CO_2選擇性氧化甲烷制C_2烴催化劑La_2O_3/ZnO的氧化還原和CO_2吸附性能

【摘要】：Ｌａ２Ｏ３／ＺｎＯ催化劑體系在以二氧化碳作為氧化劑的甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)中具有很高的Ｃ２烴選擇性和穩(wěn)定性．采用ＣＯ２－ＴＰＤ－ＭＳ和ＴＰＲ技術(shù)考察了Ｌａ２Ｏ３／ＺｎＯ對ＣＯ２的吸附性質(zhì)及其氧化還原行為．結(jié)果表明：（１）Ｌａ２Ｏ３／ＺｎＯ催化劑體系存在著強(qiáng)、弱兩種堿中心，其中弱堿中心數(shù)量隨樣品中Ｌａ２Ｏ３含量增加而減少，強(qiáng)堿中心強(qiáng)度隨樣品中Ｌａ２Ｏ３含量增加而增強(qiáng)．（２）由于組分相互作用，高溫下，Ｌａ２Ｏ３／ＺｎＯ易產(chǎn)生晶格氧空位，使之對ＣＯ２的吸附增強(qiáng)，吸附后的ＣＯ２與晶格氧作用形成立方晶型Ｌａ２Ｏ２ＣＯ３．（３）Ｌａ２Ｏ３／ＺｎＯ表面的Ｌａ３＋和Ｚｎ２＋可以部分被還原，由于組分間的相互作用，使得二者的還原都較單一組分存在時更難．（４）Ｈ２－ＣＯ２－Ｈ２氧化還原循環(huán)實(shí)驗(yàn)表明，Ｌａ２Ｏ３／ＺｎＯ表面被部分還原后，ＣＯ２可以將部分被還原的表面再氧化．在此基礎(chǔ)上對Ｌａ２Ｏ３／ＺｎＯ催化劑上甲烷與ＣＯ２轉(zhuǎn)化為Ｃ２烴的機(jī)制也進(jìn)行了討論． 【關(guān)鍵詞】： 二氧化碳 甲烷 選擇性氧化 氧化鑭 氧化鋅 氧化還原 吸附
【基金】：博士后科學(xué)基金
【分類號】：O647.3,O621.254
【正文快照】： ＣＯ２選擇性氧化甲烷制Ｃ２烴催化劑Ｌａ２Ｏ３／ＺｎＯ的氧化還原和ＣＯ２吸附性能＊陳長林徐奕德＊＊崔巍蔡郁然（中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，大連１１６０２３）提要Ｌａ２Ｏ３／ＺｎＯ催化劑體系在以二氧化碳作為氧化劑的甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)中

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