工藝條件對Ni/Al_2O_3和Ni/CeO_2-Al_2O_3催化劑在甲烷自熱重整制氫反應(yīng)中催化性能的影響

【摘要】：采用共沉淀法制備γ-Al2O3載體和不同Ce添加量的CeO2-Al2O3載體,然后用浸漬法制備Ni負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)10%的Ni/γ-Al2O3和Ni/CeO2-Al2O3催化劑。在固定床微反裝置中考察了反應(yīng)溫度、原料氣配比和CH4空速等工藝條件對Ni/γ-Al2O3和Ni/Ce30Al70Oδ催化劑在甲烷自熱重整制氫反應(yīng)中催化性能的影響。結(jié)果表明,添加Ce的催化劑催化性能有較大提高,在Ni/Ce30Al70Oδ催化劑上,反應(yīng)溫度750℃時,CH4轉(zhuǎn)化率94.3%,與Ni/Al2O3催化劑相比,提高20%。Ni/γ-Al2O3和Ni/CeO2-Al2O3催化劑的CH4轉(zhuǎn)化率均隨反應(yīng)溫度的升高而增大。原料氣中n(O2)∶n(CH4)和n(H2O)∶n(CH4)的增加均能提高各催化劑的CH4轉(zhuǎn)化率。但n(O2)∶n(CH4)和n(H2O)∶n(CH4)的變化對各催化劑的催化性能的影響不同。隨著n(O2)∶n(CH4)的增大,產(chǎn)物中n(H2)∶n(CO)降低,n(CO2)∶n(CO+CO2)升高;而n(H2O)∶n(CH4)增大時,產(chǎn)物中n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)均升高。隨著CH4空速的增加,Ni/Al2O3催化劑上CH4轉(zhuǎn)化率、n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)均較大程度下降;而在Ni/Ce30Al70Oδ催化劑上,隨著CH4空速的增加,CH4轉(zhuǎn)化率、n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)變化不大。 【作者單位】： 廣東藥學(xué)院藥科學(xué)院 華南理工大學(xué)化工與能源學(xué)院
【關(guān)鍵詞】： 能源化學(xué) 甲烷 鎳 鈰 催化劑 并流沉淀 自熱重整 制氫
【基金】：廣東省自然基金資助項目(030514) 廣東省科技計劃項目(2004B33401006)
【分類號】：O643.36
【正文快照】： 氫是儲量極為豐富的元素,也是無污染的清潔能源,發(fā)展氫燃料電池是解決汽車尾氣污染問題的有效途徑。天然氣制氫在化石燃料制氫工藝中最為經(jīng)濟(jì)和合理。甲烷自熱重整工藝是新型制氫方法[1-6],其基本原理是在反應(yīng)器中耦合了放熱的CH4部分氧化反應(yīng)和強(qiáng)吸熱的CH4水蒸汽重整反應(yīng),反

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