甲烷單加氧酶模型化合物的合成及性能測(cè)試

【摘要】：設(shè)計(jì)、合成了一個(gè)新的甲烷單加氧酶(MMO)模型化合物[Fe2(Ⅲ,Ⅲ)L(μ-OAc)2]·PF6,其中L為2,6-二{[(2-羥基-5-叔丁基-芐基)(吡啶-2-甲基)-氨基]-甲基}-4-甲基苯酚。與以往的模型體系[Fe2(Ⅱ,Ⅲ)(bpmp)(μ-OAc)2]·(BPh4)2相比,新模型增加了2個(gè)酚配體、2個(gè)叔丁基。這些基團(tuán)的引入提高了中心金屬Fe的價(jià)態(tài),并增加了配體的電子云密度從而調(diào)節(jié)了Fe的氧化還原電位。該模型進(jìn)一步縮小了人工模型體系與甲烷單加氧活性中心(MMOH)的差異。通過紅外(IR)、電噴霧電離質(zhì)譜(ESI-MS)、核磁共振NMR(gCOSY、gHMBC、gHSQC)及電化學(xué)對(duì)新配體及絡(luò)合物進(jìn)行了表征和測(cè)試。 【作者單位】： 大連理工大學(xué)精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 大連理工大學(xué)精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 大連理工大學(xué)精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 大連理工大學(xué)精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 大連理工大學(xué)精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 大連理工大學(xué)精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
【關(guān)鍵詞】： 雙核鐵絡(luò)合物 甲烷單加氧(MMO) 含酚配體
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金 國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究專項(xiàng)經(jīng)費(fèi)(批準(zhǔn)號(hào):20128005)資助
【分類號(hào)】：O621
【正文快照】： 　　現(xiàn)代工業(yè)中通過氧化可提高烷烴等底物的產(chǎn)品附加值,但這一過程同時(shí)伴隨著高溫高壓的苛刻反應(yīng)條件、較低的產(chǎn)品選擇性和大量的副產(chǎn)排放。因此尋求一條反應(yīng)條件溫和、活性高、選擇性高的氧化工藝成為重要課題,自然界中的甲烷單加氧酶(MMO)可以在溫和的條件下高效地將底物氧

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