２的存在降低了ＯＣＭ反應(yīng)中Ｃ２烴的選擇性． 【作者單位】： 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 氧化偶聯(lián) 二氧化碳 摻雜鈣鈦礦 程序升溫脫附 分步熱脫附 電導(dǎo)
【基金】：國家自然科學(xué)基金
【分類號】：O621.254.1
【正文快照】： ＣＯ_２在受主摻雜ＣａＴｉＯ_３體系甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)中的作用于春英，李文釗，齊愛華（中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所，大連１１６０２３）提要本文采用了ＣＯ２程序升溫脫附（ＣＯ２－ＴＰＤ）、ＣＯ２分步熱脫附（ＣＯ２－ＳＴＤ）、ＣＯ２氣氛中電導(dǎo)測量和ＣＯ２作為甲

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