Mo/HZSM-5上甲烷芳構(gòu)化的誘導(dǎo)期──鉬物種的部分還原和碳物種的沉積

【摘要】：在無 氧條件下 ， Ｍｏ／ Ｈ Ｚ Ｓ Ｍ５ 催 化劑表 現(xiàn)出良好 的催化甲 烷芳構(gòu) 化性能． 采用 脈沖 反應(yīng)， Ｔ Ｐ Ｓ Ｒ， Ｔ Ｐ Ｒ ， Ｕ Ｖ Ｒａ ｍ ａｎ ， Ｘ Ｒ Ｄ 和 Ｂ Ｅ Ｔ 等手段 研究了 反應(yīng)的誘 導(dǎo)期． Ｂ Ｅ Ｔ 和 Ｘ Ｒ Ｄ 結(jié)果表 明，鉬物種較好 地分散于 分子篩 的外表面 和孔道內(nèi) ． Ｔ Ｐ Ｓ Ｒ 和 Ｔ Ｐ Ｒ 結(jié)果 表明， 在苯 產(chǎn)生 之前 催化 劑上 至少有兩種 不同形式 的高價 鉬物種被 部分還原 ． 參 照 Ｍｏ Ｏ３／ Ａｌ２ Ｏ３ 的 Ｔ Ｐ Ｒ 結(jié) 果，認(rèn) 為這 兩種 高價 鉬物種可能 是以多 聚酸鹽和 微晶形式 存在的 Ｍｏ Ｏ３ ． Ｕ Ｖ Ｒａ ｍ ａｎ 光譜 表明，催 化劑表面 確實存 在八面體配位的 多聚酸鹽 鉬物種 ； 而 Ｘ Ｒ Ｄ 沒有 檢測到 微晶鉬物 種的存 在． 脈 沖反應(yīng)結(jié) 果表 明，預(yù) 還原 可以縮短反 應(yīng)誘導(dǎo) 期，而某種 類型積 碳的存在 對縮短 反應(yīng)誘導(dǎo) 期更為有 利． 根據(jù)以上 結(jié)果，認(rèn) 為誘導(dǎo)期是反應(yīng) 活性相 逐漸形成 的過程， 包括高 價 鉬物 種的 部 分還 原 和碳 物種 的 沉積， 而 后者 可能 對 反應(yīng)更為重 要． 【作者單位】： 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室!大連116023 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室!大連116023 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室!大連116023 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室!大連116023
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 芳構(gòu)化 誘導(dǎo)期 鉬物種 還原 碳物種 沉積
【基金】：國家自然科學(xué)基金,中國石油化工科技開發(fā)公司資助項目
【正文快照】： 如何將甲烷轉(zhuǎn)化為更為有用的高級烴類，不但是對催化科學(xué)家的嚴(yán)峻挑戰(zhàn)，也和天然氣的綜合利用密切相關(guān)．十多年來，人們一直將注意力集中在甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)上［１，２］，但至今尚未取得突破性的進展．１９９３年，Ｗａｎｇ等［３］首次報道了Ｍｏ／ＨＺＳＭ５催化劑上甲

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