MCM-41負載鉑催化劑在甲烷同系聚合中的載體效應(yīng)

【摘要】：以純硅和Si/Al比分別為15和10的MCM-41,以及經(jīng)NH_4NO_3,HAc和NaNO_3的醇溶液交換的MCM-41為載體制得Pt/MCM-41系列催化劑,研究了在甲烷兩步同系聚合生成C_(2+)烷烴過程中催化劑的載體效應(yīng)。載體的N_2吸附和催化劑的TPR顯示出各種MCM-41的孔結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)存在差異;負載Pt催化劑在甲烷反應(yīng)中的催化性能不同?；钚噪SSi/Al比的增高而增大,其中以純硅MCM-41負載催化劑活性最高,這來源于它高的比表面及相應(yīng)的金屬Pt在其中的高分散性和它特殊的表面性質(zhì);另外,由酸性抽提液處理的含鋁MCM-41因載體酸性增加,其負載催化劑的活性也相應(yīng)提高。同時,在各種Pt/MCM-41催化劑表面CH_x中間物種和其中C_α的生成量與產(chǎn)物C_(2+)生成量隨載體變化的規(guī)律相同。C_(2+)高碳烴的總生成量和產(chǎn)物選擇性取決于MCM-41載體的Si/Al比,Na含量和表面酸堿性。 【作者單位】： 太原理工大學(xué)精細化工研究所煤科學(xué)與技術(shù)教育部重點實驗室 太原理工大學(xué)精細化工研究所煤科學(xué)與技術(shù)教育部重點實驗室 太原理工大學(xué)精細化工研究所煤科學(xué)與技術(shù)教育部重點實驗室 太原理工大學(xué)精細化工研究所煤科學(xué)與技術(shù)教育部重點實驗室
【關(guān)鍵詞】： 甲烷 兩步同系聚合 MCM- 負載鉑催化劑 載體效應(yīng)
【基金】：國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃項目(G20000048090)
【分類號】：O643.32
【正文快照】： 1前言通過兩步反應(yīng)實現(xiàn)甲烷的同系聚合作為甲烷直接轉(zhuǎn)化制備高碳烷烴的方法之一,已受到眾多催化工作者的關(guān)注和研究[1,2]。甲烷兩步反應(yīng)的過程是:首先,在負載型過渡金屬催化劑上甲烷發(fā)生解離式化學(xué)吸附,生成表面碳氫物種CHx(x≤3);然后,對CHx進行加氫生成C2以上的高碳烷烴。

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