激光促進(jìn)H_3PW_(12)O_(40)表面甲烷部分氧化反應(yīng)

【摘要】：以H3 PW12 O4 0 (PW12 )作為固體表面材料 ,用IR ,TPD和激光促進(jìn)表面反應(yīng) (LSSR)技術(shù)等手段考察了PW12的表面構(gòu)造、化學(xué)吸附性能和激光促進(jìn)CH4 部分氧化合成CH3 OH的反應(yīng)規(guī)律 .PW12 表面上存在著Lewis堿位 (W=O和W O W鍵中的氧位 )和Lewis酸位 ( W6+ ) .CH4 在PW12 表面的Lewis堿位上發(fā)生化學(xué)吸附 ,主要吸附位是W =O鍵 .采用 980cm-1的激光激發(fā)PW12 表面的W =O鍵 ,在 10 0℃以上和常壓下 ,CH4 的部分氧化反應(yīng)順利進(jìn)行 .CH3 OH是CH4 氧化的直接產(chǎn)物 ,HCHO ,CH3 OCH3 和烴類是CH3 OH進(jìn)一步反應(yīng)的產(chǎn)物 .H2 O分子在反應(yīng)中的作用可能為 :通過(guò)激光參與下H2 O分子與PW12 表面發(fā)生相互作用 ,能產(chǎn)生有利于CH4 吸附和CH3 OH生成的表面活性位W6+ O-,同時(shí)產(chǎn)生有利于氣相分子氧補(bǔ)充反應(yīng)消耗晶格氧的表面氧缺位 ,從而提高光能的有效利用并加速CH4 直接氧化反應(yīng)的進(jìn)行 .根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果 ,探討了LSSR機(jī)理 【作者單位】： 天津大學(xué)化工學(xué)院!天津300072 天津大學(xué)化工學(xué)院!天津300072
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 部分氧化 甲醇 雜多酸 磷鎢酸 激光促進(jìn)表面反應(yīng)
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目!(2 9773 0 3 1)
【正文快照】： 天然氣主要成分甲烷的部分氧化反應(yīng)是目前催化領(lǐng)域的一個(gè)熱點(diǎn) ,在理論和實(shí)用方面都很有意義[1～ 3] .由于ＣＨ4 本身結(jié)構(gòu)穩(wěn)定 ,性質(zhì)相對(duì)惰性 ,且Ｃ Ｈ鍵鍵能很大 (438ｋＪ/ｍｏｌ) ,故ＣＨ4 的活化和反應(yīng)往往需要較高的溫度 (30 0℃以上 ) .然而 ,ＣＨ4的部分氧化產(chǎn)物ＣＨ3Ｏ

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