載體硅烷化改性對W/MCM-22催化劑上甲烷脫氫芳構(gòu)化反應性能的影響

【摘要】：用正硅酸乙脂(TEOS)和三甲基氯硅烷(TMCS)為硅烷化試劑,分別對MCM-22分子篩進行表面改性處理,考察其對所擔載W/MCM-22基催化劑上甲烷脫氫芳構(gòu)化(DHAM)反應性能的影響,結(jié)果表明,TEOS或TMCS對MCM-22分子篩載體的硅烷化處理主要導致分子篩外表面最強和最弱的表面酸性位被消去,分子篩孔道內(nèi)的B酸位(芳構(gòu)化中心)幾不受影響;在DHAM反應化學上表現(xiàn)為:CH4轉(zhuǎn)化率大體持平,但芳烴選擇性明顯上升,催化劑的結(jié)焦/積碳速率有所減緩,單程操作壽命明顯延長.在經(jīng)硅烷化處理的8%W-0.6%Zn/MCM-22催化劑上,苯選擇性最高達73.1 C%(相應甲烷轉(zhuǎn)化率為15.3%),是未經(jīng) 【作者單位】： 廈門大學化學化工學院固體表面物理化學國家重點實驗室 廈門大學化學化工學院固體表面物理化學國家重點實驗室 廈門大學化學化工學院固體表面物理化學國家重點實驗室 廈門大學化學化工學院固體表面物理化學國家重點實驗室 廈門大學化學化工學院固體表面物理化學國家重點實驗室
【關(guān)鍵詞】： 硅烷化 甲烷 芳構(gòu)化 苯 W/MCM-基催化劑
【基金】：國家重點基礎研究規(guī)劃項目“天然氣、煤層氣優(yōu)化利用的催化基礎”(G1999022400)資助
【分類號】：O643.32
【正文快照】： 催化劑的表面酸性位(特別B酸位)在甲烷無氧脫氫芳構(gòu)化(DHAM)反應中起著重要作用[1].分子篩孔道內(nèi)的B酸位被認為是負責DHAM反應中間物(乙烯)進一步芳構(gòu)化的活性中心.然而,在HZSM-5沸石分子篩擔載催化劑催化的DHAM反應中發(fā)現(xiàn),催化劑外表面的B酸位由于缺少空間約束,不具催化擇形

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