晶格氧部分氧化甲烷制合成氣及其氧擴散行為研究

【摘要】：介紹了一種在熔融鹽中利用金屬氧化物的晶格氧部分氧化甲烷制合成氣的新方法。以NiO為氧載體對其部分氧化甲烷的氧擴散行為進行了初步研究。利用XRD和GC等分析手段,在自行設計的氧擴散行為研究反應器中對熔融鹽體系和產(chǎn)物氣進行了分析研究。結(jié)果表明,在800℃的碳酸熔融鹽中,CH4通過不含NiO氧載體的熔融鹽層時H2、CO濃度僅為13.67%和20%,而通過含NiO氧載體的熔融鹽層時H2、CO濃度明顯增至45.9%和24.5%;實驗表明NiO能夠提供出自身晶格氧把CH4部分氧化成n(H2)/n(CO)接近理論值2的合成氣;NiO在熔融碳酸鹽體系中雖有少量溶解,但主要不以離子化形式擴散氧,而是CH4與NiO分子間發(fā)生氣固反應占主導,在這一過程中NiO分子中晶格氧是甲烷部分氧化的活性氧物種。 【作者單位】： 昆明理工大學材料與冶金工程學院 昆明理工大學材料與冶金工程學院 昆明理工大學材料與冶金工程學院 昆明理工大學材料與冶金工程學院 昆明理工大學材料與冶金工程學院
【關(guān)鍵詞】： 熔融鹽 NiO 部分氧化甲烷 氧擴散 合成氣
【基金】：國家自然科學基金項目(50574046,50164002) 國家自然科學基金重大研究計劃項目(90610035) 云南省自然科學基金資助項目(2004E0058Q) 教育部高校博士學科點專項科研基金資助項目(20040674005)
【分類號】：O621.3
【正文快照】： 由甲烷經(jīng)合成氣制取液態(tài)燃料或化學產(chǎn)品是目前天然氣利用的有效途徑之一。甲烷制取合成氣通常有水蒸汽重整(SRM)、CO2重整(CDR)和甲烷部分氧化(POM)三種基本方式。傳統(tǒng)的甲烷部分氧化制合成氣的反應機理比較復雜,至今尚無定論,但是一般認為有直接氧化和間接氧化兩種機理[1-2]

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