擔(dān)載型過渡金屬催化劑上甲烷活化的TPSR研究

【摘要】：采用程序升溫表面反應(yīng)(TPSR)手段,系統(tǒng)地探討了甲烷在過渡金屬催化劑上的吸附活化特征,并對甲烷分解后產(chǎn)生的表面碳物種進行了考察。研究表明,CH_4確能在SiO_2擔(dān)載的過渡金屬(Co、Ni)催化劑表面發(fā)生解離吸附,生成復(fù)雜的表面碳物種,其中低溫(＜400K)下的C_α是以原子態(tài)存在的碳化物型表面物種,它具有較高的配位不飽和度,因而具有較強的C—C成鍵能力。C_β(500~700K)是以M—CH_x(x≤3)形式存在的無定型表面碳物種,不同金屬其特征亦不相同,C_γ(＞800K)是以石墨型存在的非活性表面碳物種。C_γ是催化劑失活的重要因素,高溫有利于其生成。同時C_α的生成受制于催化劑表面碳 【作者單位】： 石油大學(xué)煉制系!山東東營257062 中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點實驗室!730000 中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點實驗室!730000 中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點實驗室!730000
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 吸附活化 過渡金屬催化劑 表面碳物種 程序升溫表面反應(yīng)
【分類號】：O643.3
【正文快照】： ＿＿技術(shù)對甲烷在擔(dān)載型過渡金屬催化劑上的活化1前百二＿＿＿二二人士瓦i二三二臺而市二二’‘”“做了較為系統(tǒng)的考察,并探討了不同吸附條件將甲烷直接轉(zhuǎn)化為應(yīng)用價值更大的化學(xué)品對甲烷活化的影響。是目前多相催化領(lǐng)域十分富有挑戰(zhàn)性的課題之＿＿。。、。,。~T二二萬二丁

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