負(fù)載鉑催化劑中沸石載體酸性對(duì)甲烷兩步轉(zhuǎn)化的影響

【摘要】：考察了具有相同金屬分散度的Pt/NaY、Pt/HNaY、Pt/HY、Pt/NaBeta和Pt/HBeta催化劑中沸石載體的酸性對(duì)在低溫下(≤250℃)甲烷兩步等溫轉(zhuǎn)化反應(yīng)以及由甲烷解離吸附產(chǎn)生的表面碳物種分布的影響。由甲烷等溫兩步轉(zhuǎn)化生成的C2+烴類產(chǎn)物的總量隨著載體酸性的增加而明顯增加;C2 ~C6 產(chǎn)物的分布也發(fā)生了變化。由表面碳物種的程序升溫加氫結(jié)果表明,在各種催化劑上碳物種的形式是相似的,其總量和具有活性的Cα物種的量均因載體酸性增加而增加,反應(yīng)性也增大。這種因沸石載體酸性變化而引起的載體效應(yīng)是由金屬和載體的相互作用造成負(fù)載在酸性載體上鉑粒子的貧電子性而引起,即由金屬粒子電子性質(zhì)的變化 【作者單位】： 太原理工大學(xué)煤科學(xué)與技術(shù)教育部和山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 太原理工大學(xué)煤科學(xué)與技術(shù)教育部和山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 太原理工大學(xué)煤科學(xué)與技術(shù)教育部和山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 太原理工大學(xué)煤科學(xué)與技術(shù)教育部和山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 太原理工大學(xué)煤科學(xué)與技術(shù)教育部和山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
【關(guān)鍵詞】： 甲烷兩步轉(zhuǎn)化 負(fù)載鉑催化劑 電子效應(yīng) 沸石酸性 表面碳物種
【基金】：國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃(G2000004809)。~~
【分類號(hào)】：O643.3
【正文快照】： 　　將甲烷在較低溫度直接轉(zhuǎn)化為高碳烴是催化領(lǐng)域的重要課題。由Amarigilo等 [1] 和Vansanten等 [2]提出的甲烷在非氧條件下兩步轉(zhuǎn)化生成高碳烷烴(≥C2 ),在一定溫度首先甲烷被負(fù)載過(guò)渡金屬催化劑活化以產(chǎn)生氫氣和表面碳物種CHx(X=0,1, 2, 3);然后在相同溫度或較低溫度對(duì)CHx

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