脈沖電暈等離子體作用下甲烷偶聯(lián)反應(yīng)的研究Ⅱ.反應(yīng)添加氣的影響

【摘要】：考察 了 Ｈ２ 、 Ｎ２ 、 Ｈｅ 、 Ｃ Ｏ２ 和 Ｏ２ 等添 加氣在 常溫常壓 下對脈沖 電暈 等離 子體 作用 下甲 烷脫氫偶聯(lián) 反應(yīng)的 影響． 結(jié)果表明 ， Ｈ２ 對甲烷 脫氫偶 聯(lián) 反應(yīng) 的影 響 不大 ； Ｎ２ 和 Ｈｅ 雖 能在 一定 程 度上促進(jìn) Ｃ２ Ｈ６ 和 Ｃ２ Ｈ４ 的 形 成 并 抑 制 Ｃ２ Ｈ２ 的 形 成 ， 但 并 不 能 改 變 Ｃ２ 產(chǎn) 物 中 Ｃ２ Ｈ２ 的 主 體 地 位（ ＞ ７５ ％ ） ． 在 Ｃ Ｈ４ Ｃ Ｏ２ 體系中，甲 烷轉(zhuǎn)化 率隨 ｎ（ Ｃ Ｏ２）／ ｎ（ Ｃ Ｈ４） 值的 增大而上 升， Ｃ２ Ｈ２ 的選 擇性在保持一 段穩(wěn)定 后急劇下 降，而 Ｃ２ Ｈ６ 和 Ｃ２ Ｈ４ 的選 擇 性變 化不 大． 當(dāng) ｎ（ Ｃ Ｏ２）／ ｎ （ Ｃ Ｈ４） ＝ ０２ 時， Ｃ２收率最高 ． 在 Ｃ Ｈ４ Ｏ２ 體系中，甲 烷轉(zhuǎn) 化率 隨 ｎ （ Ｏ２） ／ ｎ（ Ｃ Ｈ４） 值 的增 大 而 上升 ，但 Ｃ２ 收 率僅 在 ｎ（ Ｏ２）／ ｎ（ Ｃ Ｈ４） ＜ ０１６ 范 圍內(nèi)略有 提高． 【作者單位】： 大連理工大學(xué)碳資源綜合利用開放實驗室!大連116012 大連理工大學(xué)碳資源綜合利用開放實驗室!大連116012 大連理工大學(xué)碳資源綜合利用開放實驗室!大連116012 大連理工大學(xué)碳資源綜合利用開放實驗室!大連116012 大連理工大學(xué)碳資源綜合利用開放實驗室!大連116012
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 脫氫偶聯(lián) 脈沖電暈等離子體 添加氣
【基金】：國家自然科學(xué)基金;大連理工大學(xué)三束與材料表面改性國家重點實驗室資助;碳資源綜合利用開放實驗室聯(lián)合資助
【分類號】：O623.11
【正文快照】： 甲烷在無氧氣氛下脫氫偶聯(lián)制Ｃ２烴反應(yīng)在熱力學(xué)上極其不利，采用常規(guī)催化手段該反應(yīng)需在１３７３Ｋ的高溫下才能進(jìn)行［１］．等離子體作為一種十分有效的分子活化手段，應(yīng)用于甲烷脫氫偶聯(lián)反應(yīng)的研究已有報道［２～４］，但多數(shù)研究工作集中在低氣壓下微波或高頻放電產(chǎn)生的

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