在透氧膜反應(yīng)器中進(jìn)行甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)的研究

【摘要】：混合導(dǎo)體透氧膜是一類同時具有電子和氧離子兩類導(dǎo)電性的陶瓷膜 .在高溫下 ,氧會以氧離子的形式透過透氧膜 ,因此在膜表面存在豐富的氧物種 (O- ,O-2 ,O2 -2 和O2 - ) ,這些氧物種能夠提高甲烷氧化偶聯(lián) (OCM )反應(yīng)的C2 選擇性 .采用擠壓的方法制備出致密的Ba0 5Sr0 5Co0 8Fe0 2 O3-δ(BSCFO)透氧膜管 ,并考察了此透氧膜管對OCM反應(yīng)的催化性能 .發(fā)現(xiàn)BSCFO的C2 生成速率比La0 6 Sr0 4Co0 8Fe0 2 O3-δ(LSCFO)和La Ba Co Fe O(LBCFO)要高得多 ,其原因主要是由于BSCFO中的氧空缺濃度比較高 .高的氧空缺濃度不僅能夠加速氧離子的傳輸 ,而且能夠提高甲烷分子的活化速度 ,所以BSCFO具有比LSCFO和LBCFO更好的催化性能 .C2 生成速率隨著反應(yīng)溫度及原料氣中甲烷濃度的升高而升高 ,C2 選擇性取決于氧離子結(jié)合與OCM反應(yīng)競爭的結(jié)果 ,高的氧離子結(jié)合速率會降低C2 選擇性 .甲烷轉(zhuǎn)化率隨著富氧側(cè)氧分壓的升高而升高 ,但C2 選擇性則隨著氧分壓的升高而降低 .這說明在OCM過程中氣相反應(yīng)起著重要的作用 【作者單位】： 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
【關(guān)鍵詞】： 鈣鈦礦 氧分離膜 甲烷 氧化偶聯(lián) 膜反應(yīng)器
【基金】：國家 973計(jì)劃項(xiàng)目 ( 19990 2 2 40 1)
【分類號】：O643.3
【正文快照】： 近 2 0年來 ,人們花費(fèi)了很多精力來研究甲烷的轉(zhuǎn)化利用 ,并取得了很大的進(jìn)展 .總的來說 ,甲烷的轉(zhuǎn)化包括直接轉(zhuǎn)化和間接轉(zhuǎn)化兩種途徑[1,2 ] .直接轉(zhuǎn)化是將甲烷一步轉(zhuǎn)化為可利用的化工產(chǎn)品 ,如將甲烷選擇氧化成甲醇或甲醛 ,通過甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng) (ＯＣＭ )將甲烷轉(zhuǎn)化為Ｃ2 產(chǎn)

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