甲烷直接轉(zhuǎn)化生成芳烴和乙烯新催化過程的研究——Ⅱ.在Mo/HZSM-5催化劑上積碳物種的表征及其加氫反應(yīng)行為

【摘要】：研究了積碳物種在Mo/HZSM-5催化劑上的程序升溫氧化(TPO)和程序升溫表面加氫反應(yīng)(TPSHR)的特征.Mo/HZSM-5催化劑上碳物種的程序升溫氧化諸圖有3個(gè)峰,按照燒碳溫度從低到高,可分別定義為C_α;C_β,C_γ,C_α可能是和氫反應(yīng)最活潑的碳,C_β次之,C_γ是沉積在HZSM-5擔(dān)體上的碳,它和氫基本上不發(fā)生反應(yīng).在Mo/HZSM-5催化劑上~(13)C CPMAS-NMR譜可檢測(cè)到C_σ和C_π兩種碳,而在HZSM-5上只檢測(cè)到C_σ一處碳.C_π可能是sp~2配位的碳,它是活性碳物種,C_σ是sp~3配位的碳,它對(duì)應(yīng)于C_γ碳物種. 【作者單位】： 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 芳烴 碳物種 Mo/HZSM- TPSHR
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):29392001) 國(guó)家科學(xué)技術(shù)部(95-預(yù)-36)
【分類號(hào)】：O643.3
【正文快照】： 自1982年首次報(bào)道甲烷氧化偶聯(lián)制乙烯以來,人們對(duì)此進(jìn)行了廣泛的研究.然而,由于反應(yīng)需要在高溫和有氧的條件下進(jìn)行,反應(yīng)的選擇性和甲烷完全氧化造成的大量放熱等因素,其工業(yè)化進(jìn)程受到很大限制.我們?cè)?993年首次報(bào)道在973K的反應(yīng)溫度下,甲烷在Mo/HzsM一5上無氧脫氫低聚轉(zhuǎn)化成

您可以在本站搜索以下學(xué)術(shù)論文文獻(xiàn)來了解更多相關(guān)內(nèi)容

液態(tài)烴類在透氧膜反應(yīng)器中混合重整制氫/合成氣    朱文良

甲烷芳構(gòu)化的內(nèi)標(biāo)分析法與放大回收實(shí)驗(yàn)    呂元,徐竹生,林勵(lì)吾,臧連發(fā),高永敏,田志堅(jiān),張濤

水蒸氣存在時(shí)Mo/HZSM 5催化劑上的甲烷芳構(gòu)化反應(yīng)性能    呂功煊,丁彥,潘霞,李樹本

Re/HZSM-5體系上的甲烷無氧芳構(gòu)化反應(yīng)    蘇玲玲,馬丁,劉秀梅,徐奕德,包信和

浸漬法制備的Mo/ZSM-5催化劑中Mo的分布狀態(tài)    李斌,陳會(huì)英,李士杰,李能,包信和,林炳雄

HZSM-5載體對(duì)甲烷無氧芳構(gòu)化反應(yīng)影響    張賀,李鋼,王祥生,劉毅慧,陳永英,蘇玲玲,包信和,徐奕德

多相催化反應(yīng)的在線光譜-質(zhì)譜探測(cè)系統(tǒng)    謝彥,王丙星,王利,白吉玲

甲烷芳構(gòu)化Mo/HZSM-5催化劑上添加第二組分的研究    董群,市川勝

不同晶粒大小HZSM-5載體對(duì)甲烷無氧芳構(gòu)化反應(yīng)的影響    張賀,李鋼,王祥生,劉毅慧,陳永英,蘇玲玲,包信和,徐奕德

催化裂化汽油脫硫技術(shù)研究進(jìn)展    崔文廣,周二鵬,趙地順,任章啟

甲烷無氧芳構(gòu)化的催化研究進(jìn)展    李春香,王幸宜,盧冠忠

MoCx/HZSM-5催化劑上甲烷和丁烷的芳構(gòu)化反應(yīng)研究    袁山東

組合多相催化技術(shù)及其在甲烷與小分子化合物耦合反應(yīng)中的應(yīng)用    王華

鉬基催化劑上水蒸氣處理對(duì)甲烷芳構(gòu)化活性的影響及積碳性質(zhì)研究    王紅霞

甲烷芳構(gòu)化催化劑穩(wěn)定性的研究    白杰

甲烷在Mo基分子篩催化劑上的無氧芳構(gòu)化反應(yīng)：分子篩的酸性和孔結(jié)構(gòu)作用的研究    蘇玲玲

等離子體轉(zhuǎn)化甲烷之實(shí)驗(yàn)與密度泛函理論研究    王建國(guó)

氧化鋁薄膜表面的鉬基模型催化劑的研究    姜志全

甲烷脫氫芳構(gòu)化：Mo/HZSM-5催化劑雙功能特性的進(jìn)一步研究    劉紅梅

多光子電離研究復(fù)雜催化反應(yīng)    謝彥

MCM-49分子篩在甲烷無氧芳構(gòu)化反應(yīng)中的應(yīng)用    王東陽

甲烷脫氫芳構(gòu)化：Mo基分子篩催化劑上積炭的研究    劉紅梅

混合導(dǎo)體透氫膜材料的開發(fā)及相關(guān)材料制備技術(shù)的研究    李光濤

In、Pd助劑對(duì)Mo/HZSM-5催化劑上甲烷無氧芳構(gòu)化改性的研究    趙金鳳

甲烷無氧芳構(gòu)化反應(yīng)催化劑HZSM-5載體的研究    張賀

NaF/Sm_2O_3催化劑上甲烷的氧化偶聯(lián)反應(yīng)    李作峰

用REMPI-TOFMS探測(cè)催化反應(yīng)過程    王丙星

對(duì)焦化純苯進(jìn)行脫硫精制的研究    范明霞

甲烷低溫催化活化的研究    戴成勇

甲烷芳構(gòu)化：不同添加劑效應(yīng)及特殊分子篩載體的研究    陳會(huì)英

重油催化裂化（RFCC）汽油無堿脫硫醇新技術(shù)的工業(yè)設(shè)計(jì)與應(yīng)用研究    王玉芳

在混合導(dǎo)體透氧膜反應(yīng)器中進(jìn)行甲烷部分氧化制合成氣    董輝,熊國(guó)興,邵宗平,劉盛林,楊維慎

在管狀透氧膜反應(yīng)器中進(jìn)行甲烷部分氧化制合成氣    王海輝,叢鈾,楊維慎

氫能經(jīng)濟(jì)·CO_2減排·IGCC    倪維斗,張斌,李政

碳的結(jié)構(gòu)及其同素異性體    王茂章,楊全紅,成會(huì)明

氫氣在碳納米管基材料上的吸附-脫附特性    周振華,武小滿,王毅,林國(guó)棟,張鴻斌

鎳催化劑上烴類燃料重整制氫新工藝過程的研究    陳亞中

擔(dān)載型鉑催化劑上甲烷活化的TPSR研究    閻子峰,薛錦珍,沈師孔,王弘立

Ni/Al_2O_3催化劑上CH_4分解生成的碳物種的轉(zhuǎn)化    李春義,余長(zhǎng)春,沈師孔

ESCA研究CH_4-O_2在鐵和錳表面上的化學(xué)行為    張兆龍,王水菊,區(qū)澤棠,蔡啟瑞

Mo/HZSM-5上甲烷芳構(gòu)化的誘導(dǎo)期──鉬物種的部分還原和碳物種的沉積    姜輝,崔巍,舒玉瑛,徐奕德

Ni/Al_2O_3催化劑上甲烷的分解溫度和時(shí)間對(duì)積炭的影響(英文)    周吉萍,李春義,沈師孔

擔(dān)載型過渡金屬催化劑上甲烷活化的TPSR研究    閻子峰,薛錦珍,沈師孔,王弘立

電子能譜線形分析研究碳物種的化學(xué)狀態(tài)    朱永法,鄭斌,姚文清,葉小燕,曹立禮

Co助劑對(duì)甲烷脫氫芳構(gòu)化反應(yīng)中Mo/MCM-22催化劑積碳行為的影響    劉紅梅,申文杰,包信和,徐奕德

甲(乙)醇、甲(乙)醛和甲酸在鎂表面的吸附    王水菊,區(qū)澤棠

第三屆中日雙邊理論化學(xué)研討會(huì)介紹    張慧心

Rh／SiO_2催化劑上甲烷部分氧化反應(yīng)的活性碳物種研究    吳廷華;譚麗;吳瑛;張奇能;

利用超臨界流體制備高效可見光C-TiO_2催化劑及性能研究    張亞;吳玲;李貴生;李和興;

甲烷脫氫芳構(gòu)化Mo基催化劑催化性能的研究    宋一兵

鎳基催化劑上CH_4/CO_2重整反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)研究    崔月華

SiO_2和Al_2O_3負(fù)載的Rh、Ru、Ir催化劑上甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)機(jī)理研究    羅春容

小分子在模型催化劑表面的吸附與反應(yīng)    許令順

甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)促進(jìn)的甲烷無氧芳構(gòu)化反應(yīng)    李永剛

流化床中甲烷臨氧自然重整的鎳基催化劑及反應(yīng)機(jī)理研究（附：甘油選擇性催化氧化初探）    高靜

MoCx/HZSM-5催化劑上甲烷和丁烷的芳構(gòu)化反應(yīng)研究    袁山東

甲烷芳構(gòu)化催化劑穩(wěn)定性的研究    白杰

甲烷無氧芳構(gòu)化載體的研究    徐臣

甲烷脫氫芳構(gòu)化：Mo/HZSM-5催化劑雙功能特性的進(jìn)一步研究    劉紅梅

ZSM-5型分子篩上乙炔還原NO的機(jī)理探討及Y/HZSM-5上的NO還原研究    于青

固定床反應(yīng)器費(fèi)—托合成熔鐵催化劑的研究    徐云

甲烷脫氫芳構(gòu)化：Mo基分子篩催化劑上積炭的研究    劉紅梅

擔(dān)載金屬Co,Pd和Cu催化劑活化CH_4研究    于麗花

甲烷兩步轉(zhuǎn)化反應(yīng)中負(fù)載Pt催化劑的載體效應(yīng)    潘大海

改性介孔二氧化鈦光催化性質(zhì)的研究    過軍芳

碳改性TiO_2光催化劑的制備及其機(jī)理研究    陳立靜

可見光響應(yīng)的碳改性TiO_2光催化劑    施艷芬

粗苯加氫精制催化劑的開發(fā)與優(yōu)化    陳杰

鉬碳共摻雜二氧化鈦光催化劑的制備表征及光催化活性研究    楊帆