負(fù)載型Rh,Ru催化劑上甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)機(jī)理的原位時(shí)間分辨紅外光譜研究

【摘要】：采用原位時(shí)間分辨紅外光譜(in situ TR-FTIR)技術(shù), 在500~600℃、時(shí)間分辨率優(yōu)于0.3 s的條件下, 對(duì)CH4/O2/He (2/1/45, 摩爾比)混合氣在不同預(yù)處理后的Rh/SiO2, Ru/?-Al2O3和Ru/SiO2上的反應(yīng)及其與催化劑上吸附CO物種的作用情況進(jìn)行了跟蹤、考察. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, 在還原態(tài)和工作態(tài)Rh/SiO2上, CO是POM反應(yīng)的初級(jí)產(chǎn)物. 由甲烷直接脫氫生成表面吸附氫和CHx (x = 1~3)物種, 后者再進(jìn)一步氧化生成CO是Rh/SiO2上POM反應(yīng)的主要途徑. 在Ru/?-Al2O3, Ru/SiO2和氧化態(tài)的Rh/SiO2上, CO2是CH4/O2/He混合氣反應(yīng)的初級(jí)產(chǎn)物. CH4與CO2和H2O的重整反應(yīng)是Ru/?-Al2O3和Ru/SiO2上CO和H2生成的主要途徑. 在Rh/SiO2和Ru/?-Al2O3上, 催化劑表面吸附CO物種的進(jìn)一步氧化是POM反應(yīng)中CO2生成的重要途徑之一. 【作者單位】： 廈門(mén)大學(xué)化學(xué)系固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室物理化學(xué)研究所!廈門(mén)
【關(guān)鍵詞】： 甲烷部分氧化 合成氣 反應(yīng)機(jī)理 原位時(shí)間分辨紅外光譜 釕 銠 負(fù)載型金屬催化劑
【基金】：國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃項(xiàng)目!(批準(zhǔn)號(hào): G1999022408) 高等學(xué)校博士學(xué)科點(diǎn)專項(xiàng)科研基金
【分類(lèi)號(hào)】：TE665.3
【正文快照】： 甲烷部分氧化(POM)制合成氣反應(yīng)作為優(yōu)化利用甲烷的途徑之一, 近年來(lái)受到人們廣泛的重視. 對(duì)于該反應(yīng)的機(jī)理, 特別是負(fù)載型貴金屬催化劑上的反應(yīng)機(jī)理至今尚無(wú)定論[1~9]. 不少實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, 在負(fù)載型Ru[1], Rh[2~4], Pd[5]和Pt[6]等催化劑上, CH4直接氧化為CO和H2是POM反應(yīng)的

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