氫能載體甲基環(huán)己烷脫氫催化劑Ni-Cu/γ-Al_2O_3的制備及其反應(yīng)性能

【摘要】：隨著全球能源問(wèn)題的持續(xù)升級(jí)和石油資源的不斷減少,環(huán)境污染問(wèn)題的日益突出和環(huán)境可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略的全面實(shí)施,氫具有來(lái)源豐富、可再生性和高效無(wú)污染等優(yōu)異特性,被視為21世紀(jì)甚至未來(lái)最理想的綠色能源。而在“氫能經(jīng)濟(jì)”時(shí)代,開(kāi)發(fā)一種安全高效的儲(chǔ)氫技術(shù)顯得尤為關(guān)鍵。有機(jī)液態(tài)氫化物儲(chǔ)氫技術(shù)是通過(guò)使某些烯烴、炔烴或芳香烴等不飽和的液態(tài)氫化物與氫氣的高度可逆的反應(yīng)來(lái)實(shí)現(xiàn)加氫和脫氫的一種儲(chǔ)氫方法。本論文重點(diǎn)對(duì)甲基環(huán)己烷的催化脫氫反應(yīng)進(jìn)行了研究考察。 采用了共沉淀法、浸漬法和共沉淀—浸漬法三種不同的方法制備了Ni-Cu/γ-Al_2O_3雙金屬催化劑,且在制備的過(guò)程中使用了超聲波等輔助手段,大大提高了催化劑的比表面積。利用連續(xù)流動(dòng)態(tài)微型催化反應(yīng)器-色譜聯(lián)用裝置,考察了采用三種不同方法所制備的Ni-Cu/γ-Al_2O_3雙金屬催化劑對(duì)氫能載體甲基環(huán)己烷(MCH)氣相脫氫的催化性能。并通過(guò)X射線衍射分析(XRD)、掃描電鏡觀察(SEM)、比表面積測(cè)定(BET)等對(duì)催化劑內(nèi)部相結(jié)構(gòu)以及表面形貌進(jìn)行了表征。 結(jié)果表明:使用共沉淀—浸漬法制備的Ni-Cu/γ-Al_2O_3雙金屬催化劑催化性能優(yōu)于共沉淀法和浸漬法制備的催化劑,其中,三種催化劑中Ni和Cu負(fù)載量均為26%且Ni與Cu之比為8:1。在反應(yīng)溫度673 K,反應(yīng)壓力0.6 MPa,體積流量比MCH/N_2=19/27,混合進(jìn)樣體積空速240 h-1的條件下,甲基環(huán)己烷脫氫轉(zhuǎn)化率達(dá)到98.5%,反應(yīng)產(chǎn)物甲苯的選擇性幾乎達(dá)到100%。 同時(shí)實(shí)驗(yàn)也將共沉淀—浸漬法制備的26%Ni-Cu/γ-Al_2O_3雙金屬催化劑與3%Pt/C貴金屬催化劑以及20%Ni/γ-Al_2O_3單金屬催化劑進(jìn)行了比較。三種催化劑都具有較好的高溫脫氫活性,其中,采用共沉淀—浸漬法制備的Ni-Cu/γ-Al_2O_3雙金屬催化劑在反應(yīng)溫度為673 K時(shí)有較高的脫氫轉(zhuǎn)化率,但Pt/C貴金屬催化劑具有良好的低溫脫氫性能,Ni/γ-Al_2O_3單金屬催化劑則在這兩方面本處于相對(duì)的劣勢(shì)。 【關(guān)鍵詞】：甲基環(huán)己烷脫氫 鎳銅雙金屬催化劑 共沉淀法 浸漬法 共沉淀—浸漬法
【學(xué)位授予單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號(hào)】：TQ203.2
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-9
• 第1章 緒論9-22
• 1.1 儲(chǔ)氫技術(shù)的研究背景以及意義9-10
• 1.2 儲(chǔ)氫技術(shù)的研究現(xiàn)狀10-16
• 1.2.1 物理儲(chǔ)氫10-12
• 1.2.2 化學(xué)儲(chǔ)氫12-16
• 1.3 有機(jī)液態(tài)氫化物脫氫研究現(xiàn)況與進(jìn)展16-18
• 1.3.1 液相脫氫實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ?/span>16-17
• 1.3.2 氣相脫氫實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ?/span>17-18
• 1.3.3 多相態(tài)脫氫實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ?/span>18
• 1.4 有機(jī)液態(tài)氫化物脫氫反應(yīng)催化劑研究現(xiàn)況與進(jìn)展18-21
• 1.4.1 單金屬催化劑19-20
• 1.4.2 雙金屬催化劑20-21
• 1.5 論文的研究思路及課題來(lái)源21
• 1.6 論文的主要研究?jī)?nèi)容21-22
• 第2章 實(shí)驗(yàn)部分22-28
• 2.1 實(shí)驗(yàn)用原料與儀器22-23
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑22
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備22-23
• 2.2 催化劑的制備方法23-26
• 2.2.1 共沉淀法23
• 2.2.2 浸漬法23-24
• 2.2.3 共沉淀—浸漬法24
• 2.2.4 催化劑的表征手段24
• 2.2.5 氫氣程序升溫還原系統(tǒng)24-25
• 2.2.6 脫氫反應(yīng)性能評(píng)價(jià)方法25-26
• 2.3 反應(yīng)產(chǎn)物的檢測(cè)與分析方法26-28
• 第3章 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論28-40
• 3.1 共沉淀法實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論28-29
• 3.2 三種制備方法實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論29-37
• 3.2.1 催化劑XRD 表征結(jié)果29-30
• 3.2.2 催化劑BET 和BJH 表征結(jié)果30-31
• 3.2.3 催化劑SEM 表征結(jié)果31-33
• 3.2.4 載氣流速對(duì)甲基環(huán)己烷脫氫轉(zhuǎn)化率的影響33
• 3.2.5 反應(yīng)壓力對(duì)甲基環(huán)己烷脫氫轉(zhuǎn)化率的影響33-34
• 3.2.6 反應(yīng)溫度對(duì)甲基環(huán)己烷脫氫轉(zhuǎn)化率的影響34-35
• 3.2.7 催化劑釋氫速率考察35-36
• 3.2.8 催化劑穩(wěn)定性考察36-37
• 3.3 本章小結(jié)37-40
• 第4章 結(jié)論與展望40-43
• 4.1 主要結(jié)論40-41
• 4.2 本實(shí)驗(yàn)創(chuàng)新點(diǎn)41
• 4.3 建議與展望41-43
• 參考文獻(xiàn)43-48
• 致謝48-49
• 攻讀碩士研究生期間公開(kāi)發(fā)表的論文49

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