甲烷部分氧化機(jī)理的DFT研究—CH_4的活化與解離

【摘要】：使用量子化學(xué)計(jì)算方法,通過對密度泛函理論(DFT)的應(yīng)用,采用周期性的分子模型(vaccumslab),模擬計(jì)算了甲烷和甲基在Ni(111)表面的吸附和解離(CH4(g)→CH3(ads)+Hads→CH2(ads)+2Hads)。甲烷、甲基和亞甲基分別吸附于Ni(111)表面的hcp、bridge和bridge位置。以物理吸附于催化劑表面的甲烷為反應(yīng)物,化學(xué)吸附于催化劑表面的亞甲基和氫為產(chǎn)物,計(jì)算得到甲烷和甲基的解離能分別為42kJ/mol和45 5kJ/mol,活化能分別為202 2kJ/mol和98 2kJ/mol,并對解離路徑進(jìn)行了詳細(xì)的分析。 【作者單位】： 天津大學(xué)石化技術(shù)中心綠色合成與轉(zhuǎn)化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 天津大學(xué)石化技術(shù)中心綠色合成與轉(zhuǎn)化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 天津大學(xué)石化技術(shù)中心綠色合成與轉(zhuǎn)化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
【關(guān)鍵詞】： 量子化學(xué) DFT 甲烷 解離
【分類號】：O621
【正文快照】： 0　前言隨著全球能源危機(jī)日益嚴(yán)重,世界各石油消耗國都在努力開發(fā)新的能源,以減少對石油的依賴程度。天然氣作為一種十分有前途的新的能源,越來越吸引人們的注意力,而且其很可能成為將來化學(xué)品的基本碳源。把CH4制成合成氣,進(jìn)一步制得氨、甲醇,或者利用CO再合成一系列精細(xì)化

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