Ir/SiO_2上甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)的原位時(shí)間分辨紅外和原位Raman光譜表征

【摘要】：采用原位時(shí)間分辨紅外光譜和原位顯微Raman光譜技術(shù)對(duì)Ir/SiO2 上甲烷部分氧化 (POM)制合成氣反應(yīng)的初級(jí)產(chǎn)物和反應(yīng)條件下催化劑表面物種進(jìn)行了跟蹤考察 ,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明 ,在H2 預(yù)還原的新鮮Ir/SiO2 表面 ,CO是V(CH4)∶V(O2 )∶V(Ar) =2∶1∶45混合氣反應(yīng)的初級(jí)產(chǎn)物 ,因而甲烷的直接氧化過(guò)程是CO生成的主要途徑 ;而在穩(wěn)態(tài)反應(yīng)條件下 ,CO生成的途徑可能主要來(lái)自CO2 和H2 O與催化劑表面積碳物種 (CHx)和 /或CH4的反應(yīng) .催化劑上生成的積碳可能是導(dǎo)致穩(wěn)態(tài)條件下Ir/SiO2 上POM反應(yīng)機(jī)理不同于H2 預(yù)還原的新鮮催化劑的主要原因 . 【作者單位】： 廈門大學(xué)化學(xué)系物理化學(xué)研究所固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 廈門大學(xué)化學(xué)系物理化學(xué)研究所固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 廈門大學(xué)化學(xué)系物理化學(xué)研究所固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 廈門大學(xué)化學(xué)系物理化學(xué)研究所固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 廈門大學(xué)化學(xué)系物理化學(xué)研究所固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 廈門大學(xué)化學(xué)系物理化學(xué)研究所固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 廈門大學(xué)化學(xué)系物理化學(xué)研究所固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
【關(guān)鍵詞】： 甲烷部分氧化 合成氣 銥催化劑 反應(yīng)機(jī)理
【基金】：國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃 (No.G1 9990 2 2 4 0 8) 國(guó)家自然科學(xué)基金 (No .2 0 0 2 1 0 0 2 )資助項(xiàng)目
【分類號(hào)】：TE665.3
【正文快照】： 甲烷部分氧化(POM)制CO和H2 作為合成氣化學(xué)的“龍頭”反應(yīng) ,因可望取代甲烷與水蒸氣的重整反應(yīng) ,成為工業(yè)上生產(chǎn)合成氣的主要途徑 ,其重要性和應(yīng)用前景引人注目 .有關(guān)該反應(yīng)的機(jī)理是人們爭(zhēng)論的一個(gè)焦點(diǎn) ,一種觀點(diǎn)認(rèn)為CH4首先發(fā)生完全氧化生成CO2 和H2 O ,未轉(zhuǎn)化的CH4再分別與

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