甲烷氧化偶聯(lián)W-Mn/SiO_2催化劑上O_2-脈沖頻率效應(yīng)(PFE)的研究

【摘要】：采用頻率脈沖反應(yīng)方法,以Mn-Na2WO4/S iO2催化劑上甲烷氧化偶聯(lián)為探針反應(yīng),通過實(shí)時、原位的四極質(zhì)譜檢測手段,研究氧物種對甲烷C-H鍵選擇性活化的微觀歷程.首次發(fā)現(xiàn)了Mn-Na2WO4/S iO2催化劑上O2-脈沖頻率效應(yīng),即脈沖反應(yīng)產(chǎn)物量隨氧脈沖注入頻率的增加而增加.研究結(jié)果表明,在反應(yīng)條件下,Mn-Na2WO4/S iO2催化劑上有兩種活化甲烷的氧物種同時存在,它們活化甲烷的方式不同。 【作者單位】： 中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
【關(guān)鍵詞】： 甲烷氧化偶聯(lián) 活性氧物種 頻率脈沖實(shí)驗(yàn) 甲烷活化
【基金】：國家重大基礎(chǔ)研究專項(xiàng)經(jīng)費(fèi)資助(2005CB221405)
【分類號】：O643.32
【正文快照】： 甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)的研究被譽(yù)為“21世紀(jì)最具挑戰(zhàn)性的課題之一”,它不僅對化工過程的研究還是對催化機(jī)理的深入認(rèn)識都具有世紀(jì)性的挑戰(zhàn)意義.迄今為止已有上千種催化劑材料被研究,其中最具代表性的催化劑有Mn-Na2WO4/SiO2,Li/MgO,含氟稀土催化劑,La2O3/BaCO3等.該反應(yīng)的反應(yīng)機(jī)

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